杭州市大气颗粒物浓度及组分的粒径分布

分别于2008年11月及2009年4~5月及10月采集了杭州大气颗粒物样本,测定了杭州市大气颗粒物及其化学组分[元素碳(EC)/有机碳(OC)、11种水溶性离子、20种元素]的浓度,并研究了其粒径分布特征.结果表明,杭州市大气颗粒物质量浓度、EC和OC的质量浓度、9种离子(SO42-、NO3-、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、NO2-、F-)浓度的粒径分布均显双峰结构,峰值分别出现在<0.49μm的细粒径段与3.00~7.20 μm的粗粒径段; OC、EC、SO42-、NO3-、NH4+以及主要来自人为源的元素(Cu、Zn、As、Se、Sb、Cd)主要集中在<3.0μm的细颗粒物中;杭州市大气细颗粒物中二次污染严重,细颗粒物主要受工业、交通等人为源影响.     

郑州市采暖期与非采暖期PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评价

为了研究郑州市PM_(2.5)中部分金属元素在采暖期与非采暖期的来源、污染特征并进行相应的生态风险及健康风险评价,于2016年春季非采暖期和冬季采暖期在河南郑州设置采样点,采集有效膜样本105个.测定PM_(2.5)质量浓度及其中Zn、Pb、Cu、As、Cd、Co、Mn、Fe共8种金属元素含量,郑州2016年非采暖期PM_(2.5)质量浓度日均值为113.41μg·m~(-3)、采暖期为216.99μg·m~(-3),采暖期中Cu、Zn、As、Cd这4种元素的浓度分别是非采暖期的2.3、2.0、1.9、1.5倍,季节性差异明显.富集因子分析显示郑州地区Cd元素富集程度最高已超过1000,受人为影响严重.PMF源解析表明燃煤源及机动车源是郑州采暖期重金属主要来源,贡献率为48.00%和34.95%;扬尘源及交通污染源在非采暖期的贡献率为55.92%和31.08%.健康风险评价显示3种致癌元素As、Cd、Co的致癌风险值均小于10~(-4),Mn的非致癌风险值最高为0.9,可能存在一定的非致癌风险.     

曹妃甸采暖期和非采暖期PM2.5中不同重金属元素污染特征及健康风险评价

为探讨曹妃甸采暖期和非采暖期PM_2.5中Cr、Pb、As和Cd元素的污染特征、来源及健康风险,以华北理工大学曹妃甸校区为研究地点,于2017年12月—2018年10月采集98份PM_2.5样品.利用重量法测定空气中PM_2.5浓度,使用电感耦合等离子体质谱仪分析PM_2.5中4种重金属元素(Cr、Pb、As和Cd)的浓度;采用Wilcoxon Mann-Whitney U检验比较采暖期与非采暖期,以及PM_2.5超标日与非超标日各元素含量的差异,利用Kruskal-Wallis H检验法比较不同PM_2.5浓度分级下4种金属元素浓度差异,用PMF(正定矩阵因子分解)模型对4种重金属元素的来源及贡献率进行解析,并用美国环境保护局推荐的人体暴露健康风险评价模型进行健康风险评估.结果表明:①曹妃甸采暖期PM_2.5及Pb、As和Cd浓度均高于非采暖期,而Cr浓度略低于非采暖期.②PM_2.5超标日Pb、As和Cd浓度均高于非超标日,不同PM_2.5浓度级别下Pb、As和Cd浓度有所差异,且Pb、As和Cd浓度随PM_2.5浓度的增加而增加.③PMF模型源解析表明,燃煤源及交通源是曹妃甸采暖期PM_2.5金属元素主要来源,二者贡献率分别为50.4%和31.7%;工业源及交通源是非采暖期PM_2.5金属元素的主要来源,二者贡献率分别为47.4%和37.0%.④健康风险评价结果表明,采暖期和非采暖期4种重金属元素的非致癌风险值均小于1.采暖期3种致癌性重金属(Cr、As和Cd)对成年男性、成年女性和儿童青少年的致癌风险均高于人类可接受风险水平(1×10-6);非采暖期Cr和As对成年男性、成年女性和儿童青少年的致癌风险均高于人类可接受风险水平;重金属非致癌风险(Cr、Pb、As和Cd)和致癌风险(Cr、As和Cd)指数高低均呈成年男性>成年女性>儿童青少年的特征.研究显示,在采暖期和非采暖期曹妃甸PM_2.5中Pb、As和Cd浓度随PM_2.5浓度的增加而增加,燃煤源和工业源是其主要来源,Cr、As和Cd对人群存在一定的致癌风险.      

长春市城区重金属大气干湿沉降特征

为弄清长春市城区重金属大气干湿沉降特征,于2006年5月26日—2007年6月12日采用被动采样技术分采暖期和非采暖期共收集大气干湿沉降样品24件,采用全谱直读电感藕合等离子发射光谱法(ICP-AES)和原子荧光光度法(AFS),分析了其w(As),w(Hg),w(Cd),w(Cu),w(Pb),w(Zn)和w(Cr). 结果表明:长春市大气干湿沉降样品中w(As),w(Cd),w(Cr),w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)分别为38.9,2.24,92.3,76.2,0.27,115.2和462 mg/kg,均明显高于表层土壤,且w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)在采暖期均显著低于非采暖期;经估算,As,Cd,Cr,Cu,Hg,Pb和Zn大气年干湿沉降量的平均值分别为4.79,0.25,10.67,8.22,0.030,12.31和48.15 mg/(m2·a),明显高于北美和欧洲,且As,Cd和Cr在采暖期的日均干湿沉降量高于非采暖期;根据目前的重金属大气干湿沉降速率估算,重金属大气干湿沉降有可能造成长春市表层土壤中重金属不同程度的累积,其中Zn的累积最为明显.      

郑州市典型污染过程PM1中重金属浓度、来源及健康风险评估

颗粒物中重金属元素可对人体健康造成不利影响,粒径越小危害越大.利用在线重金属观测仪于2021年1月7～25日在郑州市连续测定PM₁中Al、 Si、 K、 Ca、 V、 Cr、 Mn、 Fe、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Se、 Ba、 Pb和Cd共16种重金属元素.结果表明,观测期间ρ（K）的浓度最高(0.62μg·m^-3).根据污染物浓度和气象特征,将观测期间划分为清洁日、沙尘日和霾日.大气PM₁中重金属污染特征和健康风险评价在不同污染过程下的贡献不同.利用美国EPA健康风险评价法评估重金属的健康风险,采用富集因子法和正定矩阵因子模型（PMF）解析重金属来源,并利用浓度权重轨迹分析法（CWT）和后向轨迹法对传输的影响进行评估.结果表明在不同污染过程下Zn、 As、 Se、 Pb和Cd的富集因子超过100,均受人类活动影响较大.在观测期间重金属主要来源为工业源、燃煤/生物质源、机动车源和扬尘源.将健康风险结果代入PMF分析发现,在清洁日、沙尘日和霾日期间工业源是致癌与非致癌健康风险的主要贡献源,且本地区PM_...     

兰州市采暖期和非采暖期大气降尘重金属的分布特征及来源

在兰州市设置6个采样点,于2010年4月至2018年3月每月采集大气降尘样品,测定其中的重金属(Fe、 Mn、 Zn、 Pb、 Cr、 Cu、 Ni和Cd)含量,探究重金属的时空变化规律,并综合运用偏相关分析、富集因子法和主成分分析法判别大气降尘中重金属的来源.结果表明,兰州市大气降尘中重金属的平均含量依次为:Fe>Mn>Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>Cd,其中Cd、 Zn和Pb都存在一定的污染.从时间角度来看,除地壳元素Fe和Mn外,其他元素的含量大都表现为采暖期>非采暖期,其中2011年和2013年中各元素在非采暖期和采暖期的含量差异较大.从空间角度来看,各区域的非采暖期和采暖期存在一定的差异,但除Zn和Cd外,其他元素在各区域之间的差异不大.源解析结果表明,兰州市大气降尘重金属在非采暖期主要来源于工业源,其次是交通源和扬尘源;在采暖期主要来源于燃煤、交通和工业活动,其次是二次扬尘和自然源.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

沈阳冬季灰霾日大气颗粒物元素粒径分布特征

为分析沈阳市冬季灰霾日大气颗粒物元素粒径分布特征,2009年1月14日─2月2日,用安德森分级撞击式采样器进行大气颗粒物分级采样,并用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对各级样品中Na和K等30余种元素进行分析,讨论了灰霾日、非霾日及除夕日大气颗粒物元素质量浓度和富集因子的粒径分布特征及来源. 结果表明:灰霾日大气颗粒物及其元素的质量浓度均高于非霾日,粒径越细,质量浓度越高,越容易富集污染元素.Fe类元素以地壳元素为主,其质量浓度的粒径分布在非霾日呈双峰型,最高峰值出现在9.0～10 μm粗粒径段;该类元素的粒径分布在灰霾日和除夕日呈三峰型,质量浓度的最高峰值也在9.0～10 μm粗粒径段. Mn类元素在非霾日的质量浓度分布与Fe类元素相似,也呈双峰型,最高峰值出现在9.0～10 μm粗粒径段;但其在灰霾日和除夕日呈双峰型,最高峰值却出现在粒径<1.1 μm的细粒径段. K类和Zn类元素的质量浓度和富集因子的粒径分布均呈单峰型,峰值出现在粒径<1.1 μm的细粒径段. K类元素主要来源于烟花爆竹释放;Zn类元素主要源于人为污染,Pb和As等污染元素因其来源不同,在灰霾日和非霾日的表现也不相同.      

阜康大气气溶胶中水溶性无机离子粒径分布特征研究

为了解阜康大气气溶胶中水溶性无机离子的浓度水平、来源以及粒径分布,本研究于2011年2月~2012年2月利用8级惯性撞击式分级采样器采集了阜康大气气溶胶样品,使用离子色谱测定了其中水溶性无机离子含量.分析比较了非采暖期和采暖期主要离子的变化趋势、浓度水平、构成、来源以及粒径分布,在此基础上选取特殊采样日分析了重污染、秸秆燃烧以及春耕期的离子组成以及粒径分布的差异.结果表明,阜康细粒子、粗粒子中总水溶性无机离子(TWSI)在非采暖期和采暖期的浓度分别为11.17、12.68μg·m-3和35.98、22.22μg·m-3;非采暖期的SO2-4主要来自盐碱土扬尘,NO-3和NH+4主要来自农田土壤扬尘,而采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4主要来自煤炭等化石燃料燃烧.8种离子在非采暖期和采暖期均呈现双峰分布,相对于非采暖期,采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4在细粒径段的峰值发生了粒径增长,SO2-4和NH+4在粗粒径段的峰值出现在3.3~4.7μm处.重污染期间二次污染严重,离子主要分布在1.1~2.1μm处;秸秆燃烧期受生物质燃烧影响大,离子主要分布在<0.65μm粒径段;春耕期土壤扬尘较多,离子主要分布在>3.3μm粒径段.     

青岛大气气溶胶中微量元素浓度及溶解度的粒径谱分布

利用2016年1~3月在青岛采集的Anderson分级气溶胶样品,分析其中10种微量元素总浓度和溶解态浓度,讨论了微量元素的浓度及溶解度的粒径谱分布特征及大气酸化过程的影响.结果表明,微量元素总浓度的粒径谱多数呈现单峰分布,Fe、Al、Ba、Sr等地壳元素总浓度的50%~60%出现在2.1~7.0μm粗粒子上;Cd、As、Zn、Pb等人为元素总浓度的60%~70%出现在0.43~2.1μm细粒子上;但Mn和Ni的粒径谱分布没有明显优势.溶解态微量元素的粒径谱也多呈现单峰分布,70%左右的Fe、Al、Ba、Sr、Mn集中在0.43~4.7μm粒子上;80%左右的Cd、As、Zn、Pb集中在0.43~2.1μm细粒子上;Ni的粒径谱分布与其总浓度的相似,在各粒级上无明显优势.微量元素溶解度的粒径谱分布呈现细粒子中的高于粗粒子中的,尤其是地壳元素这种分布趋势更为明显.气溶胶pH值的粒径谱分布特征及其与微量元素溶解度的显著相关关系表明,大气酸化过程是控制微量元素溶解度随粒径变化的主要因子.     

福州城郊冬夏两季大气中HCHs和DDTs分布特征

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器采集了福州市大气样品,并用气相色谱-电子捕获检测器(GC-mECD)分析其中六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)残留水平、分布特征及来源.结果表明,大气ΣHCHs浓度范围为28.04~413.0 pg/m3,总体而言,城区高于郊区,夏季高于冬季,气相高于颗粒相;气相中HCHs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;夏季气相中HCHs浓度显著高于颗粒相,而冬季气相与颗粒相中HCHs浓度基本相当.4种HCHs异构体中,气相与颗粒相中均是δ-HCH相对含量最高.大气ΣDDTs浓度范围为146.5~897.8 pg/m3,总体而言,郊区高于城区,冬季高于夏季,颗粒相高于气相;气相中DDTs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;冬季颗粒相中DDTs浓度显著高于气相,而夏季颗粒相与气相中DDTs浓度无显著差异.4种DDTs异构体/同系物中,气相中o,p′-DDT的相对含量最高,颗粒相中o,p′-DDT和p,p′-DDT相对含量较高.来源解析表明,福州城郊大气中HCHs非历史污染,存在林丹的使用或输入;大气中可能存在DDTs输入,并可能有大量三氯杀螨醇的输入.     

海螺沟植物和积雪中有机磷酸酯的分布及来源

为研究大气传输以及干湿沉降对偏远地区环境中有机磷酸酯(OPEs)含量及分布的影响,本研究以海螺沟景区为例,采集了海螺沟的植物和积雪样品,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析了样品中7种典型有机磷酸酯[磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPh P)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)和磷酸三异辛酯(TEHP)]的含量及分布特征.结果表明,海螺沟景区常见的9种植物中7种OPEs(Σ7OPEs)的含量(以DW计)水平在43. 1～1 050. 8 ng·g-1之间,其中TBEP和TPh P含量最高,分别占Σ7OPEs总含量的36%～70%和24%～80%.冰川积雪中主要污染物与植物中一致,TBEP含量最高,占Σ7OPEs总含量的47%,其次为TPh P,占24%.采用Grads、后向轨迹模型及历史风向数据分析得出海螺沟环境显著受到人类活动扰动,其OPEs主要受来自成都方向和云南昭通与宜宾、泸州、西昌交界处方向的大气传输的影响,需要进一步研究其环境行为并加强城市污染控制.     

福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.     

苏州河和黄浦江2002年春夏季营养盐变化

于2002年4～7月在苏州河、黄浦江4个采样点采集水样,并用连续流动分析仪进行NH3-N、NO2-N、NO3-N、PO4．P、SiO3-Si等5个项目含量的测定。对比分析北新泾、河南路桥、十六铺和嫩江码头4个站点营养盐之间的情况,发现苏州河春、夏季节营养盐的变化比黄浦江强烈,而5个营养盐项目之间,NH3-N比其他项目变化较大;苏州河的营养盐通量在黄浦江通量上占一定比重,其中以NH3-N比重最大;另外,黄浦江水体中,营养盐浓度在嫩江码头站位较上游十六浦站位有不同程度的增加,同样的,以NH3-N增加为最。     

临汾市蔬菜中滴滴涕和六六六的残留与风险评价

通过采集临汾市居民普遍食用的10种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行检测.研究结果表明,滴滴涕和六六六在10种蔬菜中均有检出,∑DDTs的残留量为1.67~6.68 ng·g~(-1),∑HCHs的残留量为0.43~4.75 ng·g~(-1),其中含量最高的是西葫芦(∑_(10)OCP为(8.73±0.75)ng·g~(-1)).采用农粮组织和世界卫生组织(FAO/WHO)规定的可接受的每日摄取量(ADI)来进行暴露量分析,平均而言,各年龄段人群对γ-HCH和DDTs的日均口摄暴露量(EDI)值远低于FAO/WHO所规定的ADI值.由于食物残留浓度、个体体重及膳食结构变异较大,导致个体暴露水平差别较大,儿童的EDI值要高于同性别的其他年龄段人群,同一年龄段女性的EDI值普遍高于男性.通过美国环境保护局(USEPA)提出的潜在风险评价,对致癌和非致癌的健康危害分别进行评价,在目前的消费量下临汾居民食用蔬菜引起的非致癌风险较低,食用蔬菜而摄入的HCHs对人体具有潜在的致癌风险,其中儿童作为易感人群的致癌风险更高.     

唐山市和北京市夏秋季节大气VOCs组成及浓度变化

2007年和2008年6～9月,利用前级浓缩-气相色谱/质谱法,对唐山市大气中挥发性有机物的组成及浓度变化进行了采样分析研究.2008唐山市大气VOCs平均浓度为163.5×10-9C(碳单位体积比,下同),其中饱和烷烃占45.9%、芳香烃占29.9%、烯烃占5.9%、卤代烃占18.8%;相对2007年同期唐山大气VOCs平均浓度340.4×10-9C下降了51.9%,苯系物下降幅度最大为66.5%,卤代烃中工业排放的二氯苯浓度有所上升;2008唐山市大气VOCs比同期北京大气VOCs浓度低8.5%,奥运时段VOCs变化表明,唐山市大气VOCs除交通源外工业排放也是大气污染的重要来源.     

西宁地区公路两侧土壤和植物中铅含量及其评价

对西宁市郊主要公路两侧的和植物中的重金属铅含量采用原子吸收进行了测定。土误用 植物中的污染都较严重。铅的含量比清洁对照区高,土壤２．７－４．１倍。杨树枝叶３．０－４．１倍,小麦青苗３．０－３．７倍,蔬菜２．５－２．３倍。土壤、树木和农作物在距路边８０－１００ｍ处铅含量通常降到当地背景水平。     

油菜硒的富集特征及其与土壤硒的关系

为系统研究油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,采用人工添加外源硒(0、0.5、5.0 mg·kg~(-1)土壤)的方式,构建了土壤含不同浓度硒的大田实验系统.测定了成熟期油菜不同部位硒总量、籽粒中有机小分子硒化合物及根际土壤中各形态硒的含量.明确了硒在油菜体内的富集特征;分析了籽粒中硒含量同其他组织部位及土壤硒含量间的关系;深入解析了土壤各形态硒对油菜硒的贡献.结果表明,随土壤硒浓度的增加,由根部向地上部转移的硒的比例增大;土壤高浓度(5.0 mg·kg~(-1))硒处理下,更大比例的硒富集于角果壳和籽粒中;硒代蛋氨酸、硒代半胱氨酸是籽粒中主要形态的有机小分子硒化合物;各浓度硒处理土壤中,均以铁锰氧化物结合态为主,占土壤总硒的87.24%~97.40%;籽粒硒含量与其他组织部位硒及土壤硒含量呈显著相关;茎干中硒与根系中硒含量呈正相关,而茎干中硒又是角果壳硒的主要贡献因子,茎干和角果壳硒对籽粒硒具有同等贡献.研究结果明确了油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,有助于通过土壤中硒形态和植物营养器官中硒含量来评估籽粒中硒含量.     

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.