我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

淄博市城郊臭氧污染特征及影响因素分析

本文基于淄博市2019年18个自动监测站连续1 a的O₃与前体物（NO_x、 VOCs和CO）,及常规气象监测数据（气温、相对湿度、风速和能见度）,选取城区和郊区代表性站点,研究了O₃与前体物的污染特征以及O₃生成的影响因素.结果表明,淄博市2019年O₃-8h浓度超标率为25.8%,超标天多出现在5～9月;城区NO_x浓度高于郊区,而O₃和VOCs浓度较低;各污染物的小时变化率具有明显的季节特征,秋冬季节O₃上升和前体物下降时间均较春夏季节晚1 h左右,且O₃生成累积的高峰时段缩短,城区O₃浓度的整体上升速率高于郊区;对O₃及各影响因素的相关性分析、偏相关分析及线性回归分析得到,O₃与前体物和相对湿度呈负相关,与能见度、气温和风速呈正相关,各因素间存在相互影响;城区站点O₃生成的主控因子有相对湿度、 NO<...     

PM2.5与臭氧污染形成机制及协同防控思路

近年来,我国总体上呈现出PM_2.5浓度显著降低,臭氧(O₃)浓度波动上升的趋势,对我国大气复合污染协同治理提出了严峻的挑战. 厘清PM_2.5与O₃污染形成机制,对于制定PM_2.5与O₃协同治理策略具有重要意义. 本文在较为全面地梳理现有研究基础上,分析了PM_2.5与O₃污染的形成机制及影响二者关联性的因素,介绍了PM_2.5与O₃协同防控治理的内涵与思路. 结果表明:PM_2.5与O₃浓度呈高度非线性关系,二者相关性受光照辐射强度、光照时长、风速、相对湿度、地表边界层高度以及经度差异等外界环境因素影响. PM_2.5与O₃的协同控制应主要从控制反应前体物排放着手,主要包括管控NO_x、VOCs、HONO、NH₃以及人为氯等排放. 研究显示:目前我国在PM_2.5与O₃协同防控中存在基础科学研究不足和污染控制管理不完善的问题,在未来还需要重视多个尺度和空间维度的PM_2.5与O₃复合污染机理研究、模拟试验研究和预测演变研究,为制定更加准确、量化、高效的控制对策提供支撑;同时,需要加强前体物排放管理力度,完善国家级、省级层面的联防联控机制以及加快科研成果转化,为未来治理PM_2.5与O₃复合污染提供经验支持.      

2020年“三连击”台风对我国东部地区O3污染的影响分析

基于空气质量监测、地面气象资料、风廓线雷达观测等数据和HYSPLIT模型,对2020年8月26日至9月8日2008号台风“巴威”、 2009号台风“美莎克”和2010号台风“海神”影响期间我国中东部地区的O₃污染特征及成因进行了分析.结果表明“,三连击”台风期间京津冀及周边地区和长三角地区出现O₃污染的站点数均超过50%“,海神”影响期间两个区域O₃污染日数分别达到2.22 d和2.97 d,持续性特征显著.台风位置对O₃浓度影响明显,当台风位于24 h和48 h警戒线之间时,京津冀及周边地区O₃浓度最高;当台风移动至34°N以北时,长三角地区最易于出现区域性O₃污染.上海O₃污染主要出现在台风西侧偏北气流控制下,来自上游的区域传输对O₃及前体物浓度升高影响明显;1 000 m以下的下沉气流使O₃在夜间维持较高浓度.济南O₃污染期间大气中低层盛行下沉气流.8月28～30...     

雅安市春季一次典型臭氧污染过程分析

雅安市春季(4—5月)臭氧(O₃)污染问题日渐凸显.基于雅安市区国控监测站点大气O₃监测数据,运用HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源贡献因子法(WPSCF)与浓度权重轨迹分析(WCWT)等方法,探讨了2015—2023年雅安市春季O₃污染特征及一次典型O₃污染过程(2023年4月9—10日)成因.结果表明,春季雅安MDA8 O₃浓度和O₃超标天数波动上升,2023年分别达到111μg·m^-3和9d,活跃的本地光化学生成过程和区域传输过程是重要驱动因素.在春季O₃污染的形成过程中,低水平风速、盆地内下沉气流作用等不利的扩散条件使得雅安市区各类污染物累积、浓度水平显著升高,特别是夜间O₃浓度升高导致较高的本底浓度水平.日间700 hPa以下高度上24 h增温显著、较强的太阳辐射和低湿条件,有利于NO_x和VOCs等前体物快速发生光化学氧化反应形成O₃.潜...     

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...     

我国大气污染协同防控理论框架初探

我国大气污染防治工作在“十三五”期间取得了可喜成绩,PM_2.5浓度及重污染天数大幅降低,与此同时,我国城市地区臭氧(O₃)污染问题凸显,说明我国大气污染格局发生了深刻变化. 当前,PM_2.5与O₃成为影响我国城市和区域空气质量的主要因子,二者的协同控制是我国持续改善空气质量的焦点,也成为我国“十四五”期间大气污染防治工作的重点. 本文通过对国内外PM_2.5和O₃协同控制进展的梳理,总结我国大气复合污染协同治理的现状与挑战,从协同防控目标、核心协同任务、重点支撑保障等角度提出大气复合污染协同治理的理论框架,并对我国PM_2.5与O₃协同控制工作提出以下几点建议:①坚持科学精准治气;②坚持综合系统治气;③坚持严格依法治气;④坚持多维协同治气.      

河南省近地表O3污染特征及其与气象因素之间的关系

Meteorological factors have an important influence on ozone (O₃) concentration. In order to explore the characteristics and causes of near-surface O₃ pollution in Henan Province, based on the datasets of ambient air quality monitoring stations and national basic ground climate stations in Henan Province from 2014 to 2020, this study examined the spatiotemporal characteristics of O₃ pollution in Henan Province and the relationship between O₃ and precursors and meteorological factors, and the potential sources of O₃ in Henan Province were also explored. The results showed that: (1) In terms of temporal characteristics, the annual average O₃ concentration of the maximum daily 8 h average (O₃-8 h) in Henan Province generally decreased from 2014 to 2020, showing an ‘M’ type temporal evolution. For seasonality of O₃-8 h concentration, it was highest in summer and decreased sequentially in spring, autumn, and winter, while both O₃-8 h concentration and the number of days exceeding the standard peaked in June. In terms of spatial characteristics, the O₃ concentration was generally lower in northern than in southern China, and lower in western than in eastern China. The areas with high concentrations were concentrated in southern Henan Province. (2) The O₃-8 h concentration was significantly negatively correlated with the precursor NO₂ and CO concentrations. (3) From the perspective of meteorological factors, O₃-8 h concentration was positively correlated with air temperature and negatively correlated with relative humidity, indicating that high temperature (≥26 ℃) and low humidity (≤40%) were favorable for the increasing of O₃-8 h concentration. Affected by the prevailing northerly winds in autumn and winter, the O₃-8 h concentration in Henan Province showed a spatial pattern of low values in the north and high values in the south in autumn and winter, and the prevailing southerly wind in summer was conducive to the formation and maintenance of O₃ in Henan Province. (4) In the summer of 2019, the main source areas of O₃ and precursors increased gradually and changed from both inside and outside the province to mainly outside the province. Affected by the boundary cities and topographic conditions, O₃ in Henan Province accumulated locally in summer. The study shows that the near-surface O₃ pollution in Henan Province has significant spatial and temporal distribution characteristics, the pollution degree is generally reduced. The precursors of O₃ and meteorological factors (temperature, relative humidity, wind) have significant effects on O₃, and O₃ transport paths and potential sources change with time in summer.      

成都市臭氧重污染成因与来源解析

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m3.气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽略,其中温度与臭氧浓度呈现显著正相关关系,东北风主要出现在污染前和污染后,可能起到稀...     

山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.