改性水稻生物炭对水体中Sb(Ⅲ)的吸附

采用铁、锰对水稻秸秆生物质碳（BC）进行改性,将制备所得的锰改性生物碳（Mn-BC）和铁锰改性生物碳（Fe-Mn-BC）作为吸附剂,用于对水中Sb （Ⅲ）的吸附实验.通过全自动比表面积及孔隙度分析仪（BET）、扫描电子显微镜（SEM）对吸附剂的表面性质进行研究,在吸附最佳pH值和投加量条件下开展等温吸附、动力学吸附及体系共存阴离子影响实验,探究改性生物炭的再生吸附能力,最后利用傅里叶红外光谱仪（FT-IR）、X射线光电子能谱仪（XPS）探究Mn-BC和Fe-Mn-BC对Sb （Ⅲ）的吸附机理.结果表明：改性生物炭具有更大的比表面积及总孔容积.BC在pH值为2,Mn-BC和Fe-Mn-BC在pH值为4,投加量为2.5g/L,25℃条件下,BC、Mn-BC和Fe-Mn-BC的最大吸附量分别为5.08,11.45,29.45mg/g.BC对Sb （Ⅲ）的吸附主要为物理吸附,Mn-BC和Fe-Mn-BC对Sb （Ⅲ）的吸附为化学兼具物理吸附.Mn-BC吸附Sb （Ⅲ）受F^-、HCO₃^-和H₂PO₄^-的影响较大,Fe-Mn-BC对Sb （Ⅲ）的吸附基本不受离子类型和离子强度的干扰.Fe-Mn-BC较Mn-BC具有更突出的吸附再生能力和重复利用性.Mn-BC和Fe-Mn-BC对Sb （Ⅲ）的吸附过程,先是氧化反应将大部分的Sb （Ⅲ）氧化为Sb （Ⅴ）,再通过酸性条件下明显的静电作用,Sb （Ⅴ）与负载于Mn-BC上的Mn和Fe-Mn-BC上的Fe/Mn分别形成较为稳定的内层络合物Mn-O-Sb和Fe-O-Sb-Mn.此外,改性生物炭的官能基团-OH、C=O、N-H在吸附作用中也发挥着重要作用.     

三维电极电化学氧化酚醛树脂生产废水

采用刷涂法和阳极电沉积法制备Ti/SnO2+Sb2O3/β-PbO2阳极,扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和电化学工作站分析和表征,具有良好表面结构和催化活性;电化学氧化槽内充填铁碳粒子电极形成三电极氧化系统.利用该系统电化学氧化酚醛树脂实际生产废水,研究氧化参数的变化对甲醛、苯酚和化学耗氧量(CODCr)降解效果的影响,包括电流密度、氧化时间和水溶液初始pH值.电化学氧化过程符合一级动力学.在生产废水中苯酚质量浓度为350 mg/L、甲醛质量浓度为1 800 mg/L,电流密度25 mA/cm3,电化学氧化时间300 min时,甲醛、苯酚和CODCr去除率分别达到96.5%,86.9%和94.7%.     

微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的生物吸附特征

为去除锑矿山废水中Sb(Ⅲ)污染,采用静态吸附试验,调查了湖泊水华主要藻种——微囊藻(Microcystis)对Sb(Ⅲ)的生物吸附特征及机理,并推断其反应方程式.结果表明:微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的吸附作用受生物量、pH、离子强度和吸附时间影响.最佳微囊藻吸附剂投加量为0.50 g,pH为4.0,吸附时间为60 min,室温条件,此时Sb(Ⅲ)的吸附量最大,为5.67 mg/g;微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的吸附速率非常快,遵循假二级动力学模型;pH对Sb(Ⅲ)吸附的影响与Sb形态以及吸附剂表面官能团质子化作用密切相关.阳离子(Na+和Ca2+)对Sb(Ⅲ)生物吸附效率的抑制作用随离子强度增加而加强,阴离子(NO₃-、Cl-和SO₄2-)未对其吸附产生影响.研究显示,微囊藻吸附剂对Sb(Ⅲ)的生物吸附以化学吸附为主.羧基和羟基为主要吸附位点,通过表面络合作用与Sb(OH)₃相结合形成内源络合物.      

聚邻氨基酚/SDS/镍修饰碳糊电极的甲醛传感器研究

利用循环伏安法,在含十二烷基硫酸钠(SDS)的酸性介质中,通过电聚合将邻氨基酚(OAP)修饰到碳糊电极(CPE)表面得到聚邻氨基酚膜,然后在硫酸镍溶液中浸泡掺入镍离子,制备得到Ni2+/P-OAP/SDS/CPE电极。在0.1 mol/L的NaOH条件下,利用循环伏安法,考察该修饰电极对甲醛的电催化氧化性能。实验表明,该修饰电极对甲醛具有良好的电催化氧化性能,甲醛的氧化峰电流与其浓度在2.0×10-5~2.3×10-3mol/L范围内呈现良好的线性关系,检出限为4.8×10-6mol/L,RSD=0.48%(S/N=3)。     

La-PTFE共掺杂二氧化铅电极的制备及其性能研究

以Ti为基体,掺杂La2O3和聚四氟乙烯(PTFE),通过电沉积法制备了Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极,并将所制备的电极应用于亚甲基蓝模拟染料废水的降解.结果发现,与常规的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+β-PbO2电极相比,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极对亚甲基蓝及COD有较好的去除效果.含有La2O3活性层的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极在电解质浓度为0.15mol.L-1,电极极距为6.0cm的酸性条件下降解亚甲基蓝的效果最佳.降解3.0h后,对100mg.L-1亚甲基蓝的去除率可达到97.92%,对COD去除率为93.39%.SEM结果显示,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极表面颗粒鲜明,比表面积增大,改善了电极的微观结构和催化效果.电化学测试表明,La2O3的掺杂显著提高了二氧化铅电极的析氧过电位,显示出较好的应用前景.     

电化学催化氧化法降解水中甲基橙的研究

采用电沉积-热解氧化法制备了含有中间层SnO2+Sb2O3的钛基体二氧化铅电极(Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2),以甲基橙水溶液为模拟废水,研究了所制备的电极对其所具有的电催化氧化脱色性能。考察了电极制备条件对电极催化性能的影响,同时对甲基橙脱色降解实验条件进行了优化。用该电极对含60mg/L甲基橙的模拟废水处理2h,脱色率可达到82.21%,COD去除率为76.75%。     

钛基β-PbO2阳极催化性能及氧化机理研究

采用提拉法和电沉积法制作Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2阳极,通过SEM扫描、XRD分析和极化曲线测定表征具有良好结构和催化性能。利用该电极氧化靛红水溶液,表征Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2电极氧化机理,阳极氧化以[·OH]氧化有机物,次级氧化以阳极生成的活性相对差、寿命较长的H2O2,O3氧化有机物。Ti／SnO2＋Sb2O3／β-PbO2阳极氧化有机物是湿式氧化费用的30％～50％,具有广泛应用前景。     

三维粒子电极催化氧化活性艳红X-3B实验研究

采用浸渍焙烧法制备了Cu/γ-Al2O3、Cu-Co/γ-Al2O3粒子电极,TiO2/Ti为阳极、石墨为阴极,采用三维电极降解染料模拟废水活性艳红X-3B溶液,考察了粒子电极、槽电压、pH值、电解质浓度等因素对处理效果的影响。实验结果表明:该反应器能够有效的降解X-3B,粒子电极显示了较高的催化活性,双组分粒子电极Cu-Co/γ-Al2O3比单组分粒子电极Cu/γ-Al2O3有着更好的催化效果,降解机制主要是电致·OH的间接氧化和粒子电极表面的直接氧化的协同作用。     

利用CXTFIT-VZCOMML模型推导基于保护地下水的Sb的土壤环境基准

土壤环境基准是制订土壤质量标准和进行土壤质量评价的重要依据,对保护地下水起着非常重要的作用. 通过柱试验研究了Sb(锑)在北京潮土中的迁移行为,利用嵌套有CXTFIT 2.1程序的STANMOD软件对非平衡两区模型进行计算,获得Sb在潮土中迁移的阻滞因子,同时利用VZCOMML(vadose zone contaminant migration multi-layered model)模型反推保护地下水的Sb的土壤环境基准值. 结果表明:非平衡两区模型可较好地模拟Sb在潮土中的迁移过程(r2>0.97);Sb在潮土中的迁移阻滞因子为5.82,远小于批试验得到的阻滞因子(49.3). 基于GB 5749—2006《生活饮用水卫生标准》中ρ(Sb)的标准限值(0.005 mg/L),推导出基于保护地下水的Sb的土壤环境基准值为0.64 mg/kg,该值比一些国家或地区的土壤基准或标准值(3.1～41 mg/kg)小1～2个数量级,可能是由于Sb在潮土中的阻滞因子或分配系数(K_d)较小、稀释系数较小、地下水或饮用水标准(C_gw)偏低、土壤pH不同所致. 未来应使用多种不同类型且具有代表性的土壤,以获得更准确的、适合我国实际情况的土壤环境基准值. 初步推导出Sb的土壤环境基准值(0.64 mg/kg)可为制订国家相关标准和地下水源保护区污染控制措施提供依据.      

零价铁去除水中锑(Sb)的研究

锑(Sb)是一种新兴的全球性污染物,在我国西南Sb矿区及周边地区Sb污染严重。本文研究了零价铁(ZVI)对Sb的去除效果,研究了ZVI投加量、Sb的初始浓度、pH值及阴离子等因素的影响。结果表明,ZVI对Sb具有较好的去除效果。通过ZVI对Sb去除动力学拟合,Sb的去除符合一级动力学方程;Sb的去除效率在偏酸性条件下比较高,在pH=5时,去除率达到68.98%;在pH=7时,Sb的去除率仅有23.36%;无机阴离子均在不同程度上影响Sb的去除,特别是PO43-对ZVI去除Sb有明显的抑制作用。     

铟掺杂PbO2电极制备及电催化降解强力霉素

采用电沉积技术制备了铟掺杂PbO₂电极 （In-PbO₂）. 利用扫描电子显微镜 （SEM）、X射线衍射 （XRD）、循环伏安 （CV）、极化曲线 （LSV）、强化寿命试验和荧光光谱分析了铟掺杂对电极物理、电化学性能的影响,并考察了铟掺杂PbO₂电极对强力霉素模拟废水的电催化降解能力.结果表明,与未掺杂PbO₂电极相比, In掺杂后PbO₂电极表面更加平整致密,裂纹数量减少,晶粒明显细化,比表面积增加,产生羟基自由基的能力增强.当掺杂量为2g/L,制备的电极电化学性能最高,析氧电位最高（1.73V）,电极强化寿命从84h提高到148h.电解150min后,强力霉素降解率、TOC去除率、矿化电流效率（MCE）分别为98.2%、30.4%和3.01%,优于未掺杂PbO₂电极（90.1%、26.4 %、2.63%）.     

响应曲面法优化Fe(Ⅲ)改性卡氏变形杆菌吸附去除Sb(Ⅴ)及其机理

水环境中过量Sb（Ⅴ）所引起的环境危害受到越来越多的关注.为了考察工艺参数对铁盐改性生物吸附剂吸附Sb（Ⅴ）效果影响、交互作用及其机理,以Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌吸附剂（简称“FMPAs”）为研究对象,采用Box-Behnken响应曲面法对FMPAs吸附处理合成含Sb（Ⅴ）废水的吸附时间、FMPAs投加量、pH、温度及Sb（Ⅴ）初始浓度等因素进行优化,确定了最优吸附条件,并对吸附过程的等温模型、动力学模型及吸附机理进行了研究.结果表明:①FMPAs吸附Sb（Ⅴ）的最优条件为吸附时间3.0 h、FMPAs投加量1 910.04 mg/L、pH 2.31、温度45.0℃、Sb（Ⅴ）初始浓度24.80 mg/L,且最优条件下Sb（Ⅴ）的去除率高达97.03%.②FMPAs对Sb（Ⅴ）的吸附符合Langmuir等温吸附模型,其最大吸附容量（q_max）为60.506 mg/g,其吸附动力学过程可采用准一级动力学模型拟合,属于单层吸附和化学吸附.③FMPAs吸附Sb的机理主要为Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌生成了Fe—O—OH、Polyose—Fe、Polyose—O—Fe（OH）₂等化合物,这些物质中羟基被Sb（Ⅴ）取代生成新的配合物Fe—O—Sb,使Sb（Ⅴ）得到吸附去除.研究显示,FMPAs对Sb（Ⅴ）具有较高的吸附容量,是一种极具潜在应用价值的绿色生物质吸附剂,可用于处理含Sb（Ⅴ）废水.      

铁锰复合氧化物吸附去除五价锑性能研究

对比研究了铁锰复合氧化物(FMBO)、羟基氧化铁(FeOOH)和二氧化锰(MnO₂)吸附去除五价锑(Sb(V))的性能.结果表明FMBO对Sb(V)具有很好的吸附性能,在pH=5.0的条件下,最大吸附容量达到1.05 mmol·g^-1,略高于FeOOH (0.82 mmol·g^-1)及远高于MnO₂ (0.43 mmol·g^-1);采用Freundlich模型可以很好地描述Sb(V)在FMBO的吸附行为(R² = 0.98).就吸附动力学而言,假二级动力学可很好地描述Sb(V)在FMBO (R² = 0.93)和MnO₂表面的吸附过程(R² = 0.96),而Sb(V)在FeOOH表面的吸附过程可用Elovich模型拟合 (R² = 0.94).Sb(V)的吸附量随着pH值的升高而降低;磷酸盐显著抑制了Sb(V)的吸附,而硫酸盐和碳酸盐影响不大.提高体系离子强度可促进Sb(V)在FMBO表面的吸附,推断Sb(V)在FMBO表面形成内层络合物后被吸附去除.     

Effect of Sb dopant amount on the structure and electrocatalytic capability of Ti/Sb-SnO2 electrodes in the oxidation of 4-chlorophenol

Ti/Sb-SnO_2 anodes were prepared by thermal decomposition to examine the influence',of the amount of Sb dopant on the structure and electrocatalytic capability of the electrodes in the oxidation of 4-chlorophenol.The physicochemical properties of the Sb-SnO_2 coating were markedly influenced by different amounts of Sb dopant.The electrodes,which contained 5% Sb dopant in the coating, presented a much more homogenous surface and much smaller mud-cracks,compared with Ti/Sb-SnO_2 electrodes containing 10% or 15% Sb dopant,which exibited larger mud cracks and pores on the surface.However,the main microstructure remained unchanged with the addition of the Sb dopant.No new crystal phase was observed by X-ray diffraction(XRD).The electrochemical oxidation of 4-chlorophenol on the Ti/SnO_2 electrode with 5% Sb dopant was inclined to electrochemical combustion;while for those containing more Sb dopant,intermediate species were accumulated.The electrodes with 5% Sb dopant showed the highest efficiency in the bulk electrolysis of 4-chlorophenol at a current density of 20 mA/cm~2 for 180 min;and the removal rates of 4-chlorophenol and COD were 51.0% and 48.9%,respectively.     

MnO2@ Graphite电极类电Fenton降解有毒有机污染物

制备了二氧化锰复合石墨(MnO2@graphite)电极,通过XRD,TEM对电极材料进行表征,并通过电化学工作系统(循环伏安法,线性扫描伏安法,计时电量法)对MnO2@graphite电极的电催化机理进行了研究.以有机染料罗丹明B( RhodamineB,RhB)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为对象,探讨了 p...     

功能化层状复合材料的制备及其电催化性能

目的制备一种新型功能化离子液体修饰层状复合材料,研究其对L-酪氨酸(L-Tyr)的电催化氧化行为。方法通过静电自组装方式将氮氧自由基功能化离子液体(TEMPO-IL)与钙铌酸钾(KCa_2Nb_3O_(10))进行复合,并运用XRD,FTIR,SEM,HRTEM等测试手段对所作材料的微观形貌和结构进行分析表征。另外,将其作为电极修饰剂修饰于电极表面通过电化学工作站测试其电化学性质。结果该修饰电极对于电催化氧化L-Tyr有着较高的电化学活性。同时实验还表明,当L-Tyr的浓度在1×10~(-4)~1.16×10~(-2) mol/L之间时,峰电流值与L-Tyr浓度呈良好的线性相关,检测下限为6.2×10~(-5) mol/L(信噪比为3)。结论静电自组装是一种能够快捷、高效的制备层状复合材料方法,且得到的复合材料显示出在生物传感器方面的应用前景。     

Nitrogen-enriched micro-mesoporous carbon derived from polymers organic frameworks for high-performance capacitive deionization

Nitrogenization is an effective method for improving the capacitive deionization（CDI） performance of porous carbon materials. In particular, polymer organic frameworks with heteroatom doping, containing an ordered pore structure and excellent electrochemical stability, are ideal precursors for carbon materials for high-performance CDI. In this study, a nitrogen-enriched micro-mesoporous carbon（NMC） electrode was fabricated by carbonizing a Schiff base network-1 at 500, 600, and 700 °C. Scanning ...     

Electrocatalytic reduction of ortho nitrobenzaldehyde using modified aluminum electrode and its determination

A simple, cost effective and rapid electrochemical method has been developed for the determination of micro level ortho nitrobenzaldehyde（ONB） based on outstanding properties of modified aluminum electrode tin nanorods/anodic aluminum oxide/aluminum（SnNR/AAO/Al） for the first time. The SnNR/AAO/Al electrode was fabricated by a second step anodization, followed by electrodeposition and its electrochemical behavior was investigated in detail. The cyclic voltammetry results indicated that the SnNR/AAO/Al electrode exhibited efficient electrocatalytic activity toward reduction of ONB in the acidic solution. It provides an appreciable improvement of reduction peak for ONB at-0.721 V.Furthermore, various kinetic parameters such as transfer electron number, transfer proton number and standard heterogeneous rate constant were calculated from the scan rates.The electrocatalytic behavior was further exploited as a sensitive detection scheme for the ONB determination by differential pulse voltammetry. Under the optimized conditions, the concentration range and detection limit are 0.1-100 μmol/L and 0.05 μmol/L, respectively,for ONB. The analytical performance of this modified sensor has been evaluated for detection of real sample such as river water and recovery of ONB was achieved all-out up to102.3% under standard addition method.