2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征的初步研究

2012年6月9-17日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了鹤山大气中单颗粒的特征,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒763350个,其粒径主要集中在0.2～2.0 μm之间,期间发生灰霾的天数为3d.研究结果表明,该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich).灰霾天气下,颗粒中的二次成分含量更高,粒径显著增大.各颗粒类型数量浓度均有一定程度的提高,其中,以EC、ECOC和K-rich的增加最为明显.分析结果表明,水稻秸秆的集中焚烧及EC、ECOC和K-rich的老化是形成本次灰霾的重要原因.     

南京雾、霾期间含碳颗粒物理化特征变化分析

利用单颗粒飞行时间质谱仪(SPAMS)对南京2014年8~9月内清洁、霾及雾时段内含碳颗粒物的理化特征进行分析,归类得到EC-fresh、EC-SN、NaK-EC、OC、ECOC、ECOC-S、ECOC-SN和Ammonium等8大类含碳颗粒物.雾和霾时段内,OC占比出现明显降低,而EC-SN和NaK-EC的占比约为清洁时段内的2倍.清洁时段内含碳颗粒物总占比的减小率雾霾.雾时段内各含碳颗粒物中硝酸组分出现富集,有更多小粒径段的OC生成.EC-SN和NaK-EC的颗粒物酸度(R_(va))表现为清洁时段霾雾,OC和ECOC-SN的Rva值则在清洁时段达到最大.此次分析得到的含碳气溶胶理化特征有助于对南京不同天气条件下大气碳气溶胶的来源及其在大气中的传输与演变过程的理解.     

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

黄山顶夏季气溶胶数浓度特征及其输送潜在源区

利用轨迹聚类方法对2011年6~8月黄山光明顶的气团轨迹进行聚类分组,得到2011年夏季到达黄山顶的主要气团输送轨迹,结合黄山顶的气溶胶数浓度观测资料,分析不同类型输送轨迹与黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的关系.利用潜在源贡献因子分析法PSCF(potential source contribution function analysis)定性分析了不同气团背景下黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区,最后结合浓度权重轨迹分析法CWT(concentration weighted field)定量分析不同潜在源区对黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的贡献.结果表明,积聚模态颗粒物(0.5~1μm)数浓度约占0.5~20μm颗粒物数浓度的94.9%;黄山顶6~8月大陆气团的发生频率最高,约43.4%;影响黄山光明顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区主要来自一些工业发达人口密集的城市群:湖北东部、安徽中部、河南、江西境内、两广交界处、湖南南部以及浙江北部地区.而垂直方向上,来自西北和西南方向高度约2~5km的自由对流层气团对黄山顶积聚模态粒子数浓度贡献较大.     

南京大气PM2.5中碳组分观测分析

为了解南京地区大气细颗粒物及化学成分在灰霾期间的污染水平及可能来源,于2007年6月至2008年5月,采集PM2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量.并考察了有机碳和元素碳的季节变化特征,比较分析了南京地区灰霾与非灰霾期间含碳气溶胶的污染特征.结果显示,南京大气中PM2.5、OC和EC浓度变化范围分别是12.1~287.1,2.6~47.0和1.0~33.6mg/m3,其中夏季PM2.5(109.6mg/m3)和OC(20.8mg/m3)的值在四个季度中最高,呈现出夏季>秋季>冬季>春季的季节变化特征;EC则具有秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征. 霾日的OC、EC、总碳含量(TC)浓度及OC与EC比值分别是非霾日的2.0、1.8、1.9和1.7倍.后向轨迹分析表明,在有利的天气背景下,具有丰富水汽和污染物的混合气团最易使南京产生霾天气.     

焦炉顶和厂区环境中有机碳和元素碳的粒径分布

为了明确焦炉顶和厂区环境空气颗粒物中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的污染特征,利用美国Staplex234大流量采样器(粒径:≤1.4μm、1.4～2.1μm、2.1～4.2μm、4.2～10.2μm、≥10.2μm)采集焦炉顶和厂区的环境空气颗粒物样品,并用德国Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube分析其中的OC和EC组分.结果表明,焦炉顶TSP中ρ(OC)和ρ(EC)分别为291.6μg·m-3、255.1μg·m-3,厂区ρ(OC)和ρ(EC)分别为377.8μg·m-3、151.7μg·m-3;厂区≤1.4μm颗粒物中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的质量浓度为147.3μg·m-3;焦炉顶≤2.1μm颗粒物中ρ(OC)/ρ(EC)值为1.3.厂区TSP中ρ(EC)低于焦炉顶,ρ(OC)明显高于焦炉顶,且厂区≤10.2μm颗粒物中ρ(OC)、ρ(EC)远高于焦化厂所在地区环境空气;焦炉顶和厂区的OC、EC均主要富集在细颗粒物中,焦炉顶和厂区OC的粒径分布差别较大,厂区比焦炉顶OC的粒径分布更趋向于向细颗粒物分布,焦炉顶和厂区EC的粒径分布相似;厂区粒径≤10.2μm颗粒物中,随着粒径的减小,ρ(SOC)和SOC对OC的贡献均呈增大的趋势.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

北京市秋季大气气溶胶质量浓度谱分布特征的观测研究

为了研究不同天气形势和气象要素对不同粒径段的大气气溶胶质量浓度谱分布的影响,2010年秋季在北京市采用空气动力学粒径仪对0.5 ～20 μm的大气颗粒物进行了为期2个月的连续观测.结果表明,在不同天气形势和气团运动下,质量浓度谱分布差异明显.受到西北气流影响,在质量浓度较小的清洁天气,谱分布主要集中在粗粒径段(清洁天气).当天气以静稳为主,颗粒物质量浓度值中等偏高时,粗细粒径气溶胶分布中出现谱值相近的高峰(中等浑浊天气).在受到西南气流主要影响的高质量浓度的观测日中,细粒径气溶胶在谱分布中占主要地位(高浑浊天气).在相同气团影响的天气下,昼夜间质量浓度谱分布的谱型变化趋势一致.清洁天气保持了粗粒径段的单峰分布,中等浑浊和高浑浊天气呈双峰分布.清洁天气细粒径段谱值受光化学反应影响在日间略高于夜间.中等浑浊天气中质量浓度的谱值在夜间受相对湿度和温度变化影响有显著增加.高浑浊天气下,昼夜温湿差别小,谱分布未出现明显变化.     

基于单颗粒质谱信息气溶胶分类方法的研究进展

气溶胶质谱仪在对气溶胶颗粒的监测过程中会产生大量单颗粒的化学成分和粒径信息,基于这些质谱数据能够推测颗粒的来源。而对气溶胶来源的分析,很大程度上是由颗粒的种类决定的,故对海量数据的分类就成为不可忽略的步骤。针对气溶胶质谱仪采集到的数据,概述了用于气溶胶分类的多种方法的理论核心、分类步骤及各自的优缺点等。据此可为今后气溶胶分类方法的研究提供建设性意见。     

环境样品中PCBs的测定

本文详细地介绍了应用 ＧＣ／ＭＳ或ＧＣ／ＥＣＤ测定环境样品样中 ＰＣＢＳ的分析方法及样品前处理的方法，并给出了 ３０个行政检查样品的测定结果。     

Direct hydride derivatization of methyl- and ethylmercury chlorides in aqueous solution with KBH4

A convenient hydride derivatization procedure of methyl-and ethylmercury chlorides to volatile hydrides was reported. In sealed vials methylmercury and ethylmercury compounds in acidic aqueous solutions were converted into their volatile forms by the reaction with potassium tetrahydroborate(KBH4) and elvolved to the headspace of the vials. The gaseous analytes in the headspace were extracted and concentrated by solid phase microextraction(SPME) and injected into gas chromatography (GC) for separation and identified by mass selective detector(MS).     

中国典型城市大气污染物浓度时空变化特征分析

利用2014年3月1日至2015年2月28日北京、广州和南京三市6种污染物浓度(PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、CO、NO_2、O_3)的日平均数据,统计分析了三市各污染物浓度的变化特征及其与气象条件的关系。结果表明:(1)3个城市中,广州空气质量最好,南京次之,北京最差。广州优、良出现的天数最多,分别为98和222天,占全年的26.8%和60.8%,没有出现重度污染和严重污染的现象。北京优出现的天数为55天,高于南京的29天,但是中度污染、重度污染和严重污染天数要高于南京,分别为61、34和8天;南京则为30、14和0天,南京没有出现过严重污染。(2)整个1年间,北京PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3年平均浓度分别为80.5、112.9、16.8、53.4和57.3μg/m~3,广州平均浓度分别为45.9、67.2、16.6、45.7和47.9μg/m~3,南京平均浓度分别为70.6、120.1、21.5、50.3和54.9μg/m~3,北京、广州和南京CO年平均浓度分别为1.2、1.0和0.9mg/m~3。(3)上述三个城市PM_(2.5)日均值超标率分别为42.7%、7.9%和38.4%,而PM_(10)日均值超标率分别为23.0%、1.6%和25.2%,NO_2日均值超标率分别为14.0%、3.8%和7.1%,CO浓度仅北京超标,超标率为1.4%,3个城市SO_2无超标现象。(4)3个城市SO_2和NO_2均随风速的增大而减小。风速对广州CO浓度影响不大,而北京和南京CO浓度则随风速的增大而减小。风速越大,南京PM_(2.5)和PM_(10)浓度越小,但当风速≥4m/s时,北京PM_(10)和广州PM_(2.5)与PM_(10)浓度增加。此外,风向对污染物的传输也有影响。     

湖泊POP_S污染的来源与质量平衡

对湖泊POPS污染来源的调查与研究是了解湖泊POPS污染的最初,也是最重要的一项工作,对于制定相应措施消除污染源,控制湖泊POPS污染,具有重要的现实意义。而在此基础上开展的对污染物进出湖泊途径的质量平衡估算与研究,对于从动态上把握湖泊POPS污染的现状,乃至进一步讨论POPS在湖泊的分布、对湖泊生态和周边公众环境安全的影响,十分重要。     

济南市环境空气中TSP和PM10来源解析研究

于1999—2000年在济南市5个采样点分别采集了环境空气中的总悬浮颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物(PM₁₀),用化学质量平衡(CMB)受体模型和二重源解析技术解析了TSP和PM₁₀的来源。结果表明,各主要源类对TSP的贡献率依次为:扬尘34%,煤烟尘25%,土壤风沙尘18%,机动车尾气尘6%,建筑水泥尘2%,其他15%;对PM₁₀的贡献率依次为:扬尘30%,煤烟尘27%,土壤风沙尘15%,机动车尾气尘9%,建筑水泥尘3%,其他16%。      

安徽省地下水观测及群测群防管理信息系统

建立安徽省地下水观测及群测群防网管理信息系统，有利于实现市县地震监测预报工作信息化、规范化管理。本文系统地介绍了安徽省地下水观测及群测群防管理信息系统的主要内容、研制思路和研究成果。该系统的完成对推进安徽省地下水观测及群测群防网管理乃至全省地震监测预报信息管理将发挥积极作用。     

运城秋冬季大气细粒子化学组成特征及来源解析

为研究运城市秋冬季细颗粒物（PM_2.5）的化学组成特征和污染来源贡献,于2018年10月15日至2019年3月15日利用四通道小流量颗粒物采样器在运城市对大气PM_2.5样品进行了连续采集.主要对水溶性离子、元素碳、有机碳和金属元素等化学成分进行了分析,并结合颗粒物化学质量重构法和正定矩阵因子分解模型（PMF）深入探讨.结果表明,采样期间PM_2.5质量浓度范围为29.37~370.11 μg·m^-3,期间有101 d高于我国《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）中的二级标准,超标率为70.63%,说明秋冬季运城市大气污染较为严重.按照空气质量指数（air quality index,AQI）将采集样品分类为清洁,轻-中度污染和重度-严重污染,水溶性离子、有机碳、元素碳和金属元素分别占总PM_2.5浓度的40%、19%、5%、7%（清洁天）,46%、18%、4%、5%（轻-中度污染）和46%、21%、4%、4%（重度-严重污染）.二次离子NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺是水溶性离子主要成分,分别占总离子浓度的81%（清洁天）、87%（轻-中度污染）和87%（重度-严重污染）.采样期间OC/EC的值分别为3.78（清洁天）、4.02（轻度-中度污染）和5.37（重度-严重污染）.随着污染程度的加剧,大气中二次有机气溶胶的污染情况也越发严重.此外,随着大气污染程度的加深,Fe和Cr元素浓度逐渐下降,而其余金属元素的浓度总体呈上升趋势.化学质量重构结果表明在运城市的PM_2.5中,二次无机盐、海盐、重金属、矿物尘、建筑尘、有机物和元素碳的质量分数分别为40%、1%、1%、5%、1%、32%和5%,且随着污染的加剧,二次无机盐的占比有所升高,矿物尘的占比降低.PMF分析结果表明,二次相关源、燃煤源、交通源与生物质燃烧及二次有机物是运城市灰霾暴发的主要原因.     

南京市生活区夏秋季节大气颗粒物垂直分布特征

文章实验研究了2008年7月24日-28日（夏季）和2008年10月13日-17日（秋季）南京市河西生活区距地面1.5 m、54 m和80 m高度处大气颗粒物质量浓度垂直分布特征。夏季和秋季监测结果的对比分析表明：随着高度的增加,采样期间夏季和秋季的PM10和PM2.5平均质量浓度均呈现逐渐减小的趋势,其中秋季衰减幅度明显比夏季小,而且秋季采样期间PM10和PM2.5平均质量浓度远远高于夏季;另一方面,夏秋两季不同尺度颗粒物浓度的相对含量也发生了明显变化,相比于夏季1.5 m高度处秋季细颗粒物的所占比例明显增加,而80 m处却明显降低。