高度人工化城市河道微生物优势和稀有组分扩散过程分析——以北运河为例

以微生物定性和定量数据类型作为原始数据矩阵,采用陆地扩散模型(PCNM)、不对称分层分支扩散模型(MEM)和单一方向扩散模型(AEM)对北运河浮游微生物群落中优势和稀有组分空间扩散过程进行了模拟.研究结果表明:优势组分基于不同类型扩散模型的拟合度明显高于稀有组分.AEM模型与优势组分空间分布拟合度较高,不同类型模型在拟合稀有组分的空间分布方面不具有显著差异.与MEM模型相比较,本研究中的优势组分和稀有组分的PCNM模型与AEM模型具有更高的协同解释率.基于定量数据矩阵的优势和稀有类群拟合模型精度均高于定性数据矩阵,表明高度人工化的城市河道水体优势和稀有组分微生物扩散作用均独立于环境选择起作用.这与方差分解过程中优势和稀有组分单独空间解释率分别占到了18.3%和7.4%,与单独的环境解释率分别是18.6%和7.6%的分析结果一致.优势组分具有显著的地理衰减模型,TN、TP等关键环境要素与扩散变量协同作用是主导优势组分多样性的构建过程.     

No.0柴油水溶组分海洋浮游植物生态效应研究

应用现场和实验室培养方法,研究了No.0柴油水溶组分海洋浮游植物生态效应.提出了摄食条件下的海洋浮游植物生长模型和不同浓度No.0柴油水溶组分下浮游植物生长效应模型,分析了不同浓度No.0柴油水溶组分下浮游植物生长效应.结果表明,摄食条件下的海洋浮游植物生长模型较传统Logistic模型能更好地反映海洋生态系统,同时应用非线性拟合技术得到了不同浓度No.0柴油水溶组分下海洋浮游植物终止生物量（B_f）.根据海洋浮游植物生长效应模型进一步分析表明,在现场和实验室条件下,低浓度No.0柴油水溶组分对浮游植物生长有明显促进作用,生长促进率最大分别约为180%和120%,然而,在高浓度No.0柴油水溶组分条件下,石油烃对浮游植物生长效应不甚显著,甚至有明显抑制作用.     

基于不同周期PM2.5组成高时间分辨观测的PMF源解析研究

于2017年1月1日—12月31日对南京市城区大气细粒子(PM_2.5)化学组分（元素、水溶性离子和碳质组分）的小时质量浓度进行连续观测,采用正矩阵因子分析（Positive Matrix Factorization,PMF）模型分别基于全年观测数据（PMF全年）和逐月观测数据（PMF月份）进行源解析,比较不同观测周期源解析结果的差异以及对PM_2.5各组分浓度估算的准确性.结果表明：不同观测周期下,PMF源解析结果中因子类型未发生改变,但因子组成和贡献分布存在较大差异.由于PMF模型假设同一观测周期内源成分谱不发生变化,只有基于逐月观测数据的PMF源解析才能体现全年范围内因子组成和贡献分布的变化.尽管PMF全年和PMF月份的分析结果均能准确估算PM_2.5组分的月均浓度,但PMF月份结果对各组分小时浓度的估算值和观测值在时间变化上更一致.这是因为PMF模型要求对各组分浓度的平均值进行拟合,易低估（或高估）PM_2.5组分在观测周期内的极大（或极小）值.因此,基于短期（例如,月份）高分辨观测数据的PMF分析...     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_(2.5)的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

基于改进LAM模型的河流污染源解析方法与例证

污染源精准解析是河流水环境治理的基础和关键技术.针对基于流量-浓度关系的LAM模型（负荷分摊模型）存在参数不确定性高的问题,本研究提出基于流量-通量关系的新型LAM源解析模型,并以广东省北江为案例,解析了2018年北江COD_Mn的污染来源特征.结果表明：①改进模型与原始模型的计算结果存在显著差异,基于改进模型的解析结果显示2018年北江COD_Mn主要来源于非点源,其负荷占比高达95.1%,点源仅占4.9%,而原始模型的结果为非点源占比100%;②改进后的LAM模型可实现拟合优度的提升,相对于原始模型,判定系数由0.89提升到0.92,主要参数的标准误差显著下降;③原始模型无法识别负荷占比较小的污染源,改进后的模型识别能力显著提升,结论与研究区实际污染源结构更相符.研究提出的改进模型与应用可为多源河流污染源精准解析提供方法和案例借鉴.     

有机生活垃圾多组分联合厌氧降解产甲烷性能研究

为了阐明生活垃圾多组分的混合对其厌氧降解产气性能的影响,通过在中温（37±1）℃下对餐厨类、纸类和园林类垃圾组分进行单独和联合厌氧降解产甲烷实验,研究接种物来源对单组分和多组分物料厌氧降解产甲烷性能的影响,应用修正的Gompertz模型拟合和分析物料产甲烷过程动力学特征,并借鉴和发展评价混合物料联合厌氧降解性能的量化指标方法.试验与模型拟合结果均表明：接种物来源对各组分及其组合的厌氧生物可降解程度无显著影响,但对其降解速率存在明显影响.此外,尽管物料的混合对试验初期物料降解产甲烷速率存在促进作用,但仅有3组分混合试验组在最终累计甲烷产率方面表现出显著的协同促进,在2种接种物条件下,相比于3组分单独降解的甲烷产率分别增长了16%和14%.     

天然富碳沉积物中菲的吸附行为研究

根据密度和粒度,对受煤矿活动影响的天然沉积物进行分离,并研究原始沉积物和各组分对菲的吸附行为.岩相分析鉴别出沉积物中富含煤和各种煤的生成物,这些富碳物质对沉积物中PAHs的行为意义重大.分别应用了Freundlich以及分配和填孔二元模型对实验数据进行拟合.结果表明,各组分对菲的吸附均表现出非线性的吸附特征,其n值在0.72～0.76之间.轻组分lgKFr高达4.03,显示出与原煤相当的吸附容量.同时,相比Freundlich模型,二元模型表现出更好的拟合度,揭示了低cw下以“填孔”为主导,高cw下以“分配”为主导的吸附机制.富含富碳物质的轻组分虽然在沉积物中含量不足5%,但该组分对整个沉积物吸附量的贡献率高达60%以上.     

三维荧光光谱法分类测量水体浮游植物浓度

测量了富营养化水体中13 种浮游植物的活体三维荧光光谱和激发荧光光谱,通过光谱相似性原则将浮游植物分成3 种光谱组,分析了光合色素组成与各光谱组三维荧光光谱特征的关系.选择梅尼小环藻、小球藻和铜绿微囊藻纯种培养体,配制10 种不同浓度比例的浮游植物混合培养体,利用平行因子模型算法(PARAFAC)对混合培养体的三维荧光光谱进行了拟合,成功地区分了3 种浮游植物组分.组分1(梅尼小环藻)、组分2(小球藻)和组分3(铜绿微囊藻)在模1 上得分与其在混合样品中的实际相对浓度具有良好的线性关系,相关系数分别达到0.98222, 0.97865 和0.99788,证实了利用三维荧光光谱和PARAFAC 模型分类测量浮游植物浓度的可行性.     

餐饮源油烟中PM2.5的化学组分特征

集中分析了餐饮无组织排放源(街边小吃、火锅店、露天烧烤)及有组织排放源(10家大中型餐馆)油烟PM_2.5中的TC(总碳)、元素组分、离子组分和16种PAHs,得到了各类餐饮源油烟PM_2.5的化学组成特征,建立了餐饮源油烟化学成分谱. 结果表明:各餐饮源油烟的ρ(PM_2.5)是大气背景值的3~42倍,其中露天烧烤油烟的ρ(PM_2.5)最高,达5 659.8 μg/m3. 不同餐饮源油烟的PM_2.5中各化学组分均为w(TC)(38.1%~75.8%)＞w(元素组分)(4.5%~27.0%)＞w(离子组分)(2.7%~22.6%),并且ρ(PM_2.5)与w(TC)呈显著正相关(R=0.84). 菲(PHE)、芘(PYR)、荧蒽(FLT)的质量分数在各类餐饮源油烟的PAHs中均普遍较高,分别为13.8%~21.6%、9.2%~26.5%、6.9%~22.0%.大中型餐馆油烟的PAHs中苯并苝(BPE)的质量分数最高(27.5%),而在其他餐饮源中均小于6.7%;(CHR)的质量分数最低(3.3%),而在其他餐饮源中均大于5.3%. 露天烧烤油烟的PAHs中芘、荧蒽的质量分数分别是其他餐饮源的2.7和2.3倍以上;萘(NAP)的质量分数(0.3%)较小,但在其他餐饮源中均大于11.4%,可以作为特定餐饮源油烟的特征物种.      

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

银川市冬季PM2.5重污染特征、来源与成因分析

近年来银川市冬季重污染过程频发,为明确银川市冬季PM_2.5重污染的特征,分析其主要来源及成因,于2016年12月-2017年1月在银川市选取3个采样点开展PM_2.5的样品采集与化学组分分析,利用CMB（化学质量平衡）模型对银川市冬季PM_2.5进行来源解析,对比分析了重污染日与非重污染日污染特征的差异.结果表明:①银川市冬季重污染日ρ（PM_2.5）[（181±33.6）μg/m3]是非重污染日的2.1倍;重污染日和非重污染日的ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）均小于1,表明燃煤仍是银川市冬季PM_2.5的重要来源.银川市冬季PM_2.5中ρ（SOC）为（14.4±7.34）μg/m3,约占ρ（OC）的65.2%.②与非重污染日相比,重污染日人为源无机元素As、Pb、Cd和Zn质量浓度在ρ（PM_2.5）中的占比分别升高33.2%、18.4%、9.8%和2.9%,表明银川市冬季重污染主要受人为源贡献影响.③源解析结果表明,燃煤源、机动车尾气源、二次离子源和扬尘源是银川市PM_2.5的主要污染源,与非重污染日相比,重污染日机动车尾气源的贡献率明显降低.研究显示,银川市冬季重污染受人为源污染物排放的影响较大,燃煤源是银川市冬季PM_2.5的重要来源.      

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

乌鲁木齐市重污染期间PM2.5污染特征与来源解析

目前有关我国城市大气重污染期间PM_2.5污染特征及其来源的研究较少,为深入了解典型城市大气重污染期间PM_2.5的污染特征与来源构成,于2013年1月19—30日在乌鲁木齐市采集PM_2.5样品,并依据相关划分标准,确定1月19—28日为重污染天气. 分析了重污染天气下ρ(PM_2.5)及主要化学组成(包括水溶性离子、无机元素和碳组分),运用统计学方法研究了重污染期间PM_2.5的污染特征,并且采用富集因子法和CMB受体模型解析了PM_2.5的来源构成.结果表明:大气重污染期间ρ(PM_2.5)严重超标,其中米东区环境保护局采样点的ρ(PM_2.5)最高,其次是铁路局、市监测站;PM_2.5化学组分以SO₄2-、TC、Si和NO₃-为主,其中二次离子占ρ(PM_2.5)的43.1%;城市扬尘、煤烟尘和二次粒子是环境空气中PM_2.5的主要污染源类,三者在乌鲁木齐市以及米东区的分担率分别为24.7%、15.6%、38.0%和20.8%、28.0%、36.2%,其中二次硫酸盐的分担率在两地更分别达到28.6%和27.0%.      

基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式（CALPUFF模式）对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM₁₀的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱（基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱）,分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM₁₀的来源解析.结果表明：基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为：集中燃煤（27.2%） > 城市扬尘（19.1%） > 二次硫酸盐（15.7%） > 民用散煤（9.9%） > 二次硝酸盐（9.5%） > 机动车尾气尘（7.6%） > 钢铁尘（1.2%） > 建筑水泥尘（0.2%）;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示：二次硫酸盐（20.1%） > 城市扬尘（20%） > 集中燃煤（18.9%） > 民用散煤（11.5%）二次硝酸盐（10.5%） > 机动车尾气尘（9%） > 钢铁尘（1.7%） > 建筑水泥尘（1.4%）.基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.