南京冬季重污染过程中黑碳气溶胶的混合态及粒径分布

2013年12月,我国中东部地区暴发持续性重污染过程.本研究利用单颗粒黑碳光度计(SP2),分析这次过程中黑碳气溶胶(BC)的质量浓度、混合态以及粒径分布特征.结果表明,观测期间南京BC质量浓度在1.01~14.05μg·m-3之间,平均为4.39μg·m-3,污染较重时呈现夜间高白天低的日变化特征,污染较轻时则为早晚双峰型;用相对包裹层厚度(Dp/Dc)表示BC混合态特征,污染较轻时日变化为凌晨及午后较高,早晚出行高峰期较低,说明在凌晨及午后BC的老化程度较深,早晚机动车排放高峰时段BC多为近地源排放的新鲜粒子.污染较重时Dp/Dc日变化相对平缓,区域性污染特征更为明显并在高相对湿度下体现出气-固转化的过程;BC质量和数谱的粒径分布均为单峰型,数谱峰值粒径在污染较轻时分布在91 nm左右,污染较重时为100 nm,不同污染程度下质量谱峰值粒径均为210 nm,通过对比全球范围的观测结果可以体现出BC一次源的区域性差异.本研究对深入认识长三角地区大气BC污染特征,具有重要的参考价值.     

2008北京残奥会期间大气黑碳气溶胶污染特征

利用单颗粒黑碳光度计(SP2)对2008年残奥会期间北京市黑碳(BC)气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测.结果表明:观测期间BC浓度均值为1.65μg/m3,低于往年同期水平;质量粒径分布呈单峰型,峰值位于207nm;内混态BC比例平均为56.1%,高于其他国内外城市,说明本地源排放贡献相对较小.随大气边界层高度及本地源排放变化,BC浓度在上午8:00和午夜0:00出现2个峰值,内混态BC比例日变化趋势与之相反.风向风速分析表明,残奥会期间来自五环外未限行区域的机动车排放对市区BC浓度有明显影响.     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

亚洲碳质气溶胶与生物质燃烧分布特征及相关性研究

气溶胶与气候的相互影响随全球变暖趋势日渐显著,生物质燃烧(Biomass burning,BB)对气候环境的影响同样不容小觑.基于MODIS气溶胶与火点遥感数据和MERRA-2再分析数据,研究了亚洲气溶胶光学厚度(Aerosol optical depth,AOD)、黑碳(Black carbon,BC)、有机碳(Organic carbon,OC)与BB分布变化特征,并分析了亚洲BB与碳质气溶胶的相关性.结果表明：①亚洲AOD高值集中于阿拉伯半岛(春季：0.815,夏季：0.947)、中国中东部和青藏高原南侧,阿拉伯海海域夏季AOD由岸向海降低,青藏高原南侧冬季BC较为突出(6.517μg·m^-2),中南半岛OC高值时间上不连续.②亚洲BB多发于印尼群岛(夏、秋两季)、中南半岛(冬、春两季)、青藏高原南侧和俄罗斯部分地区.③中南半岛秋、冬、春三季碳质气溶胶与BB密切关系：柬埔寨秋季西南部出现BB与BC的正相关高值,相关系数为0.602;缅甸、老挝地区冬季为正相关关系区(BC:0.773,OC:0.839);老挝北部春季表现为负相关高值(BC:-0.745,OC:...     

北京地区不同尺度气溶胶中黑碳含量的观测研究

2003年7月、8月以及11月至2004年1月,在北京大学物理楼顶(北纬39 99°,东经116 31°)使用两台黑碳仪(Aethalometer)和一台TEOM1400a(TaperedElementOscillatingMicrobalance)来观测气溶胶.得到夏季黑碳的平均浓度为8 800μg·m-3,冬季为11 400μg·m-3.在冬季的观测中,在一台黑碳仪的进气口加上不同的切割头,分别得到了全部气溶胶(TSP)、PM10以及PM2 5中的黑碳质量浓度.结果表明,北京冬季的气溶胶中,90%的黑碳存在于PM10中,82 6%的黑碳存在于PM2 5中.比较PM10的浓度和PM10中黑碳的浓度可以看出,PM10中黑碳质量平均占5 11%.     

北京市海坨山冬季不同污染过程下气溶胶化学组分及其潜在来源分析

为了探讨京津冀地区冬季背景大气中气溶胶化学组分特征及其来源分布,使用GRIMM 180、单颗粒黑碳光度计（SP2）和高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-TOF-AMS）观测了海坨山2020年12月28日至2021年2月3日PM和化学组分,结合气象数据和HYSPLIT模式,计算了潜在源贡献因子（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）,分析了不同污染过程下PM和气溶胶化学组分的时间演变特征及其潜在来源.结果表明,海坨山冬季沙尘过程主要影响PM₁₀和PM_2.5,对PM₁的影响较小;而霾污染正好相反,主要影响PM₁.化学组分在干净天和霾污染中占PM₁的比例分别为85.0%和73.4%,而在沙尘天仅占PM₁的47.4%.霾污染过程中NO^-₃的质量浓度最大,占PM₁的25.2%;在干净天和沙尘天黑碳（BC）的质量浓度最大,占PM₁的24.1%和12.8%. BC气溶胶的中值直径在干净天...     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

黑碳（black carbon,BC）是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物（particulate matter,PM）中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪AE33（aethalometer,magee）测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为（3.8±2.3）μg ·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.Ångström指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%~87%,清洁天为72%~86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO（0.005）进一步验证了上述源解析结果.通过PSCF和CWT分析可以得到南京北郊大气BC颗粒物以本地来源为主,但冬季可能存在来自东南地区的机动车排放来源,春季可能存在来自西南地区的生物质及煤炭燃烧来源.总体看来南京北郊黑碳气溶胶分布以冬高春低,并存在明显日夜变化,主要来源为本地的机动车排放为主.     

安徽寿县黑碳气溶胶浓度观测分析研究

为了研究中国东部典型乡村黑碳气溶胶浓度变化特征,利用2015年11月—2018年11月安徽寿县国家观象台污染物浓度及常规气象观测数据对该地区黑碳气溶胶浓度变化特征及其影响因子进行讨论.结果表明,3年间寿县黑碳气溶胶年平均浓度逐年递减,分别为2.84、2.10和1.31μg·m~(-3).季节变化特征显示,该地区冬季观测结果最高,为3.95μg·m~(-3),是夏季的2.9倍.日变化特征显示,日最大浓度值在春、夏、秋三季通常出现在6:00—10:00,而冬季则出现在20:00.从观测结果的日变化幅度来看,冬季的日变化幅度最大,日较差为1.53μg·m~(-3),春、夏两季次之,秋季最小,为0.48μg·m~(-3).由于人为活动影响小,寿县地区黑碳气溶胶的周末效应不明显.此外,统计结果表明,风向风速对该地黑碳气溶胶浓度的影响最大,西北风天气条件下观测结果通常较高,而其余气象因子的影响相对较小.     

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季（2015年3~4月）、夏季（2015年6~7月）、秋季（2015年9~10月）、冬季（2015年12月~2016年1月）四个季节6个粒径段（<0.49、0.49~0.95、0.95~1.5、1.5~3.0、3.0~7.2以及7.2~10.0μm）的大气颗粒物样品中水溶性有机碳（WSOC）的浓度和光学性质等变化特征进行了研究.结果表明,WSOC的浓度水平呈现冬季[（5.07±2.80）μg/m³]>秋季[（3.87±1.51）μg/m³]>春季[（3.60±1.16）μg/m³]>夏季[（2.42±0.51）μg/m³]的季节变化特征;WSOC的质量平均直径（MMD）为0.57μm （春）、0.42μm （夏）、0.49μm （秋）和0.56μm （冬）.WSOC的质量吸收效率MAE₃₆₅差异较大,分布在0.18~1.42m²/g之间,冬季最高;吸收波长指数AAE值分布在3.6~9.8之间.细颗粒物（<3μm）中WSOC对PM₁₀WSOC总吸光的贡献达到了90%以上,其中<0.49μm颗粒物的贡献超过50%.在300~500nm之间,春季、夏季、秋季和冬季WSOC对颗粒物总吸光比例平均值分别为5.23%、2.95%、3.04%和6.92%;其中<0.49μm粒径段的贡献最高,分别为3.11%、1.79%、1.65%和3.45%.进一步通过特征紫外吸光度SUVA值的分析表明芳香性和分子量可能是影响WSOC吸光能力的重要因素.粒径越小颗粒物含有越多的不饱和键,使得MAE₃₆₅值较高.     

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.     

成都市夏冬季大气胺颗粒物的单颗粒质谱研究

基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对成都市夏冬两季大气胺颗粒进行了综合观测,结合ART-2a算法及人工合并,2个季节大气中的胺颗粒都可分为7类,各类颗粒贡献的季节差异明显,燃烧源颗粒（如EC）在夏季贡献较大,而老化的有机碳颗粒（OCa）贡献在冬季显著升高.两季节平均质谱差减进一步证明夏、冬季分别以燃烧源和老化的胺颗粒为主.因高温分解,夏季胺颗粒占比在正午出现明显的低值,而下午的燃烧活动（如生物质燃烧）对该占比提升作用明显;冬季胺颗粒占比在白天显著高于夜间.随污染加重,胺颗粒数在夏冬两季均快速增加,其中夏季EC颗粒升高最为明显,污染最重时贡献可达47%;冬季升高最明显的是老化程度更高的OCa颗粒,当PM_2.5浓度达到200μg/m³以上时,其贡献比例可达37%.因此,由于污染源和气候条件的差异,成都市大气胺颗粒形成机制和理化特征季节差异巨大.     

沈阳市冬季不同污染程度PM2.5中OC和EC污染特征

于2018年12月~2019年1月对沈阳市PM_2.5进行持续在线浓度监测,使用有机碳/元素碳分析仪对PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度进行分析,研究了不同污染程度下PM_2.5及其碳组分的污染特征和来源.结果表明,沈阳地区冬季碳组分污染较为严重,不同污染程度下的总碳气溶胶（TCA）约占PM_2.5的36.3%~42.8%.中/重度污染天气下PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度达到148.6,29.6,6.6μg/m³,是清洁天的3.1~3.3倍.PM_2.5、OC和EC的日变化均表现为早晚高、午后低,任一时刻其浓度均为中/重度污染>轻度污染>清洁天.不同污染程度下的OC/EC值均大于2,其中污染天比值分布在2.1~25.3区间内,表明燃煤和机动车尾气排放是污染天碳质气溶胶的主要来源.二次有机碳（SOC）随污染程度增加表现出升高趋势,清洁天、轻度污染和中/重度污染下其平均浓度依次为2.9,6.5,10.6μg/m³.后向轨迹聚类结果表明,沈阳地区冬季污染天主要受偏北和西北方向气团影响.     

阿克达拉大气本底站黑碳浓度特征和潜在源

利用阿克达拉大气本底站2011~2017年黑碳气溶胶（BC）逐小时质量浓度资料和同期气象数据,采用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,研究了阿克达拉站BC不同时间尺度浓度特征和潜在源区.结果表明：阿克达拉站2011~2017年BC呈波动下降趋势,BC清洁程度较高;BC浓度呈春冬高,夏秋低的季节变化特征,春季（398.85±189.35） ng/m³>冬季（389.89±105.94） ng/m³>夏季（272.07±90.07） ng/m³>秋季（269.52±68.07） ng/m³,自然因素为BC浓度变化的主要原因;日变化特征表现为白天低、夜间高,基本呈单峰分布;阿克达拉站BC潜在源随季节变化差异明显,后向轨迹,WPSCF和WCWT分析都表明,春季潜在源集中于俄罗斯南部与新疆交界处的阿尔泰山北麓,秋季潜在源为新疆北疆经济带,冬季BC多受境外排放源影响.BC污染控制需要区域环境合作,实现联防联治,尤其是加强跨境污染源监测工作.     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

2011年7月~2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3~16.5μg/m3,年均值达到(5.1±2.5)μg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10μg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.     

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.