大连市夏季近地面臭氧污染数值模拟和控制对策研究

通过区域空气质量模型CAMx对大连市2015年8月近地面臭氧(O_3)污染进行模拟,探讨了O_3及其生成前体物(NOx和VOCs)的来源,O_3生成控制区,并根据敏感性分析结果对前体物排放的控制效果进行了定量评估。结果表明:本地NOx排放对大连地区的NOx浓度贡献占90%以上,本地VOCs排放对大连地区的VOCs浓度贡献占80%以上,而本地NOx和VOCs排放对大连地区O_3浓度贡献仅占29%;大连市整体上为VOCs控制区,控制VOCs能有效降低O_3污染,还能有效削减O_3的峰值浓度;通过敏感性分析结果计算得出,削减大连本地工业源VOCs和民用源VOCs能够有效降低大连地区O_3浓度,削减10%的工业源VOCs能使市区O_3平均浓度降低2%左右,削减10%的民用源VOCs能使大连市区平均O_3浓度降低1%左右。建议NOx与VOCs削减比例为1∶2,对大连市O_3和PM2.5污染进行协同控制。     

嘉善夏季典型时段大气VOCs的臭氧生成潜势及来源解析

2016年8—9月对长三角南部区域嘉善的大气中挥发性有机化合物(VOCs)变化特征、臭氧生成潜势、臭氧生成控制敏感性和来源进行了研究。结果表明,观测期间VOCs总平均值为27.3×10-9,表现为烷烃卤代烃含氧有机物芳香烃烯烃炔烃;VOCs浓度变化较大,早晚出现峰值,与风速呈负相关的关系,与温度没有明显相关性。VOCs的臭氧生成潜势表现为芳香烃烯烃烷烃含氧有机物卤代烃炔烃。甲苯等10种物质对臭氧生成潜势的贡献达到63%。夏季典型时段臭氧生成对VOCs较敏感,属于VOCs控制区。观测期间测得对VOCs浓度贡献较大的物种来源于溶剂涂料和工业排放。     

天津市O3生成与其前体物NOx、VOCs排放的相关性研究

以天津市2010年污染源普查数据中SO2、NOx及颗粒物排放数据以及各行业挥发性有机物调查核算数据为主要数据源,制作天津市大气污染物排放清单,用MM5模型模拟2010年天津市地区1、4、7、10月的气象场,通过CMAQ模型,设置不同计算情景,分析天津市ρ(O3)变化与NOx及挥发性有机物的排放量变化关系。结果表明,天津市的O3生成处于VOCs控制区,随着天津市NOx减排力度的不断加大,ρ(O3)可能呈上升趋势,在夏季,需要削减40%以上挥发性有机物,以避免ρ(O3)进一步上升。     

G20峰会期间杭州市大气区域输送特征研究

利用拉格朗日扩散模型评估G20峰会期间杭州市大气区域输送特征，结果表明，G20峰会开幕期间杭州市的气团来源由西南内陆转为杭州湾和东海地区，且传输速度较快，空气污染得到显著清除。保障期间污染情形下，苏北、安徽、江西等地的气团输送更强，浙北和苏南地区输送减弱。在管控情形下，浙北的PM_2.5一次排放潜在贡献降低了15%，减排管控措施有效降低了周边地区一次排放对杭州市的空气污染输送。1981—2016年G20峰会历史同期，浙江省对杭州市的气团贡献年际变化幅度为26%~85%，平均贡献为63%。     

中原城市群臭氧浓度分布特征及来源

利用2015年臭氧(O_3)自动监测数据和源排放清单,分析了中原城市群O_3浓度的空间、时间分布情况,探讨了中原城市群中城市间O_3的相关性,以及O_3浓度、NOx、VOCs、CO及汽车保有量间的相关性。指出中原城市群是全国更是河南O_3污染的严重地区,O_3浓度年内月度变化呈倒"V"型分布,具有明显的北部城市特征;中原城市群9个城市间除开封外其他8个城市间都呈高度正相关性,相关系数均为0.892~0.991;9个城市机动车保有量及NOx、VOCs和CO等前体物的年排放量与其年均O_3浓度之间存在正相关性。分析认为,NOx、VOCs和CO等前体物的排放是中原城市群O_3浓度偏高的主要影响因素,同时O_3浓度也与日照时间、降雨量、植物源VOCs排放量及相邻城市间污染物的空间输送等因素有着密切的关系。     

天津市臭氧污染特征与影响因素分析

2013—2015年,天津市臭氧(O_3)浓度整体呈下降趋势,污染状况略低于京津冀区域的其他城市。O_3浓度春、夏季高,冬季低,高值主要集中在5—9月,浓度从早上06:00开始升高,至中午14:00达到峰值。污染主要集中在中心城区、西部和北部地区,东部、南部和西南部地区污染相对较轻。O_3浓度在温度303 K以上、相对湿度70%以下或西南风为主导时较高。VOCs/NOx比值低于8,O_3的生成处于VOCs控制区。芳香烃类和烯烃类对天津市O_3生成贡献最大,其中,乙烯和甲苯为O_3生成潜势贡献最大的物种,其次为间/对二甲苯、丙烯、邻二甲苯、异戊二烯、反-2-丁烯、乙苯等,通过控制汽车尾气、化工行业及溶剂使用等对O_3生成潜势贡献大的VOCs排放源可有效控制天津市O_3污染。     

基于用电数据的潍坊市工业污染源冬奥会管控效果评估

利用潍坊市安装用电监控的工业企业在冬奥会前和会中的生产用电数据及部分企业大气污染物排放在线监测数据,分析企业生产用电量和排放量的变化特征及潜在的相关性,评估管控措施落实状况及减排效果。结果表明：管控期间,潍坊市工业企业用电量相比管控前平均下降57.96%;完全停产类企业用电量下降75%以上,大气污染物（SO2、NOx、烟粉尘）排放量下降100%;限产类企业用电量降幅呈现随管控措施加严而增大的趋势;延迟复产类企业延迟复产率为47.83%～96.00%,用电量下降5076%。根据管控期间各行业企业的用电量变化状况,判定各企业基本落实了减排要求。可见,企业用电数据在一定情况下,可以替代或辅助工业企业排放数据,反映企业管控措施落实状况及减排效果。     

污染源减排对长三角区域冬季细颗粒物污染的敏感性研究

为了进一步精准有效地降低细颗粒物浓度,针对长三角区域细颗粒物PM2.5浓度,选取8个省级区域的5种污染物为减排目标,设定5个基准排放情景,采用CMAQ-DDM敏感性技术分别进行敏感性分析。结果表明,冬季长三角区域PM2.5污染受区域内的4个省级区域一次PM2.5排放影响最大,区域外的排放影响主要来自河南省和山东省的氨气和一次PM2.5。分别削减本地60%一次PM2.5的排放,安徽省PM2.5平均质量浓度下降了23. 24μg/m^3,江苏省下降了18. 32μg/m^3,上海市下降了15. 17μg/m^3,浙江省下降了9. 07μg/m3。综合各省(市)浓度响应曲线,最大排放因子均为本地一次PM2.5,削减20%左右存在敏感性最大值,削减60%之后浓度曲线趋于平缓,其他因子削减40%以后PM2.5浓度下降逐渐明显,对最后一位排放因子的响应则比较平缓。     

典型城市区域VOCs走航监测技术应用及污染特征分析

利用膜进样-单光子电离-飞行时间质谱技术在线VOCs走航监测系统,对某城市11个行政区域进行长达15个月的连续走航监测。走航过程采取了全程序质量控制,保证了监测结果的可靠性。走航结果显示:该城市的ΣVOCs浓度均值范围为107~305 μg/m³,共发现761个浓度异常点位,VOCs组成占比由高到低依次为芳香烃、烷烃、烯烃、卤代烃、含氧含氮烃和有机硫,VOCs排放贡献主要来自于溶剂挥发和机动车排放。该城市区域内生成臭氧的前体物关键物种为丙烯、丁烯、二甲苯/乙苯、甲苯、三甲苯。臭氧生成量较大的行业主要为表面涂装、炼油石化和橡胶塑料。按照不同行政区的行业构成进行有针对性的管控,各区域异常点位有效整改率为87%~100%,整改效果较好。走航监测可在秒级时间内输出监测数据,时空分辨率较高,既适用于区域内短时间污染排查,也可用于大尺度区域大气VOCs污染状况的长期连续监测,快速获取VOCs排放特征,在区域VOCs污染高效管控中具有广泛应用前景。     

南京市臭氧、VOCs和PANs污染特征及变化趋势

对2013—2016年基于国家环境空气质量监测站以及省建大气多参数站所获取的南京市O_3、NO_2、CO、VOCs、PANs观测结果进行综合评价,结果表明:2016年南京市O_3第90百分位日最大8 h平均质量浓度比2013年上升33.3%,超标天数中O_3引起的超标占比增至32.0%。南京市区大气中非甲烷总烃冬季浓度高于夏季,含氧挥发性有机物则与之相反;在5—9月,含氧挥发性有机物组分在日变化过程中出现峰值的时间先后顺序依次为醚、醛、酮类,且O_3和过氧乙酰硝酸酯(PANs)生成存在有一定的线性关系。VOCs/NOx比值表明南京市处于VOCs控制区,因此对NO_2浓度下降不敏感,植物源挥发性有机物连续3年上升,夏季大气光化学反应活性未显著下降,这些现象是城市O_3浓度维持在较高水平的重要因素。     

2022年春季南京臭氧污染特征及成因分析

2022年春季,受新一轮新冠疫情影响,长三角各城市采取了一系列管控措施,使得大气污染物排放水平降低。对2022年春季(3—5月)南京及长三角地区的六项污染物尤其是臭氧(O₃)的变化特征进行了分析,从气象因素和O₃前体物方面,同时利用基于观测的模型(OBM)对南京O₃污染变化原因进行了研究,并分析了南京挥发性有机物(VOCs)的关键活性组分和来源。结果表明:2022年春季,南京PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO均值浓度均同比下降,但O₃日最大8 h滑动平均质量浓度(O₃-8 h)同比上升19.8%,O₃-8 h超标时间同比增加9 d;长三角区域O₃-8 h同比上升17.9%,O₃-8 h超标天数为2021年同期的2.5倍。南京O₃浓度上升的原因:一方面是由于不利的气象条件,另一方面是由于南京O₃生成处于VOCs控制区,但氮氧化物(NO_x)降幅大于VOCs降幅,同时结合O₃前体物削减方案的分析结果发现,VOCs和NO_x不当的削减比例会导致O₃浓度不降反升。南京O₃生成的关键VOC活性物种依次为乙醛、丙烯、间/对二甲苯、丙烯醛和乙烯;正定矩阵因子分解(PMF)解析结果显示,机动车尾气是南京城区VOCs的主要来源,其次为液化石油气/天然气使用和石油化工。     

南通市区静态管理期间空气质量分析

对南通市区2022年4月初因疫情防控采取全区域静态管理期间的空气质量进行分析,以气象参数、臭氧前体物VOCs和NO_x作为分析对象。结果表明:此次污染过程的主导因素是高温、强辐射、低湿和偏南风的气象条件。南通市区处于VOCs控制区,高温、强辐射使得VOCs挥发性增强,浓度升高。偏南方向的苏通园区和能达公园VOCs浓度较高且升幅较大,源解析结果表明这2个点位涂料溶剂使用占比升幅更高,既容易受附近石化和储油库影响,也容易受偏南风向的污染输送影响。据初步统计,静态管理期间南通市区停工数量为80%左右,污染期间NO₂浓度高值区主要分布在沿江一带,长江南岸的张家港和常熟地区存在多家高排放企业,在偏南风下,张家港和常熟的污染物极易输送至南通市区。基于空气质量模型WRF-CAMx的O₃和PM_2.5来源解析结果显示,静态管理期间外来输送明显,占比为68.7%~84.7%。污染期间的船舶排放和二次转化贡献也不容忽视。建议南通市应重点加强工业、油气挥发和涂料溶剂源减排,同时加强区域联防联控,以便进一步改善空气质量。     

Characterizing ozone pollution in a petrochemical industrial area in Beijing,China: a case study using a chemical reaction model

This study selected a petrochemical industrial complex in Beijing, China, to understand the characteristics of surface ozone (O₃) in this industrial area through the on-site measurement campaign during the July–August of 2010 and 2011, and to reveal the response of local O₃ to its precursors’ emissions through the NCAR-Master Mechanism model (NCAR-MM) simulation. Measurement results showed that the O₃ concentration in this industrial area was significantly higher, with the mean daily average of 124.6 μg/m³ and mean daily maximum of 236.8 μg/m³, which are, respectively, 90.9 and 50.6 % higher than those in Beijing urban area. Moreover, the diurnal O₃ peak generally started up early in 11:00–12:00 and usually remained for 5–6 h, greatly different with the normal diurnal pattern of urban O₃. Then, we used NCAR-MM to simulate the average diurnal variation of photochemical O₃ in sunny days of August 2010 in both industrial and urban areas. A good agreement in O₃ diurnal variation pattern and in O₃ relative level was obtained for both areas. For example of O₃ daily maximum, the calculated value in the industrial area was about 51 % higher than in the urban area, while measured value in the industrial area was approximately 60 % higher than in the urban area. Finally, the sensitivity analysis of photochemical O₃ to its precursors was conducted based on a set of VOCs/NOx emissions cases. Simulation results implied that in the industrial area, the response of O₃ to VOCs was negative and to NOx was positive under the current conditions, with the sensitivity coefficients of ?0.16~?0.43 and +0.04~+0.06, respectively. By contrast, the urban area was within the VOCs-limitation regime, where ozone enhancement in response to increasing VOCs emissions and to decreasing NOx emission. So, we think that the VOCs emissions control for this petrochemical industrial complex will increase the potential risk of local ozone pollution aggravation, but will be helpful to inhibit the ozone formation in Beijing urban area through reducing the VOCs transport from the industrial area to the urban area.     

基于三维空气质量模型的广东省臭氧生成速率分析

使用WRF/CAMx模型及化学过程分析(CPA)模块,系统研究了广东省夏、秋季的臭氧生成敏感性与生成速率。夏季,广州与东莞等珠三角中部地区臭氧生成主要对VOCs敏感,郊区的臭氧生成速率较大,珠江口地区是重要的臭氧生成源区,夏季白天(08:00-17:00)平均净臭氧生成速率可达37μg/(m^3·h),位于珠三角东北部的天湖白天平均净臭氧生成速率约为25μg/(m^3·h)。秋季,珠江口西岸臭氧生成主要对VOCs敏感,秋季臭氧生成速率显著低于夏季。夏、秋季珠三角大部分地区臭氧生成敏感性从早上对VOCs敏感逐步过渡到下午对NO_x敏感,广东其他大部分地区则全天均为NOx敏感,一般在VOCs敏感区中的臭氧生成速率与化学消耗速率均较大。中心城区的臭氧生成弱,臭氧净化学消耗强。     

宜兴市臭氧和挥发性有机物的浓度特征研究

于2016年对宜兴市大气挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O_3)的变化特征进行了分析。结果表明,宜兴市O3年均值为62.92μg/m~3,其中冬季值最低(31.19μg/m~3),夏季值最高(94.96μg/m~3)。φ(VOCs)为(11.00~42.45)×10~(-9),其中丙酮(12.7%)、乙酸乙酯(8.8%)和丙烯(3.3%)等在VOCs中占比位于前3位。各站点φ(甲苯)/φ(苯)2,全年的φ(甲苯)/φ(苯)φ(乙苯)/φ(苯)φ(间、对二甲苯)/φ(苯)。指出VOCs主要来源为有机溶剂和道路交通,并受到一定的外来输送影响。各站点φ(VOCs)/φ(NOx)为0.94~2.44,O3处于VOCs敏感区。     

VOCs走航观测在城市污染源排查中的应用

为推进城市空气质量精细化管理工作的实施,实现VOCs污染源精准排查,2019年3-4月,利用单光子电离飞行时间质谱对青岛市重点区域进行了VOCs走航观测。在排查到的污染源中,工业区的VOCs浓度较生活区整体偏高,且生活区、工业区夜间的VOCs浓度均较白天高。VOCs各类组分中,生活区白天苯系物、卤代烃、烯烃、烷烃的占比均在20%左右,夜间苯系物占比明显升高;工业区苯系物在白天和夜间的占比均最高,其他组分相对较小。浓度较高的前10位VOCs物种中,生活区白天烯烃物种占主导,夜间烷烃物种的比重明显增加;工业区苯系物、烯烃物种在白天和夜间的比重均较大,烷烃物种较小。生活区VOCs的污染源主要为机动车尾气排放和油品挥发,工业区主要为企业排放。烯烃和苯系物臭氧生成贡献较烷烃高,特别是丁烯、戊烯、己烯、甲苯、二甲苯/乙苯、三甲苯贡献显著,建议作为优控物种重点管控。     

成都市夏季近地面臭氧污染气象特征

利用2016年7月成都市8个环境监测站点的臭氧、NO_2的监测资料以及成都市国家基准气象站和基本气象站的观测资料,对成都市夏季臭氧、NO_2浓度和气象要素的日变化特征和臭氧污染过程进行了分析。研究结果表明:成都市臭氧污染受综合气象条件和NO_2浓度的影响,高温、低湿、强辐射有利于臭氧大量生成,NO_2浓度高低决定了臭氧浓度的峰值大小;在污染期间,大气边界层高度远高于本地平均水平,数值约为平均水平的2～3倍;成都市臭氧污染的主要影响因子存在地区差异,成都市区的臭氧主要来自于自身的光化学反应,而灵岩寺地区的臭氧来自于VOCs和大气水平输送。     

江苏省春季臭氧污染特征分析

对2018—2020年春季江苏省臭氧(O 3)污染特征进行了分析。结果表明,江苏省ρ(O 3)均超过二级标准限值,分别超出5.6%,11.3%和8.8%,沿江区域ρ(O 3)略高于苏北区域;ρ(O 3-1 h)日变化呈“单峰型”,峰值呈逐年上升趋势,非污染日苏北区域ρ(O 3-1 h)均高于沿江区域,主要时间段体现在夜间至次日早晨,污染日中午至傍晚时段,沿江区域ρ(O 3-1 h)高于苏北区域;日ρ(O 3)高频区间为80~120μg/m 3,频率约为20%,沿江区域高频区间为60~120μg/m 3,苏北区域高频区间为80~140μg/m 3,频率均超过15%。沿江和苏北区域日ρ(O 3)在临界区间的出现频率偏差不大,O 3污染潜在风险相当;江苏省ρ(O 3)超标率呈逐年递增趋势,超标现象主要集中在4—5月;O 3作为首要污染物且超标的占比逐年升高,而PM 2.5作为首要污染物且超标的占比逐年降低,江苏省春季空气质量影响因子逐渐从PM 2.5转为O 3;平均>90%的O 3污染日为轻度污染,受O 3影响空气质量达到中度污染的占比较小,平均<10%,未出现因O 3导致的重度或严重污染日。     

盐城市城区VOCs污染特征及来源解析

2020年4—9月通过离线采样研究了盐城市城区大气中的挥发性有机物（VOCs）浓度水平及组成特征、臭氧生成潜势、二次有机气溶胶生成潜势以及毒性效应等多效应评估和来源贡献。结果表明：盐城市城区VOCs平均体积浓度为35.09×10^-9,盐塘湖公园站点浓度最高;盐城市VOCs主要组分为含氧有机物（OVOCs）和烷烃。通过挥发性有机物多效应评估发现,关键物种为乙醛、对二乙苯、丙酮、甲苯和间/对二甲苯等。采样期间对VOCs浓度的主要贡献来源为二次生成、工业排放和交通排放。