黄河三角洲地区大气复合污染特征、成因与VOCs来源解析

为了解黄河三角洲区域细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)大气复合污染特征和成因,本文利用2021年和2022年夏秋季黄河三角洲中心城市东营市、滨州市的挥发性有机物(VOCs)连续观测数据及常规污染物数据,识别对O₃和二次有机气溶胶(SOA)生成有显著贡献的VOCs物种并对VOCs进行来源解析,同时利用基于观测的化学盒子模型探讨O₃的生成敏感性.结果表明：(1)黄河三角洲地区PM_2.5和O₃浓度“双高”的大气复合污染主要出现在秋季,夏季东营市和滨州市首要污染物均为O₃,距离入海口越远的站点O₃超标天占比越高;秋季东营市和滨州市首要污染物均为PM_2.5,且超标情况相近.(2)烯烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)对臭氧生成潜势(OFP)的贡献大,优势物种为乙醛;芳香烃对SOA生成潜势(SOAFP)的贡献大,优势物种为1,2,3-三甲苯.(3)东营市夏秋季O₃生成均处于VOCs...     

徐州市大气PM2.5与O3作用关系的季节变化

通过2013~2017年徐州市环境监测资料分析季风影响下主要大气复合污染物PM_2.5和O₃的相关性,并基于气象观测资料进一步探究PM_2.5和O₃相互作用机制的季节变化特征.结果表明：夏季风季节,PM_2.5和O₃呈正相关,相关系数高达0.56;冬季风季节,PM_2.5和O₃呈负相关,相关系数为-0.34,均通过了99%的置信检验,表明徐州市PM_2.5和O₃相互作用呈现相反的季节变化.夏季风季节,太阳辐射强,气温较高,大气氧化性较强,O₃主导大气氧化性,大气氧化性通过促进二次颗粒物生成使得PM_2.5浓度升高,夏季风季节以O₃对PM_2.5的促进作用主导城市大气复合污染变化;冬季风季节,太阳辐射弱,气温较低,大气氧化性较弱,高浓度的PM_2.5削弱太阳辐射抑制大气光化学,导致O₃生成率降低,冬季风季节以PM_2.5对O₃的抑制作用主导城市大气复合污染变化.     

南京市南部地区O3污染特征、生成敏感性及传输影响分析

作为中国最重要的城市群之一,近年来长江三角洲(YRD)地区大气臭氧(O₃)污染问题突出.于2020年7～9月和2021年4～5月在南京市南部地区溧水站点开展了大气O₃、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的在线观测.在此基础上分析了溧水站点O₃的污染特征并与城区站点进行比较,发现溧水站点O₃污染较城区站点更加严重.在观测期间选择了3次典型的O₃污染过程,分别为2020年8月16～27日、 2020年9月3～11日和2021年5月17～25日.利用基于观测的模型(OBM)分析了这3次污染过程的O₃-VOCs-NO_x敏感性.基于OBM所模拟的O₃前体物相对增量反应性(RIR)和NO_x和VOCs削减情景下O₃生成等值线(EKMA曲线)结果显示,3次污染过程中O₃-VOCs-NO_x敏感性分别处于N...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

2015—2022年我国华北地区冬季PM2.5-O3复合污染及特征分析

以往关于大气PM_2.5-O₃复合污染的研究主要集中在夏季,尚较缺乏对严峻的冬季复合污染问题的关注,为了解冬季大气PM_2.5-O₃复合污染过程,该文基于2015—2022年冬季(1—2月)空气质量地面监测、气象数据等资料,结合统计方法分析了我国华北地区冬季大气PM_2.5-O₃复合污染的特征及驱动因素. 结果表明:2015—2022年冬季,我国南方主要城市复合污染天数呈显著下降趋势(?0.8~?0.2 d/a),这与我国采取一系列措施降低了PM_2.5浓度有关;但在我国北方地区,特别是华北地区冬季大气PM_2.5-O₃复合污染天数却呈现显著的上升趋势(0.2~0.7 d/a). 针对华北地区较为严峻的复合污染形势,挑选出19 d区域性的复合污染天进行重点分析. 在气象因素方面,复合污染发生时华北上空500 hPa高空存在反气旋环流异常、850 hPa高空存在偏南风异常,地面午后(10:00—18:00)平均温度(0.43~5.27 ℃)偏高、平均风速(?4.19~?0.22 m/s)偏小. 在化学过程方面,冬季华北地区发生复合污染的城市观测站点中PM_2.5与O₃浓度之间呈显著正相关(R=0.45,P<0.05),而在非复合污染的城市观测站点则表现为负相关(R=?0.68,P<0.05). 进一步对比华北地区复合污染城市观测站点与非复合污染城市观测站点O_x(O_x=NO₂+O₃)和NO₂浓度的拟合斜率(分别为0.62、0.55)、PM_2.5与CO浓度的比值(分别为0.07、0.06)以及O_x的浓度(平均值分别为124.40、113.47 μg/m3),定性地表明了华北地区冬季O₃浓度的升高与活跃的光化学反应有关,同时较高的O₃浓度也可能导致了更多的二次PM_2.5生成. 研究显示,我国华北地区复合污染呈现加剧的态势且往往伴随着活跃的光化学反应,亟需进一步深入研究厘清复合污染发生时的大气化学过程.      

近年山东德州PM2.5和O3相互作用的季节变化及其机理分析

为全面认识减排过程中华北平原城市大气复合型污染变化特征,本文利用最近6年(2017—2022)山东省德州市环境-气象监测资料,分析关键大气复合污染物PM_2.5和O₃的季节特征及其相互作用,探究东亚季风气候背景下冬夏季PM_2.5和O₃的相互作用机理.德州市近6年城市环境PM_2.5和O₃超标率分别为20.22%和23.56%,O₃污染凸显.环境大气PM_2.5和O₃在夏季表现为显著正相关,相关系数高达0.53(p<0.01),而冬季则呈显著负相关,相关系数为-0.30 (p<0.01),两者具有明显“夏正冬负”的相反季节变化特征.环境气象机理分析表明,夏季高温及强太阳辐射的气象条件促进光化学反应生成O₃,加大大气氧化性的增强二次颗粒物生成,导致PM_2.5浓度升高;冬季低温及弱太阳辐射气象背景下,高浓度PM_2.5的局地累积...     

基于气象条件指数的我国重点区域PM2.5和臭氧复合污染气象影响评估

气象条件变化对复合污染的发生发展起重要作用,基于PM_2.5和O₃不同的污染形成机制,利用污染气象长期观测数据,分别采用统计运算和深度学习方法,构建了PM_2.5和O₃气象条件指数,形成以气象条件指数开展区域大气复合污染气象特征和影响贡献的研究方法,并对剔除区域气象差异影响的污染分布与变化进行了量化分析.结果表明,2021年夏季我国中东部重点区域污染气象条件整体上呈北差南优(指数：“2+26”城市>苏皖鲁豫交界>长三角地区),6月最差、 7月最好的分布特征,当区域内城市PM_2.5气象条件指数>30且O₃气象条件指数>100时,“双高”污染开始出现,随O₃气象条件指数增大,“双高”频率不断升高;与上年同期相比,各地区ρ(PM_2.5)受气象条件改善影响分别降低3.9、 3.3和1.4μg·m^-3,平均占到各地ρ(PM_2.5)降低的58.5%,O_...     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析

为了解我国夏半年大气复合污染特征及其与气象条件的关系,基于2015—2020年夏半年(4—10月)空气质量监测、常规气象观测等资料,结合统计学方法与主观经验开展对比分析. 结果表明:分析时段内我国大气污染呈单污染比例升高、臭氧(O₃)与PM_2.5污染“双高”污染事件减少的特征,中东部大部分地区O₃超标日数增加、PM_2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显. 通过对污染过程的分析发现,区域O₃污染持续性特征明显,其中京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O₃污染过程共有6次,最长持续时间为15 d. 与之相比,复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征. 区域O₃污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低,但东北地区在大气扩散条件较好的情况下仍会出现区域O₃污染. 通过对地面天气分型的分析发现,均压场型和低压控制型为O₃污染出现时最主要的两种地面天气形势,高压控制型下出现O₃污染的概率相对较低,京津冀及周边地区在倒槽控制下也有一定概率的O₃污染出现. 研究显示,我国中东部地区夏半年O₃污染影响显著,关注不同地区O₃污染与气象条件之间的相关性对于大气复合污染防控有一定积极意义.      

我国大气O3污染成因及影响因素综述

近年来我国O₃污染现象频发,制约着我国环境空气质量优良天数比例的提高,弄清O₃污染成因及影响因素对科学防治O₃污染具有重要意义. 本文在整理分析大量已有研究基础上,梳理关于对流层O₃污染形成机理方面的认识,将O₃污染成因按影响程度大小分为主要内在原因、关键外在因子和重要影响因素,其中,前体物排放处于高位及高反应活性前体物的化学转化是O₃污染形成的主要内在原因,环境因子及气候条件是关键外在因子,三维立体传输(平流层输入、垂直混合及水平传输)是重要影响因素. 未来我国需要从以下几个方面继续深入研究:① 加强PM_2.5与O₃复合污染成因机理和协同控制机制的科学研究;② 深化O₃污染成因与来源的科学研究及应对措施研究;③ 科学优化大气O₃评价指标;④ 持续推进O₃污染防控措施实施.      

区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月～9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系.结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%.低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高.途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径.随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当.一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程.     

我国大气污染协同防控理论框架初探

我国大气污染防治工作在“十三五”期间取得了可喜成绩,PM_2.5浓度及重污染天数大幅降低,与此同时,我国城市地区臭氧(O₃)污染问题凸显,说明我国大气污染格局发生了深刻变化. 当前,PM_2.5与O₃成为影响我国城市和区域空气质量的主要因子,二者的协同控制是我国持续改善空气质量的焦点,也成为我国“十四五”期间大气污染防治工作的重点. 本文通过对国内外PM_2.5和O₃协同控制进展的梳理,总结我国大气复合污染协同治理的现状与挑战,从协同防控目标、核心协同任务、重点支撑保障等角度提出大气复合污染协同治理的理论框架,并对我国PM_2.5与O₃协同控制工作提出以下几点建议:①坚持科学精准治气;②坚持综合系统治气;③坚持严格依法治气;④坚持多维协同治气.      

山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

基于熵权法的汾渭平原城市空气质量模糊综合评价

为了促进科学减排、精准防治大气污染,选取PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂、O₃作为评价因子,通过熵权法建立污染因子权重集,以扩展后的环境空气质量标准为基础,通过计算各评价因子的隶属度,对汾渭平原11个城市不同季节的环境空气质量进行模糊综合评价,得出各城市的大气污染水平及季节变化特征。结果表明:该地区各城市空气质量受季节影响变化大,春、夏、秋季空气质量明显优于冬季,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、O₃为主要污染物,评价结果可客观全面地反映该地区不同季节环境空气质量状况。     

空气质量健康指数构建及与现有评价体系的比较:以丽水市为例

为了解大气污染物对人体健康的影响,采用时间序列广义可加模型分析2013-2018年丽水市大气污染物与健康效应的关系,构建丽水市不同人群空气质量健康指数（AQHI）及分级方法,比较AQHI、调整后的环境空气质量健康指数（AQHI_a）、空气质量指数（AQI）和环境空气质量综合指数对健康效应的预测能力.结果表明:①如以AQI和环境空气质量综合指数来评价,丽水市春夏季主要污染物为O₃,秋冬季为PM_2.5;如以AQHI来评价,则O₃为丽水市全年最主要的污染物,其次是NO₂.②在多种污染物同时存在的情况下,AQHI比AQI具有更高的敏感性,AQHI与环境空气质量综合指数的相关性比与AQI的相关性好.③4种指数在秋冬季对健康效应的预测准确度均高于春夏季,AQHI_a是4类指数中预测健康效应最好的,其次为环境空气质量综合指数.研究显示,需高度重视O₃污染问题,建议空气质量较好的地区构建AQHI或AQHI_a来反映空气质量.      

2015—2021年南京市大气污染特征及污染个例研究

探究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染的时间变化特征,阐明PM_2.5和O₃复合污染过程中不同阶段环境空气污染物及气溶胶粒径分布的详细演变过程,对南京及长三角地区的大气污染防治具有重要指导意义.本文使用2015—2021年南京市环境空气污染物小时浓度数据,分析了该地区多年大气污染演变过程,并选取2015年10月12—17日时间段作为复合污染典型个例,对其生消过程和内在机理进行了详细分析.结果表明：(1)2015—2021年南京市各种大气污染物的变化特征具有明显差异. PM_2.5、PM₁₀和SO₂浓度的年下降率分别为8.9%、6.2%和15.4%,O₃浓度变化较小. CO浓度在2016年达峰后以每年7.6%的速率下降.NO₂浓度在2015—2019年呈增加趋势.(2)2015—2021年污染特征发生较大变化,由PM_2.5为主导变为由O₃为主导的大...     

成都市臭氧重污染成因与来源解析

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m3.气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽略,其中温度与臭氧浓度呈现显著正相关关系,东北风主要出现在污染前和污染后,可能起到稀...