舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析

为研究舟山市大气细颗粒物(PM_(2.5))的主要污染来源,在2016年4月—2017年1月期间利用3个国控点对舟山市PM_(2.5)开展手工监测,并对其主要污染源进行样品采集,基于420个环境样品和13类源样品的化学组分分析,应用CMB-二重源解析技术,对舟山市颗粒物受体成分谱、本地化源成分谱的组分特征和颗粒物的污染来源进行分析。结果表明:普陀点的PM_(2.5)浓度均值低于位于主城区的檀枫点和临城点,3个站点的颗粒物浓度分别为(36. 46±19. 40),(40. 92±20. 68),(40. 03±21. 55)μg/m~3。PM_(2.5)受体中以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等二次组分含量最高,二次无机盐和移动源是监测期间舟山市大气PM_(2.5)的主要来源,解析结果具有显著的海岛型城市特征。以船舶源为代表的移动源既是颗粒物的重要一次源,又是二次无机盐生成的主要前体物贡献来源之一,故加强移动源的排放管理对于舟山市的颗粒物污染防治具有重要意义。     

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

用稳定同位素方法探讨大气颗粒物中硫的来源

以五级撞击式大气颗粒物采样器采集贵阳城、郊大气颗粒物样品,分析了不同粒径大气颗粒物的全硫同位素组成,以此为基础,探讨了大气颗粒物中硫的来源,同时初步查明了贵阳城、郊大气颗粒物全硫同位素组成在时间和粒径上的变化趋势：（1）大气颗粒物的硫同位素组成变化范围随粒径变小而减小。说明伴随粒径变小,颗粒物中硫的来源趋向简单,硫越来越多地由气相硫转化而来。（2）春季样品各级颗粒物的δ₃₄S值有低于夏季的趋势。这反映出,燃煤排放的SO2通量与生物源硫化物通量在时间上的消长关系是控制颗粒物中硫的来源构成的一个重要因素。     

典型背景区大气颗粒物中元素粒径分布特征

为探究背景区域大气颗粒物中金属元素污染特征,该研究利用四级颗粒物撞击式采样器(1μm、1~2.5μm、2.5~10μm和10~18μm)于2014年冬季在郑州市中牟县郊区采集颗粒物样品。使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析23种元素的浓度,并利用富集因子法(EF)和主成分分析法(PCA)解析颗粒物中元素来源。结果表明,该区域金属元素浓度高于上海和北京,且不同元素粒径分布具有差异性。金属Se、Cd、Ag、Sb、Pb、Sn、Zn、Cr、Cu和As受明显的人为源影响,Ca、Sr、Ba、Be、Mn、Mg、K、V、Fe、Al和Ti主要来自自然源。该区域大气中元素的主要来源有地壳源、燃煤源、机动车排放源、冶金化工排放源、垃圾焚烧排放源和建筑扬尘排放源。此研究成果可以为政府制定污染防治方案提供科学依据。     

泉州市大气降尘中稀土元素地球化学特征及来源解析

稀土元素因其特殊的地球化学特性,具有一定的示踪性质.为了研究泉州市大气降尘中稀土元素地球化学特征及其来源,在泉州市不同功能区以及潜在源区共采集降尘样品34份,对REE组成特征、配分模式、特征参数进行了分析并结合三角图和特征参数关系图解揭示了其来源.结果表明,泉州市大气降尘的ΣREE空间分布差异较大,由高到低顺序为工业区交通繁忙区商业区居住区农业区.居住区、交通繁忙区、商业区的ΣREE变异系数均较小,显示其来源的一致性.降尘和潜在源样品中稀土元素的配分曲线均为右倾,轻稀土相对重稀土富集,具有明显的Eu负异常,表明研究区大气降尘具有较明显的陆源属性.各功能区降尘与潜在源的部分REE特征参数平均值较接近,未能揭示空间差异的成因.LaCeV三角图解表明居住区、交通繁忙区、商业区降尘中REE主要受交通源和土壤尘的影响,其次为燃煤源.δEu-ΣREE和HREEN/MREEN-LaN关系图解进一步说明汽车尾气排放是交通繁忙区和商业区降尘中REE的主要来源.所有功能区的稀土元素受钢铁厂排放物和水泥尘的影响较小,且农业区和工业区的稀土来源与其他功能区存在差异.     

杭州市灰霾与非灰霾日不同粒径大气颗粒物来源解析

在2011年典型灰霾和非灰霾天气下,采集了杭州市不同粒径的大气颗粒物样品,测定并分析各粒径段颗粒物的质量浓度及其化学成分;同时采集并分析了主要污染源排放的颗粒物样品,通过CMB(化学质量平衡)模型进行源解析. 结果表明:灰霾天气下,二次粒子是杭州市各粒径段颗粒物的首要贡献源,其对≤1.1、>1.1~3.3、>3.3~5.8和>5.8~10μm粒径段的颗粒物贡献率分别为60.4%、62.2%、54.8%和46.5%. 在一次排放源中,机动车尾气是≤1.1和>1.1~3.3μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率分别为13.8%和12.2%;城市扬尘是>3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率达到16.0%;而建筑施工尘是>5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为14.2%. 非灰霾天气下,随着颗粒物粒径的增加,二次粒子的贡献率显著下降,对≤1.1μm粒径段颗粒物的贡献率为42.7%,而对>5.8~10μm粒径段颗粒物的贡献率仅为15.5%;机动车是各粒径段颗粒物的重要贡献源,贡献率均在20%以上;煤烟尘是≤3.3μm细粒径段颗粒物的重要贡献源类,贡献率为22.0%;城市扬尘是>3.3~5.8μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为18.3%;建筑施工尘依然是>5.8~10μm粒径段颗粒物的重要来源,贡献率为21.4%.      

水源水库沉积物中稀土元素含量及赋存形态分析——以汤峪水库为例

利用ICP-MS和BCR连续提取法分别研究了西安蓝田汤峪水库沉积物中稀土元素含量和形态分布特征,并与中国土壤、渭南黄土和洛川黄土稀土元素含量进行了比较.结果表明:样品平均值均高于中国土壤和洛川黄土稀土元素含量,除La、Ce外,其它稀土元素均低于渭南黄土稀土元素含量;其中,Ce的含量分别是中国土壤、渭南黄土、洛川黄土的1.49、1.28和1.63倍.汤峪水库沉积物中稀土元素总量(∑REE)达211.41 mg·kg-1,∑LREE/∑HREE为9.99,均高于中国土壤、渭南黄土、洛川黄土;Ce的异常系数值为1.28,表明存在Ce的富集.由BCR连续提取法分析可知,Gd的酸可提取态(F1)比例高于其它形态,Gd由沉积物中向上覆水体迁移的可能性较强,产生的潜在环境效应也最明显.物源指示分析表明,汤峪水库沉积物中的稀土元素物质来源与洛川黄土相似.     

大气颗粒物化学质量平衡源解析方法研究

对基于化学质量平衡原理（CMB）的大气颗粒物来源解析方法中各步骤的研究情况进行综述。重点对土壤尘、煤烟尘、尾气尘、道路尘、城市扬尘、建筑水泥尘、海盐粒子等污染源样品采集方法,环境空气中颗粒物样品采集用滤膜及采样器,样品中各组分分析方法,以及采用cMB模型进行源解析拟合计算软件的发展情况进行了介绍,同时针对目前源解析中存在的问题提出了一些建议。     

北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅰ)——大气颗粒物污染特征及其影响因素

研究了北京市典型交通路口大气颗粒物的污染特征及影响因素.于2000年6月在北京市主要交通路口之一的崇文门路口,采集了大气中不同粒径的颗粒物样品,并进行了颗粒物质量浓度、离子浓度和元素质量浓度的分析,同时进行了样品采集期间机动车流量调查.研究结果表明,6月5日大气颗粒物污染严重.6月6日0∶10-3∶50,ρ(PM_2.5)达到最高值.崇文门路口的大气颗粒物污染水平与机动车流量之间无明显的对应关系.交通来源颗粒物是影响交通路口污染水平的首要因素,颗粒物中Al,Ca,Fe和Mg等元素主要来自机动车行驶载带的道路可扬尘,而Cu,Pb等元素主要来自机动车的排放.还指出了今后进行该类研究的主要方向和技术思路.      

苏南农村地区大气PM2.5元素组成特征及其来源分析

为了解苏南农村地区大气细颗粒物的污染水平及其可能的来源,在2002年7月-2003年1月的夏、秋、冬3个季节对雪堰镇和太湖站PM_2.5进行采样和分析,得到了PM_2.5和14种组成元素的质量浓度.研究表明,苏南农村地区PM_2.5的污染水平较高,S,Zn,Pb和As 4种污染元素的质量浓度水平与城市接近;组成元素的季节分布规律存在区域差异,这可能与局地源的贡献,大气细颗粒物中、长距离传输以及复杂的气象条件有关.因子分析结果表明,土壤源、燃煤源、冶金或垃圾焚烧和汽车尾气4类源对PM_2.5有明显贡献,说明人类活动对苏南农村地区PM_2.5具有重要影响.      

Atmospheric trace elements over source regions for Chinese dust: concentrations,sources and atmospheric deposition on the Loess plateau

The mass-particle size distributions of up to 17 trace elements in aerosol particle samples from dust storm and non-dust storm periods were determined for three sites in or near the source regions of Chinese dust. The mass of particulate material in the atmosphere at the sites is dominated by mineral aerosol particles. An absolute principal component analysis of the non-dust storm elemental data for the loess region allows the estimation of the mass contributions from two coarse-particle classes (soil dust and dust associated with pollutants), and two fine-particle classes (soil dust and anomalously enriched). For most elements (Al, Si, Ca, Fe, Ti, K, S and As), the mass-particle size distributions (MSDs) were approximately log-normal. The mass-median diameters (MMDs) of the soil-derived elements tended to decrease with distance from the desert region and when the dust storms subsided. Total dry deposition velocities were calculated by fitting a log-normal distribution to the aerosol data and calculating deposition rates for 100 particle-size intervals using a two-layer deposition model. The mean dry-deposition rates and fluxes were highest during dust storms over desert regions. In thloess region, the calculated dry deposition velocities of soil derived elements (Al, Si, Ca, Fe and Ti) during non-dust storm periods were from 3.1 to 3.7 cm s⁻¹. From the estimated mass-particles size distributions, the coarser and finer mineral particles were found to benriched with Ca, Fe, Ti and K relative to Al or Si. On a yearly basis, the dry atmospheric input to the Loess Plateau was mainly attributable to normal transport processes, i.e. non-dust storm conditions. Wet deposition fluxes estimated from scavenging ratios indicate that dry deposition dominated the total atmospheric deposition of mineral aerosol. The deposition of aerosol particles associated with coal burning or other anthropogenic sources also was considerable on the Loess Plateau.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

北京沙尘暴的干盐湖盐渍土源——单颗粒物分析和XPS表面结构分析

2002年3月20日北京特大沙尘暴565个单颗粒物分析结果表明,S和Cl是唯一呈现显著正相关的一对元素.同时含有S和Cl的单颗粒物检出率高达82.5%,其中S和Cl的含量还高于所有颗粒物平均值.同时含有S、Cl和Na的颗粒物检出率为62.0%,其中Na的含量更比所有颗粒物平均值高出1.4倍.PMF因子分析显示NaCl和Na2SO4是北京沙尘暴S和Cl显著相关的那些单颗粒物的主要成分.沙尘暴样品中SO₄^2-和C^l-浓度呈高度线性相关.X射线光电子谱对气溶胶表面结构分析显示,Na和S在沙尘暴颗粒物表面的百分含量比北京非沙尘暴和内蒙古地区气溶胶样品高.这些同时含有S、Cl和Na,且S和Cl显著正相关,Na相对富集的颗粒物多数来自于沙尘暴途中所经过的其表层土成分富含氯化物和硫酸盐的干盐湖盐渍土地区.证明了北京沙尘暴不仅来自于其源头沙漠,沙尘暴所经过的包括干盐湖盐渍土的大范围干旱、半干旱地区的表层土也是其主要来源.     

北方强沙尘暴天气过程对广州空气质量影响的个例分析

2009年4月23—25日,我国内蒙古、甘肃、陕西等地区出现了1次强沙尘暴天气过程,沙尘暴产生的浮尘自北南下,于26日开始影响广州.期间,沙尘暴沿途城市的可吸入颗粒物(PM10)浓度先后升高.本文通过对广州4月27日—29日(浮尘时段)和5月12—14日(非浮尘时段)的空气颗粒物进行质量浓度分析,发现浮尘时段PM10的浓度均值为0.231mg·m-3,较非浮尘时段(0.103mg·m-3)大1倍.化学分析结果发现金属元素含量、金属元素富集因子、可溶性阴阳离子含量等在这两个时段也均存在显著差异.浮尘时段颗粒物中金属元素含量的总浓度为53.5μg·m-3,比非浮尘时段的总浓度(28.5μg·m-3)翻了近1倍.浮尘时段的Na、Ti、Zn、Cu、Cr浓度较非浮尘时段的增加幅度在0～100%之间,从富集因子来看,非浮尘时段均高于浮尘时段,说明污染源主要来自广州本地源;浮尘时段的K、Mg、Al、Fe、Mn、V、Co浓度较非浮尘时段的增幅在100%以上,其富集因子均高于非浮尘时段,说明污染源主要来自于外来源;而Ni、Pb、Cd3种元素浓度增幅为负值,说明沙尘携带这3种元素的量可以忽略,且冷空气的稀释作用使得它们在浮尘时段的富集系数远远低于非浮尘时段.另外,通过对水溶性离子的分析发现,浮尘天气时段空气颗粒物中各种水溶性阴阳离子含量都有所升高,但NH4+、NO3-、SO24-3种离子的质量浓度,无论在浮尘还是非浮尘时段,差别均不显著(均占约82%),说明这3种离子都是PM10中最主要的可溶性阴阳离子.并且从浮尘时段的气象场分析和后向轨迹计算表明,此次广州沙尘的源地来自内蒙地区.     

哈尔滨市沙尘期大气颗粒物物化特征及传输途径分析

为了研究沙尘期大气颗粒物的物化特征及传输途径,分别采集TSP、PM10和PM2.5样品,分析3种颗粒物的分布特征、浓度变化以及离子和无机元素组成,同时利用HYSPLIT逆轨迹模式对沙尘颗粒的远距离输送来源进行了分析.研究结果显示:沙尘期,PM10~100是颗粒物的主要组成,占TSP的50%~57%,PM2.5/TSP和PM10/TSP分别达最低值0.17和0.43;在TSP和PM10中,Na、Si、Al、Ca、Fe、K、Mg浓度变化较为明显,在沙尘期是非沙尘期的2~3倍,在TSP中的最高浓度分别为7.28、1.98、19.89、25.82、18.77、4.68和6.49μg/m3,以土壤尘和扬尘为主;TSP中Ca2+、K+、Mg2+在沙尘期的浓度是非沙尘期的2~3倍,最高达22.23、2.04和1.68μg/m3,主要来自土壤、尘埃,与沙尘有相似的来源;逆轨迹模型分析结果表明,本次沙尘事件由外来沙尘输入导致,其传输途径比较明显,起始位置为内蒙古的西北部和中部地区,沿途向南经过山西,后转为东北方向,经过河北、天津、辽宁、吉林等省份,最后输送到哈尔滨.     

2002年春季沙尘暴对青岛大气气溶胶的影响

根据TSP,PM10,分级粒子质量浓度观测资料,分析了2002年春季发生于我国北方的2次沙尘天气过程对青岛大气环境的影响.在3月15-19日和21-23日的2次沙尘天气过程中TSP质量浓度分别为0.488和0.721 mg/m\+3,比平时增加了2.8和4.1倍.沙尘天气期间2～7 μm粒子为影响青岛的主要成分,在第2次沙尘暴期间该粒径的粒子质量浓度增加了30倍,其中2.1～3.3 μm粒子质量浓度达到0.13 mg/m\+3.根据地面气象资料和PM10连续监测资料发现,在地面风向转北之前,高空气流携带的沙尘首先影响到青岛.      

成都市大气颗粒物源解析的PPR法

应用投影寻踪回归新技术(PPR),对成都市区大气采集样本中的元素含量数据和成都市大气颗粒物源成分谱进行分析,得到成都市大气颗粒物排放源的权重贡献率。结果表明:影响成都市大气颗粒物的主要贡献源为燃煤尘和土壤道路尘,它们的贡献率均达40%以上,与成都市区内大气污染来源的实际情况相符合。      

污染城市大气PM_(10)单颗粒形态特征——以石家庄市为例

选择大气污染严重的石家庄市为北方污染城市代表,采集石市PM10颗粒物样品,运用扫描电镜和X射线能谱分析技术,观察分析单颗粒物形态特征。结果表明,污染城市大气PM10以块状颗粒物数量最多,来自表土风蚀的矿物颗粒;次为凝聚状颗粒和球状颗粒物,是人为源的标志;球粒可分为硅质小球、硅铝小球和铁质小球三类,分别具有光滑、粗糙和及粗糙外观形态。污染城市大气环境中生物质颗粒物多为菌类及生物残体。各类颗粒物常常粘附混杂在一起,当中有些是由丝状生物质颗粒物缠绕捕获而成。     

河西走廊1994－04－08浮尘暴·黄沙的气象特征和大气气溶胶测定

报道１９９４－０４－０７—１９９４－０４－０８河西走廊形成浮尘暴·黄沙天气过程、气象观测和大气总悬浮微粒（ＴＳＰ）测定结果,说明我国西北地区发生的浮尘暴·黄沙天气的气象及大气气溶胶特点。嘉峪关和酒泉一带是这次黄沙的中心;酒泉等地的ＴＳＰ浓度高达３８．００ｍｇ／ｍ３,室内ＴＳＰ浓度高达８．６３ｍｇ／ｍ３,自然降尘浓度达２９６．２２ｔ／（ｋｍ２·月）;黄沙云高约２０００—３０００ｍ;主要组成元素Ｓｔ、Ａｌ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｍｇ、Ｍｎ和Ｔｉ等含量上升;黄沙沿嘉峪关、酒泉、金昌、兰州和北京渐次减少;１９９４－０４－１１的２：００在甘肃省大部分地区出现了哈布（Ｈａｂｏｏｂ）现象。建议今后对尘暴·黄沙的研究还应测定黄沙气溶胶浓度、粒度分布和不同粒度微粒的化学组成,测定雨土、降水、降尘和气温的变化。     

Using geoaccumulation index to study source profiles of soil dust in China

Source apportionment studies of TSP(atmospheric particulate matter with aerodynamic diameters≤100μm)and PM10(atmospheric particulate matter with aerodynamic diameters≤10μm)have revealed that soil dust is all important source of these particulates in China In this study, the contamination of soil dust was assessed through the use of a geoaccumulation index(Igeo). The mass concentration profiles ofl7 elements(Na, Mg, AI, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Br, Ba, andPb)were establishedforurban soil dusts. Geochemical cOmpositions of soils from 15 cities were used to represent background urban soil compositions. The results of this Studv indicated that a number of cities are severely polluted by particulates containing Ca, Cr, Ni, and Cu in both size fractions(TSP and PM10). Contamination with Zn, Pb, Co, and Br was moderate to severe(Igeo>2). The AI and Fe concentrations were not high enough for them to be considered contaminants.