拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

北京市植物排放的异戊二烯对大气中甲醛的贡献

2006年3～11月期间利用2,4-二硝基苯肼涂敷的硅胶柱采集了北京市大气中的羰基化合物,并使用高效液相色谱（HPLC）的方法测定了甲醛及异戊二烯光氧化特征产物：甲基乙烯基酮(methyl vinyl ketone, MVK)和甲基丙烯醛(methacrolein, MACR)的大气浓度.研究发现北京市大气中MVK和MACR具有明显的季节变化和日变化:在植物生长季节的4～10月,可在大气中检测出MVK和MACR,它们在大气中的浓度（体积分数）的月平均范围分别为0.11×10^-9～0.67×10^-9 和0.19×10^-9～1.36×10^-9,日最高浓度均出现在10：00～14：00（4月除外）, 8月的浓度达到最高;3月和11月的大气中未检测出MVK和MACR,可能是因为植物处于枯叶期,异戊二烯的排放较少.本研究通过异戊二烯与其光氧化产物MVK、MACR和甲醛之间的转化产率关系,先利用测定的MVK和MACR的大气浓度反演在光氧化过程中损失的异戊二烯的大气浓度,然后估算异戊二烯光氧化对甲醛形成的贡献量.估算结果显示, 4～10月,异戊二烯光氧化所产生的甲醛浓度（体积分数）范围为0.35×10^-9～2.50×10^-9,占北京市大气中甲醛总量（在大气中的体积分数范围为5.49×10^-9～22.04×10^-9）的4.6%～11.5%,在大气光化学活跃的夏季（6～8月）植物排放的异戊二烯对大气中甲醛贡献尤为显著.本研究证实了北京市区植物排放异戊二烯对大气光氧化剂形成有重要贡献.     

厦门秋季近郊近地面CO2浓度变化特征研究

利用CO2监测仪在厦门近郊中国科学院城市环境研究所超级监测站进行了秋季CO2数据采集,并结合监测站气象要素和气体污染物监测,分析了近地面CO2浓度变化特征、风速风向对其变化特征的影响以及CO2与部分气体污染物的相互关系.结果表明,厦门近郊秋季近地面CO2浓度主要集中分布在375～415μmol.mol-1范围内,约占70.87%;近地面大气CO2日变化曲线呈单峰型结构,CO2浓度日变化范围375.74～418.18μmol.mol-1,日平均最高值出现在黎明前后(408.54μmol.mol-1),最小值出现在午后附近(379.14μmol.mol-1),夜晚(18:00～05:00,北京时间)平均浓度(400.87±4.05)μmol.mol-1高于白天(06:00～17:00)平均浓度(388.86±9.40)μmol.mol-1;风速日变化曲线与CO2呈现完全相反的变化趋势,夜晚时段(22:00～04:00)风速波动范围在1.0～1.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化平稳,基本稳定在(400.72±2.12)μmol.mol-1.白天时段(09:00～18:00)风速变化范围在2.0～2.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化范围较大为379.14～394.83μmol.mol-1;用指数函数模型估测到该站点区域CO2背景浓度为386.84μmol.mol-1;观测期间该站点主要风向为东北偏东,统计该方向上CO2浓度与风速的相关关系,得出CO2浓度与风速呈极显著负相关(r=-0.67),相关系数高于所有方向统计的CO2浓度与风速的相关系数(r=-0.41,P<0.01),不同风向上CO2浓度贡献来源不同;此外,CO2浓度与温度、辐射量呈负相关(r=-0.541/-0.515,P<0.01),与湿度呈正相关(r=0.66,P<0.01);与其它大气气体污染物相比CO2与CO、NO的相关程度较高(r=0.469/0.436,P<0.01),与SO2相关程度较弱(r=0.126,P<0.01),经分析推测监测站点区域CO2排放源部分来自机动车排放,而燃煤排放贡献较小.     

差分吸收光谱测定北京市冬季大气中的CS2

2006年2月17～23日在北京市丰台区,利用差分吸收光谱技术(DOAS)对大气中的CS2以及SO2、O3进行连续监测.结果表明,大气中CS2具有明显的日变化特征,日变化曲线存在明显的"双峰"结构,浓度峰值分别出现在早晨700～900和午夜0000左右.测量期间CS2最大体积分数达到9.3×10-9.CS2与SO2日变化趋势基本相同,二者存在较好的相关性.北京市CS2可能主要来源于冬季供暖燃煤、居民用煤和周边地区污染源的贡献.     

2006─2010年环保重点城市主要污染物浓度变化特征

利用2006─2010年全国环保重点城市的空气质量日报数据,分析了大气ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)的变化特征. 结果表明:从年际变化看,ρ(SO2)和ρ(PM10)呈下降趋势,ρ(NO2)变化不显著.从季节变化看,ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)均呈冬季高、夏季低的特征.从浓度谱分布看,全国大气中ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)分别集中在0～0.150、0～0.100和0～0.250 mg/m3范围内,ρ(SO2)和ρ(PM10)谱峰区间逐渐向低浓度范围偏移,高浓度事件逐渐减少,表明SO2和PM10污染得到较明显的控制,而ρ(NO2)谱峰变化不大.从浓度变化看,山西ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)下降最明显,年变化率分别为-11.2、-3.6和-14.2 μg/m3;青海ρ(SO2)、山东ρ(NO2)和ρ(PM10)的上升趋势最明显,年变化率分别为4.4、2.7和4.5 μg/m3.      

三江平原稻田CO2通量及其环境响应特征

基于涡度相关技术,于2004年生长季对三江平原稻田CO2通量进行了观测.结果表明,CO2通量日变化特征明显;月平均的CO2通量日变化幅度很大,6～9月,夜间最大净排放通量分别为0.23,0.23,0.18,0.12mg/(m2·s);白天最大净吸收通量分别为-0.14, -0.68, -0.66, -0.22mg/(m2·s).白天CO2通量的变化与光合有效辐射明显相关,并且逐月变化.利用摩擦速度(U*)的阈值进行筛选,夜间通量与温度之间无明显相关,同期观测的静态箱法结果表明,夜间通量与空气和土壤温度相关,整个生长季,生态系统从大气中吸收的C为5.30t/hm2.     

稻田CO2、CH4和N2O排放及其影响因素

采用静态箱(暗箱)-气相色谱法对稻田CO2、CH4和N2O排放进行田间原位测量.植株参与的稻田CO2排放季节变化与温度的季节变化一致,气温(土温)是主要驱动因子;而土壤水分状况是稻田CH4、N2O排放和无植株参与的稻田CO2排放季节变化的主要驱动因子.稻田非淹水期N2O和CO2排放与土温、气温呈极显著指数正相关(p＜0.001),两气体之间亦呈极显著线性正相关关系(p＜0.001).水稻植株自养呼吸和土壤呼吸的温度系数(Q10)分别为2.17和1.68.稻田CO2排放与水层深度呈弱的负相关关系(p＜0.05).无植株参与的稻田CO2、CH4和N2O季节平均排放速率分别为198.35±34.00mg/(m2·h),0.63±0.29mg/(m2·h)和169.57±75.30μg/(m2·h),而在植株参与下3者季节平均排放速率分别为1133.51±51.16 mg/(m2·h),1.39±0.20mg/(m2·h)和231.48±35.09μg/(m2·h).碳收支模拟计算结果表明,稻田生态系统表现为对大气中碳的净吸收.     

大气污染物及AQI时空特征分析——以山西省2015年上半年为例

根据2015年上半年山西省11个地级市PM 2.5、PM 10、NO 2、SO2、CO、O 3的日污染浓度监测数据及AQI值,分析其污染特征。结果表明:全省11市PM 2.5、PM 10超标率较高;NO 2、SO 2、CO、O 3超标率则较低;全省PM2.5/PM1 0的比值范围在0.367 7~0.718 9,且PM 2.5和PM 10之间存在较显著的线性关系;PM 2.5、PM 10、NO 2、SO 2、CO以及AQI监测值在1~6月份逐渐递减,O3则呈总体上升趋势;AQI达标天数比例范围在61.88%~85.08%,平均比例为71.42%,平均超标天数比例为38.58%,其中重度及以上污染天数比例为1.50%。     

被动采样法观测研究京津冀区域大气中气态污染物

为了对京津冀区域的大气污染物进行观测,揭示污染物浓度和组分的时空分布和变化规律,深入了解区域复合型污染,从2007年12月开始使用造价低、操作简捷的被动采样方法对区域10个站点大气中的SO2、NO2、O3和NH3等主要污染物进行了监测,对被动采样方法的区域适用性进行了比较全面的评估并根据监测结果对污染物的浓度水平和区域分布进行了研究.方法适用性评估表明被动采样方法在污染较严重的京津冀区域能进行长时间采样,采样频率设定为每月1次;平行采样结果显示,SO2、NO2、O3和NH3的变异系数分别为6.4%、7.1%、4.2%和3.9%,方法表现出良好的稳定性;每月1次的被动采样浓度结果与主动采样仪器观测结果月平均值相比具有较好的一致性,SO2、NO2和O3这2种方法监测结果的相关系数达到0.91、0.88和0.93,拟合曲线斜率分别为1.25、0.98和0.93,平均相对标准偏差分别为23.3%、14.9%和8.5%,能基本满足大气采样的要求,NH3的短时监测也表明2种方法具有可比性.评估结果说明被动采样方法是一种可靠的大气污染监测方法,可用于区域污染的监测.2008年夏季京津冀区域10个站点SO2、NO2、O3和NH3的被动采样平均浓度分别(12.3±6.3)×10-9、(13.2±7.0)×10-9、(40.5±9.5)×10-9和(24.0±13.7)×10-9.浓度区域分布显示SO2和NO2在城市站点具有较高浓度,而NH3在农业站点的浓度较高,SO2、NO2和NH3的大气浓度水平明显受局地排放影响,浓度分布较直观的反应了站点的局地源排放;而O3除了背景站兴隆,在北京和天津周边的大小城市,平均浓度都在40×10-9左右,表现出区域协同污染特征.     

CH_4火焰中CO_2对NO行为影响的实验研究

针对CH4 火焰中CO2 浓度对于NO降解的影响进行了详细地分析研究。结果表明 :过量空气系数对于NO的降解有着很大的影响。和氧化性气氛相比 ,还原性气氛更有利于NO的降解。同时还原性气氛中CO2 的存在降低了NO的降解率 ,而氧化性气氛中CO2 的存在能够促进NO的降解。在还原性气氛中 ,随着CO2 浓度的升高 ,其继续减少NO降解率的作用也越来越不明显     

雷电过程中SO2产生COS的模拟研究

采用火花放电的方法研究大气对流层中雷电反应产生COS的可能，以气相色谱、红外光谱为主要分析手段，对SO2－CH4－O2体系的反应进行了研究。结果表明，该体系在火花放电条件下会生成COS。原料气的初始强、放电时间和外加气体对COS的生成量都有影响。生成的COS也会在放电条件下分解。基于此，对该放电反应的机理作了探讨，并估算了清洁及污染大气中可能生成的COS的浓度。     

Effect of TiO2 surface properties on the SCR activity of NOx emission abatement catalyst

NOx emission abatement catalysts V2O5 supported on various TiO2 including anatase, rutile and mixture of both were investigated with various physico-chemical measurements such as BET, NH3-TPD, NARP, XRD and so on, and the effect of TiO2 surface properties on the SCR (selective catalytic reduction) activity of V20s/TiO2 catalysts was studied. It was found that the TiO2 surface properties had strong affect on the SCR activity of V2Os/TiO2 catalysts. The stronger acidic property resulted in the higher exposure of active sites as well as the higher SCR activity.     

大气N_2O的稳定氮同位素质量平衡探讨

地表释放源释放的N2 O均比对流层大气N2 O贫15N ,对流层N2 O的氮同位素质量由平流层回流的富15N的N2 O来平衡 ,若全球N2 O源汇质量估算结果是平衡的 ,则地表释放源对对流层N2 O的氮同位素质量的贡献量应与平流层回流的贡献量相等。本文根据全球N2 O释放源最近的年释放量估算值 ,在考虑土壤N2 O生成过程中的氮同位素分馏效应后 ,推论出全球N2 O释放源最近的年释放量估算值能使对流层大气N2 O稳定氮同位素质量接近于平衡。     

地幔源气体的CO_2/~3He特征及其地质意义

全球范围内的洋中脊玄武岩 (MORB)玻璃及气泡具有均一的CO2 /3He比率(CO2 摩尔数与3He摩尔数之比 ) ,为 ( 2～ 7)× 1 0 9,这表明通过洋中脊体系释放的幔源气体具有基本恒定的CO2 /3He比率。地幔脱气的机理研究表明 ,MORB中的该比率反映的是初始MORB岩浆的挥发份特征 ,而气泡在MORB岩浆中的成核、生长和上升的活动过程所造成的CO2 -3He的分离是很有限的 ,这说明幔源气体具有特征的CO2 /3He比率。匈牙利潘诺尼亚盆地等一系列的研究实例表明 ,幔源气体的CO2 /3He比率特征能够可靠地估计地幔脱气的通量 ,并为大陆地区构造拉张背景下的地幔脱气研究提供了一个可靠的约束条件。     

一维全球碳循环模式研究

开发了一个陆地生物圈、海洋水圈和大气圈三圈耦合的全球碳循环模式,包括土地利用变化和化石燃料两大人为源的影响,并考虑稳定同位素分馏效应.调试结果表明,该模式能够再现工业革命以来大气CO₂的变化历史,能正确反映海洋内部的碳循环过程和全球碳循环中的同位素分馏效应,结果较为理想.进一步分析发现,传统模式可能低估了海洋的碳吸收能力,高估了CO₂施肥作用对碳循环的影响.      

全球N_2O年释放总量及各类源相对贡献率初步分析

根据国际上最近确定的全球N2 O各释放源及其释放量估算值 ,推算了全球N2 O年释放总量及各类源的相对贡献率。得出全球N2 O年释放总量约 1 4 .7TgN2 O -N ,其中自然源和人为源分别占 57%和 4 3 %。年释放总量中N的生物地球化学过程约贡献92 %、非生物作用过程仅贡献 8% ;与土壤有关的释放源约贡献 70 %、农业土壤贡献2 0 %。控制土壤尤其是农业土壤和热带森林土壤的N2 O释放量是控制全球大气N2 O浓度上升的关键     

ClO2氧化-活性炭吸附法处理染色废水的试验研究

用ClO2氧化与活性炭吸附相结合的方法处理染色废水，与单独用ClO2氧化或活性炭吸附处理相比，CODcr去除率和脱色率均有较大提高。     

Reaction probabilities of ClONO2 on ice

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＴｈｅｏｚｏｎｅｈｏｌｅｈａｓｂｅｃｏｍｅａｓｅａｓｏｎａｌｐｈｅｎｏｍｅｎｏｎｉｎｓｏｕｔｈｐｏｌａｒｓｉｎｃｅｔｈｅｄｉｓｃｏｖｅｒｙｏｆＡｎｔａｒｃｔｉｃｏｚｏｎｅｈｏｌｅｉｎ1985(Ｆａｒｍａｎ,1985).Ｔｈｅｏｚｏｎｅｈｏ...     

21世纪源排放与大气CO2体积分数预测

简要介绍了IPCC在2000年3月正式公布的21世纪温室气体排放方案,利用一维全球碳循环模式及7种代表性方案对21世纪的大气CO₂体积分数进行预测.研究发现:21世纪,大气CO₂体积分数增长速率将高于20世纪,化石燃料源仍然是引起大气CO₂体积分数增长的主要原因;如果化石燃料仍为主要能源且它的碳排放量逐年增加,大气的碳吸收比例将不断升高,21世纪末大气CO₂体积分数可能超过1 000×10-6;只有积极开发新能源,使化石燃料源源强逐年减小,才有可能使大气的碳吸收比例下降,若进一步改善土地利用状况,21世纪末大气CO₂体积分数有望出现下降趋势.