龙凤山大气本底站CO浓度特征及传输路径分析

利用2017年1月—2019年11月龙凤山大气本底站一氧化碳（CO）连续观测资料和NOAA再分析资料,对东北平原地区大气CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究.结果表明：龙凤山站CO日变化规律具有季节性差异,春、秋和冬季CO浓度均在午后13：00—14：00出现最低值,秋和冬季19：00出现峰值,春季2：00出现最峰值,冬季CO浓度日平均最大,日振幅最大.夏季CO日变化不同于其他季节,在8：00—13：00维持较高值,在16：00—次日04：00维持较低,峰值出现在08：00,谷值出现在00：00.龙凤山站CO浓度具有明显的周期性季节变化和波动下降趋势,呈现出冬季高夏季低的特点,最高值出现在1月,最低值出现在6月,月平均浓度明显高于青藏高原地区浓度水平,全年CO月均值振幅为134.8×10^-9 ± 2.5×10^-9（物质的量分数,下同）.在春、夏和秋季西南方向地面风能够明显抬升观测CO浓度,冬季西北方向地面风能够明显抬升观测CO浓度.后向轨迹聚类、浓度权重轨迹分析（CWT）以及地面风结果分析表明：SSW-SW-WSW扇区内的城市交通及工业等人为排放是龙凤山站的CO潜在源区,此外,冬季的NW-NNW-N扇区的短距离输送也是龙凤山站的CO潜在源区.     

南京城区上空大气一氧化碳的观测分析

利用南京大学城市大气环境观测站(32°03′20″N,118°46′32″E)2011年1~12月一氧化碳(CO)连续观测资料,分析南京市CO浓度变化特征;利用后向轨迹模式和聚类分析方法研究影响南京市的主要气团及其化学性质;基于MOPITT资料分析南京市CO的垂直分布.研究表明,南京市CO的年均浓度为(757.5±410.5)×10-9.CO浓度具有明显日变化特征,早上8:00浓度最高,下午16:00浓度最低.CO日变化具有季节差异性,春季最为明显,夏季幅度最小.一周之中CO在周五的浓度最高.CO存在明显季节变化,冬季1月浓度最高,夏季6月浓度最低.HYSPLIT4把影响该观测站的主要气团分为6类,其中来自江苏南部、浙江、上海的气团的污染物浓度最高,对南京市CO浓度贡献最大;源于西伯利亚高原,伴随强冷空气迅速向南移动的气团对南京市CO贡献最小.卫星数据分析结果表明,南京市夏季CO的垂直分布与其他3个季节有较大差异.与地面观测站相比,卫星反演的CO地面浓度要明显偏低.     

珠三角地区大气污染物浓度改善气象与减排影响分析

研究采用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波统计方法,结合数值模型情景分析技术,以CO为示踪污染物,对2013年1月-2017年12月珠江三角洲重点城市气象条件与源减排对CO浓度的影响进行了评估分析,结果显示:监测期间珠三角地区CO平均浓度为0.91 mg/m3,珠江三角洲重点城市CO浓度日变化呈现双峰型分布,早上08∶00-10∶00出现第1个峰值,下午20∶00左右出现第2个峰值;季节变化上整体呈现出冬季>春、秋季>夏季的特征;空间分布上珠三角、粤北地区浓度较高,粤东、粤西地区浓度则较低。KZ滤波统计方法显示污染源减排措施对珠江三角洲地区不同城市CO浓度贡献占比在85.79%～103.79%之间;WRF-CMAQ数值模型情景分析结果显示污染源减排措施对珠江三角洲地区不同城市CO浓度贡献占比在79%～96%之间;综合表明源减排措施对2013–2017年北京市不同点位CO浓度的改善起着主导作用。     

移动监测法测量厦门春秋季近地面CO2的时空分布

移动监测对研究城市近地面空气污染物时空分布特征具有重要意义.本研究采用野外移动监测车,利用二氧化碳测量仪、粉尘仪及小型气象站,在春秋季共选取14 d,沿厦门不同功能区,在每天不同时间段(09:00~12:00、13:00~16:00、22:00~01:00)进行了CO2与颗粒物(PM)浓度及气象参数的监测,并分析了春秋季不同时段下各功能区近地面CO2空间分布特征以及CO2与颗粒物的相互关系.结果表明:①监测期间,路线从北部的坂头水库背景区经郊区进入市中心最终在城市南部边缘沿海干道结束,CO2浓度的空间分布呈现中间市中心高沿市中心向两边边缘处降低的结构,不同功能区CO2空间分布存在差异,受城市交通,工业,人类活动等排放,地面植物/作物以及气象条件的影响.主要表现为交通繁忙区(仙岳路/厦禾路/嘉禾路,477.33μmol·mol-1±6.11μmol·mol-1)高于商业居民区(杏林/思北,454.95μmol·mol-1±5.45μmol·mol-1)高于自然风景区(文屏/环岛路/演武路,441.01μmol·mol-1±6.24μmol·mol-1)高于耕地(农田,436.79μmol·mol-1±1.87μmol·mol-1)高于山体林地(坂头水库,434.06μmol·mol-1±0.31μmol·mol-1);②监测期间春季平均CO2浓度为452.04μmol·mol-1±20.24μmol·mol-1,最大值出现在2013年4月12日的嘉禾路路段(市内交通繁忙区)为533.10μmol·mol-1,最小值出现在2013年4月10日的坂头水库路段(远离市区,受人为活动影响较小,水库周围有大量植被,可认为监测过程中的背景区域)为413.25μmol·mol-1.秋季平均CO2浓度为451.80μmol·mol-1±21.56μmol·mol-1,其中最大值出现在2012年11月19日的厦禾路路段(市内交通繁忙区)为526.45μmol·mol-1,最小值出现在2012年11月20日的坂头水库路段为415.01μmol·mol-1.这符合Idso等在1998年提出"城市CO2岛"的现象;③不同时间段CO2浓度表现出夜晚时段(22:00~01:00)高于上午时段(09:00~12:00)高于下午时段(13:00~16:00),阴天普遍高于晴天,且不同功能区CO2浓度在夜晚时段(22:00~01:00)和白天时段(09:00~12:00和13:00~16:00)的差异不同,春季的差异范围为-0.66~29.48μmol·mol-1,秋季的差异范围为-4.01~33.69μmol·mol-1;④市区CO2浓度与周围郊区存在差异,市区CO2浓度均高于郊区;⑤移动监测主要受道路车辆排放的影响,CO2浓度与PM2.5呈显著正相关关系(R=0.73,P<0.01).     

盐城市区夏季环境空气中臭氧浓度变化规律及其影响因素分析

选取夏季6-7月份环境空气质量监测数据及气象参数,分析了盐城市区夏季臭氧浓度变化规律及其影响因素。结果表明,O_3浓度日变化特征显著,午后15:00左右出现最高值,早晨7:00左右浓度出现最低值,不同季节污染物的浓度变化存在差异,其小时浓度变化与NO_2、NO_x和CO呈此消彼长关系,白天,与NO_2、NO_N和CO有较好的负相关性,与气象参数气温、风速(1.0m/s)和湿度呈现很好的相关性。     

基于卫星遥感的广东地区对流层二氧化碳时空变化特征

利用瓦里关全球本底站和番禺气象局地面观测的CO2浓度资料对SCIAMACHY反演得到的对流层CO2产品进行验证.结果显示:SCIAMACHY产品能较好地反映对流层CO2的分布状况,在珠三角地区反演和观测的残差为1.29×10-6,相关系数为0.69,可用于分析区域对流层CO2的时空分布特征.利用2003~2009年SCIAMACHY观测资料分析研究显示:广东地区对流层CO2柱浓度最高值出现在春季,最低值出现在夏季,浓度年均值和年增长率分别为384.84′10-6和1.53′10-6/a,大于全球和我国同期的观测结果;粤东、粤西、粤北和珠三角地区的浓度均在春、冬季显著高于夏季、秋季 ,相同季节内各区域之间的差异不显著;粤西地区CO2柱浓度的年增长率最高,为1.82′10-6/a,珠三角和粤东地区的年增长率相当,分别为1.65,1.64′10-6/a,粤北地区的年增长率最低,为1.61′10-6/a.     

北京市大气中CO的浓度变化监测分析

CO是城市大气中一种重要的污染物,在城市和区域的光化学反应中起着重要的作用.用装配氢火焰离子化检测器(FID)的HP5890II气相色谱(GC)方法,以每10min的采样频率,在北京中科院大气物理研究所325m气象环境观测铁塔上(39°9′N,116°4′E),对北京城市大气CO浓度进行了连续监测,时间为2004-01～2004-12.结果显示北京城市大气CO浓度日变化呈双峰型,1d之中出现2个高峰期,早晨07:00～08:00和夜晚22:00～23:00,最高浓度值分别达到13.8mg·m-3,17.1mg·m-3.不同季节CO的日变化存在差异:冬季、秋季的日变化幅度大,而夏季、春季的日变化幅度小.秋季、冬季早晨上班高峰期后CO浓度下降快,春季、夏季上班高峰期后CO浓度下降慢.CO的这种日变化是由地表排放源和气象条件共同决定的.另外,CO存在明显的季节变化,总的表现为浓度最高值出现在冬季12月份(4.0±3.4)mg·m-3,浓度最低值出现在5月份(1.7±0.7)mg·m-3.整个观测期间1a的平均浓度为(2.6±1.9)mg·m-3,采暖期平均浓度为(3.5±2.6)mg·m-3,非采暖期平均浓度为(2.2±1.2)mg·m-3.     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.     

长江三角洲背景地区CO2浓度变化特征研究

通过分析2009年1月~2010年12月临安区域大气本底站在线观测获得的CO2浓度,研究地面风向、地面风速、气团输送等因素对长江三角洲背景地区CO2浓度的影响.结果表明,临安站CO2浓度的日变化分布表现为单峰型形态,下午低、凌晨高,浓度日变幅在9.5′10-6~44.3′10-6 (V/V)之间;季节变化特征表现为冬春季高,夏季低,浓度年较差为10.1′10-6 (V/V).通过分析地面风向、地面风速和气团输送等因素对临安站CO2浓度的影响表明,引起CO2浓度升高的地面风向夏季主要为NW~NNE,冬季主要为NNE~ESE;地面风速越大,CO2浓度越小;气团远距离输送的影响主要取决于气团途径区域的CO2排放情况.     

临安近地面臭氧变化特征分析

利用2003年11月─2004年11月浙江临安区域大气本底站近地面臭氧浓度的连续监测资料,研究了地面臭氧浓度全年总体分布、季节变化、日变化及浓度频率分布规律.结果表明,该地区φ(O₃)全年平均值为32.41×10-9,其日变化呈明显单峰型, 14:00左右达到最大值, 约04:00出现最小值.φ(O₃)月均值在春末夏初达到最大值,在12月─次年2月出现最小值.φ(O₃)各月的平均振幅在夏季达到最大,说明临安本底站夏季臭氧光化学反应比较强烈.除冬季外,其他季节该地区近地面φ(O₃)均有超过《环境空气质量标准》(GB30952-1996)二级标准的情况,全年超标率为0.96%.      

桂林市菜地土壤和蔬菜铅含量调查与污染评价

从桂林市采集566个蔬菜样品以及相对应的160个菜地土壤样品,同时还采集了背景土壤样品32个,测试其w(Pb),结合GIS制图和数理统计,对土壤铅空间分布特征、土壤和蔬菜中Pb的含量与富集特征进行了分析. 结果表明:桂林市土壤w(Pb)空间差异大,呈西南低、东部和北部高的特点;桂林市菜地土壤w(Pb)的范围、算术平均值和几何平均值分别为10.14～249.00、43.80和38.62 mg/kg,与背景土壤相比,菜地土壤铅积累显著(P为0.001). 蔬菜(以鲜质量计)中w(Pb)范围、中值和几何平均值分别为0.001～1.425、0.050和0.042 mg/kg,综合超标率为6.71%;叶菜类蔬菜w(Pb)显著高于根茎类和瓜果类,甘蓝、萝卜、西红柿和豆类的抗铅污染能力最强,而辣椒和茼蒿的抗铅污染能力则较差;桂林市居民人均通过蔬菜消费摄入铅的量为13.0 μg/d,不存在明显的健康风险.      

海螺沟植物和积雪中有机磷酸酯的分布及来源

为研究大气传输以及干湿沉降对偏远地区环境中有机磷酸酯(OPEs)含量及分布的影响,本研究以海螺沟景区为例,采集了海螺沟的植物和积雪样品,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析了样品中7种典型有机磷酸酯[磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPh P)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)和磷酸三异辛酯(TEHP)]的含量及分布特征.结果表明,海螺沟景区常见的9种植物中7种OPEs(Σ7OPEs)的含量(以DW计)水平在43. 1～1 050. 8 ng·g-1之间,其中TBEP和TPh P含量最高,分别占Σ7OPEs总含量的36%～70%和24%～80%.冰川积雪中主要污染物与植物中一致,TBEP含量最高,占Σ7OPEs总含量的47%,其次为TPh P,占24%.采用Grads、后向轨迹模型及历史风向数据分析得出海螺沟环境显著受到人类活动扰动,其OPEs主要受来自成都方向和云南昭通与宜宾、泸州、西昌交界处方向的大气传输的影响,需要进一步研究其环境行为并加强城市污染控制.     

贵州地氟病与碘缺乏病区环境中氟和碘的研究

为查清贵州地氟病与碘缺乏病病源,对这两种地方病区地质环境及食物中氟与碘的含量进行研究.结果表明:高氟燃煤、磷块岩及富氟岩石是产生地氟病的氟源,其致病途径主要是高氟燃煤对室内空气与食物造成氟污染,其次是富氟岩、矿经风化形成富氟土壤,使其上种植的食物含氟高,从而产生氟中毒.碘缺乏病的病源是病区岩石中贫碘,导致土壤、水体及食物中碘低而致病.并探讨了这两种地方病在贵州呈互补性分布,是由氟与碘的地球化学性质相似性及贵州省岩石地层分布的地域性所引起的.      

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

青岛及崇明岛食用鱼和鸭中共平面多氯联苯与多氯萘的研究

利用HRGC-HRMS测定了青岛海鱼和上海崇明岛淡水鱼、鸭样品中共平面多氯联苯(co-PCBs)和多氯萘(PCNs)(均以脂肪计)的质量分数,并根据每日摄取量可能带来的健康风险进行了初步探讨. 青岛海鱼中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值约为4 041和225 pg/g,崇明岛淡水鱼约为3 318和640 pg/g. 崇明岛鸭肉中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值分别约为966和43.8 pg/g. 青岛海鱼中PCNs同系物组成(以5-CNs和3-CNs为主)与崇明岛淡水鱼完全不同. 与国内外其他地区鱼和家禽相比,其污染物含量均较低. 所有样品中co-PCBs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.68～11.40 pg/g,PCNs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.001～0.210 pg/g. 根据当地人群的饮食习惯,两地人群co-PCBs和PCNs每日摄入量远低于WHO对普通人群规定的每日容许摄入量,因此不会对人群健康产生严重的负面效应.      

福州城郊冬夏两季大气中HCHs和DDTs分布特征

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器采集了福州市大气样品,并用气相色谱-电子捕获检测器(GC-mECD)分析其中六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)残留水平、分布特征及来源.结果表明,大气ΣHCHs浓度范围为28.04~413.0 pg/m3,总体而言,城区高于郊区,夏季高于冬季,气相高于颗粒相;气相中HCHs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;夏季气相中HCHs浓度显著高于颗粒相,而冬季气相与颗粒相中HCHs浓度基本相当.4种HCHs异构体中,气相与颗粒相中均是δ-HCH相对含量最高.大气ΣDDTs浓度范围为146.5~897.8 pg/m3,总体而言,郊区高于城区,冬季高于夏季,颗粒相高于气相;气相中DDTs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;冬季颗粒相中DDTs浓度显著高于气相,而夏季颗粒相与气相中DDTs浓度无显著差异.4种DDTs异构体/同系物中,气相中o,p′-DDT的相对含量最高,颗粒相中o,p′-DDT和p,p′-DDT相对含量较高.来源解析表明,福州城郊大气中HCHs非历史污染,存在林丹的使用或输入;大气中可能存在DDTs输入,并可能有大量三氯杀螨醇的输入.     

杭州北里湖春、夏季大气氮、磷沉降研究

采集与分析了杭州北里湖2010年2月-7月这半年中干湿沉降,并计算了大气TN,TDN(总溶解氮),TP和TDP(总溶解磷)的干湿沉降通量的基础上完成的.结果表明,在北里湖地区N沉降以湿沉降为主,占61.5%,并且N沉降中主要是TDN,平均值86.7%;P沉降以干沉降为主,占61.2%,TDP占49.1%.湿沉降中TN时北里湖的富营养化有一定影响,而TP的影响比较小.TN,TP湿沉降通量与降水量相关度比较高,但TN,TP沉降通量月际变化幅度却比较小,平均为427.45和5.96 kg/km2.后3个月中TDN沉降通量低于前3个月,有利于减轻北里湖的富营养化.通过与太湖地区N,P沉降的比较,发现城市环境对N,P沉降影响很大.     

临汾市蔬菜中滴滴涕和六六六的残留与风险评价

通过采集临汾市居民普遍食用的10种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行检测.研究结果表明,滴滴涕和六六六在10种蔬菜中均有检出,∑DDTs的残留量为1.67~6.68 ng·g~(-1),∑HCHs的残留量为0.43~4.75 ng·g~(-1),其中含量最高的是西葫芦(∑_(10)OCP为(8.73±0.75)ng·g~(-1)).采用农粮组织和世界卫生组织(FAO/WHO)规定的可接受的每日摄取量(ADI)来进行暴露量分析,平均而言,各年龄段人群对γ-HCH和DDTs的日均口摄暴露量(EDI)值远低于FAO/WHO所规定的ADI值.由于食物残留浓度、个体体重及膳食结构变异较大,导致个体暴露水平差别较大,儿童的EDI值要高于同性别的其他年龄段人群,同一年龄段女性的EDI值普遍高于男性.通过美国环境保护局(USEPA)提出的潜在风险评价,对致癌和非致癌的健康危害分别进行评价,在目前的消费量下临汾居民食用蔬菜引起的非致癌风险较低,食用蔬菜而摄入的HCHs对人体具有潜在的致癌风险,其中儿童作为易感人群的致癌风险更高.     

唐山市和北京市夏秋季节大气VOCs组成及浓度变化

2007年和2008年6～9月,利用前级浓缩-气相色谱/质谱法,对唐山市大气中挥发性有机物的组成及浓度变化进行了采样分析研究.2008唐山市大气VOCs平均浓度为163.5×10-9C(碳单位体积比,下同),其中饱和烷烃占45.9%、芳香烃占29.9%、烯烃占5.9%、卤代烃占18.8%;相对2007年同期唐山大气VOCs平均浓度340.4×10-9C下降了51.9%,苯系物下降幅度最大为66.5%,卤代烃中工业排放的二氯苯浓度有所上升;2008唐山市大气VOCs比同期北京大气VOCs浓度低8.5%,奥运时段VOCs变化表明,唐山市大气VOCs除交通源外工业排放也是大气污染的重要来源.