区域大气颗粒物干沉降采集及金属元素分析方法

以颗粒物为载体,从大气向水体、土壤和植被沉降的金属元素污染日趋严重.为了解其在京津冀区域的污染程度和沉降规律,利用聚氨酯泡沫膜片(PUF膜)为代用面,在区域内布设10个站点同步采集大气颗粒物干沉降.选择HNO3-H2O2-HF为消解酸体系,建立了微波消解-电感耦合/等离子体质谱(MAD-ICP/MS)测定其中20余种金属元素的方法,并通过分析2种国家标准物质的条件实验确定了优化的分析方案.结果表明,2007~2008年冬季京津冀地区大气颗粒物干沉降通量变化为85~912 mg.(m2.d)-1,其中河北保定地区金属元素沉降通量最高,兴隆最低;北京、天津和唐山市区明显高于郊区站点.地壳元素(A、lFe、Mn、K、Na、Ca、Mg)干沉降通量变化为151~16 034μg.(m2.d)-1,明显高于人为源元素(Cu、Pb、Cr、N i、V、Zn、Ba)1~3个数量级[14~243μg.(m2.d)-1];Zn和Ca分别是区域内干沉降通量最高的重金属和地壳元素,Mo、Co、Cd、As、Be沉降量较少;Pb和Zn出现明显富集.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

兰州河谷盆地大气多环芳烃干沉降通量及来源

利用大气被动干沉降采样技术对兰州河谷盆地13个采样点的15种USEPA优控PAHs的大气干沉降进行了观测研究,并对其污染特征及来源进行了解析.结果表明15种PAHs的年大气干沉降通量范围为7.48~53.94μg·(m~2·d)~(-1),均值为18.65μg·(m~2·d)~(-1);采暖期和非采暖期干沉降通量均在交通最为密集的采样点东岗桥最高,分别为60.85和47.03μg·(m~2·d)~(-1),植被较好的城区黄河边白塔山最低,分别为8.16和6.80μg·(m~2·d)~(-1),背景点官滩沟明显低于其他各采样点,为6.73μg·(m~2·d)~(-1)和4.92μg·(m~2·d)~(-1);PAHs干沉降的族谱特征为:两季节均以3、4环的Phe、Flua、Flu和Pyr为主要污染物,所占比例分别为采暖期87.53%、非采暖期82.73%,而非采暖期5、6环所占比例高于采暖期,推断可能由于较轻组分PAHs由于气温较高易挥发所致;利用主成分分析法进行源解析,结果表明:PAHs大气干沉降主要来自汽车尾气和燃煤炼焦,除交通采样点(东岗桥)外,采暖期燃煤、炼焦为主要贡献源,非采暖期以汽车尾气排放贡献为主.此外,本研究还运用干沉降模型,利用气象数据对城区(城关区环境保护局,JCZ)、工业区(西固区兰苑宾馆,LLH)和七里河区交通干道(职工医院,ZGH)采样点位的大气PAHs干沉降速率进行了模拟计算,3个采样点年均沉降速率分别为0.20、0.15和0.17 cm·s~(-1),相对较小,该沉降速率由该处的风速、气温和下垫面性质等综合气象条件决定.模拟计算与观测的3、4环组分干沉降通量值处于同一数量级,模拟通量值略大于观测值,4环PAHs吻合较好,而3环组分在观测过程中有部分挥发损失.     

渤海近海大气颗粒物金属元素的入海通量

采集了渤海近海岛屿1 a的大气TSP样品,利用原子吸收光谱仪测定样品中Pb、Zn、Cu、Cd、Fe、Mn、V等金属元素含量,通过模型计算各元素干湿沉降通量,分析大气颗粒物入海通量的季节性变化,结果显示各元素的干沉降通量年均值分别为:Pb 34.344 μg/(m2·d),Zn 89.273 μg/(m2·d),Cu0....     

黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征

为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:(1)该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm~2·a)~(-1),其中无机氮沉降总通量为8.27kg·(hm~2·a)~(-1),NH_4~+/NO_3~-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm~2·a)~(-1),占全氮比例为36.0%.(2)生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm~(-2)和1.51 kg·hm~(-2),分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.(3)生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm~(-2),占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm~(-2),占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.     

广东东江流域多氯萘的大气沉降研究

为考察多氯萘(PCNs)通过大气沉降作用对东江流域的影响,利用通用型大气沉降采样器,在东江流域广东省境内代表性地段布设11个采样点,于2010年冬季(1、2月)和夏季(7、8月)分别采集和分析了沉降样品中PCNs的通量及组成.结果表明,东江流域总PCNs日均沉降通量为828 pg.(m2.d)-1,对应毒性当量(TEQ)为0.14 pg.(m2.d)-1,由此估算东江流域广东境内PCNs年沉降总量为8.5 kg,相应TEQ年沉降总量为1.3 g.地域上,广州和东莞地区沉降通量明显高于惠州,同时城镇采样点的沉降通量显著高于农村;季节上,各采样点总体呈现夏季高于冬季的特点;组成上,三氯萘(tri-CNs)是主要的污染物,占总量的50%以上,但广州、东莞的5～8氯萘含量比惠州高.来源分析表明,东江流域PCNs的大气沉降可能受燃烧源与非燃烧源的共同影响;东莞大气沉降中PCNs多来自燃烧源,广州点大气沉降的PCNs以非燃烧源为主.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

北京市区及郊区大气中的汞沉降的估算

以Throughfall法估算出北京市1996年大气汞干沉降率为528．88μg.m^2.a^-1，以沉降速率估算出1998年北京市汞的年沉降量为687．5μg.m^-2.a^-1。     

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.     

北京大气颗粒物中一元羧酸的季节变化和来源分析

通过膜采样溶剂提取、衍生化GC/MS分析,对2006年9月~2007年8月间北京大气PM10和PM2.5中的一元羧酸进行了观测研究.结果表明,可检出C10~C30的烷酸以及油酸、亚油酸和桐油酸3种烯酸,其中含量最高的是C16和C18 2种烷酸.PM10中,一元羧酸总浓度为61.7~1652.3ng/m3,年平均为426.2ng/m3;PM2.5中,一元羧酸总浓度为34.5~992.1ng/m3,年平均为319.6ng/m3.75%的一元羧酸分布在细粒子中,且冬、春季浓度明显高于夏、秋季.春、夏、秋、冬4个季节PM10中一元羧酸浓度分别为(625.1±403.8), (200.0±95.3), (263.0±201.1), (659.9±433.5)ng/m3; PM2.5中一元羧酸浓度为(431.7±211.0), (194.4±95.8), (207.9±160.8), (463.6±262.1)ng/m3.源解析显示,燃煤排放是冬季最主要的人为污染源;机动车排放则在其他季节贡献最大.     

秦皇岛市大气PM2.5中一元羧酸的污染特征及来源分析

大气细颗粒物中有机物含量占20%~80%,部分有机物除具有较强的毒性外,还具有较强吸湿性,影响大气环境质量.因此,为充分研究细颗粒物中一元羧酸的来源及其对大气环境的影响,于2020年在秦皇岛市区（海港区站点）和工业园区（昌黎站点）采集细颗粒物,经预处理的样品用三氟化硼-甲醇（BF₃-CH₃OH）衍生化试剂衍生后,采用气相色谱质谱联用（GC-MS）的方法对PM_2.5中的一元羧酸进行测定,一共检测到17种一元羧酸（碳数分布在10~24之间）.结果表明:①PM_2.5浓度的季节性变化呈冬季>秋季>春季>夏季的特征,且工业园区（昌黎站点）PM_2.5浓度为21.40~112.41 μg/m3,高于市区（海港区站点为9.01~104.88 μg/m3）.②两个采样点一元羧酸浓度的季节性变化特征并不明显,海港区站点、昌黎站点一元羧酸的年均浓度分别为873.91、895.22 ng/m3.③两个站点碳数小于22的一元羧酸浓度均表现出明显的偶数碳优势,海港区站点、昌黎站点浓度最高的一元羧酸均为棕榈酸（C₁₆）,年均浓度分别为512.86、514.34 ng/m3;其次是硬脂酸（C₁₈）,年均浓度分别为270.06、268.17 ng/m3.两站点各季节C₁₆和C₁₈分别占一元羧酸总浓度的48.83%~66.40%和22.81%~36.96%.一元羧酸的碳优势指数（CPI）与植物贡献的一元羧酸（碳数≥ 22）总浓度呈负相关.④根据碳数分布规律、∑C _{≥ 22}/∑C _{< 22}（碳数大于等于22的一元羧酸与碳数小于22的一元羧酸浓度的比值）、C₁₈/C₁₆（硬脂酸和棕榈酸浓度的比值）、CPI值以及C_18:1/C₁₈（油酸与硬脂酸浓度的比值）来初步判断一元羧酸的来源及其对大气环境的影响,发现秦皇岛市两个站点夏季大气氧化性最强（市区大气氧化性较工业园区强）,春、秋两季大气氧化性较弱,尤其是工业园区春季大气氧化性最弱,其一元羧酸主要来自本地源;燃煤、机动车尾气排放、道路扬尘以及肉类烹饪是大气PM_2.5中一元羧酸的主要来源;植物源对一元羧酸浓度的贡献较小.研究显示,秦皇岛市两个站点一元羧酸浓度的季节性变化并不显著,燃煤、机动车排放、道路扬尘及肉类烹饪对一元羧酸贡献较大.      

近周边电厂源对北京市采暖期间SO2的贡献分析

应用中尺度气象模式(MM5)与区域多尺度空气质量模型(CAMx)的耦合模型系统,模拟研究了2005年采暖期间近北京地区电厂源排放对北京市空气质量的影响;采用SO₂贡献来源识别技术筛选了对北京市空气质量影响大的区域电厂源. 结果表明:近北京地区电厂源对北京市ρ(SO₂)的影响从南到北呈递减趋势,其对北京城区、北京全市ρ(SO₂)月均贡献值分别为6.97和6.40 μg/m3;影响北京城区ρ(SO₂)的电厂排放源主要来自张家口、唐山、天津、石家庄、廊坊和衡水等地区,占ρ(SO₂) 总贡献值的83.2%;为缓解北京采暖期间SO₂污染压力,应首先控制和削减张家口、天津、唐山、石家庄地区SO₂排放量大的电厂源.      

京津冀典型城市大气颗粒物化学成分同步观测研究

为解析京津冀城市群大气颗粒物化学组成,寻求区域大气污染协同防控方法,分别在北京、天津、唐山和保定4个典型城市和兴隆大气本底对照区设置观测站点,使用环境颗粒物在线监测仪和安德森撞击式9级采样器获取不同粒径段大气颗粒物的质量浓度并分析其化学成分.结果表明,上述4个城市站点PM10年均值（2009年6月～2010年5月）分别...     

2015年12月北京市一次重污染过程中PM_(2.5)特征分析

2015年入冬以来京津冀区域重污染频发,综合分析了2015年12月19—26日京津冀及周边地区发生的一次重污染过程中PM_(2.5)分布特征及成因。监测数据显示,2015年12月北京市重污染日共计13 d,累计月均值为151.8μg/m3。在12月19—26日一次重污染过程中,区域污染面积均超过40万km2,北京市单站PM_(2.5)小时均值超过800μg/m3。污染初期北京市南部地区PM_(2.5)浓度明显偏高,且PM_(2.5)极端高值出现在南部站点。污染输送阶段,北京市PM_(2.5)小时浓度在短时内呈爆发式增长,浓度增值是年均值的2~5倍。污染缓解阶段,偏北风作用,浓度明显下降。除了极端不利的天气形势外,区域散煤排放是造成重污染的重要原因;河北省唐山、保定、廊坊、石家庄等城市区域输送加重了污染程度。     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2×d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2×d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.     

人工湿地污水处理系统中氧化亚氮的释放规律研究

利用静态箱-气相色谱法研究了潜流和表面流人工湿地系统中N2O的释放规律和相关的氨氧化细菌.结果表明,潜流和表面流人工湿地的N2O平均通量分别为296.5μg.(m2.h)-1和28.2μg.(m2.h)-1,总体上均表现为大气N2O的排放源,前者的N2O平均释放通量高于农田、森林、草原和沼泽湿地等生态系统,潜流方式促进了N2O的释放.潜流和表面流人工湿地N2O通量有较大的月份差异和明显的日变化特征,最高值出现在7月,分别为(762.9±239.3)μg.(m2.h)-1和(91.9±20.3)μg.(m2.h)-1,一天中的极大值和极小值分别出现在中午和凌晨.温度和芦苇的生长情况对N2O通量有一定的影响.人工湿地系统进水端,较高浓度的污水和充足的碳、氮源,促进了硝化和反硝化过程,使得N2O通量均高于出水端.克隆结果表明,人工湿地污水处理系统中与N2O产生相关的氨氧化细菌主要为Nitrosomonas和Nitrosospira.     

崇明东滩表层沉积物重金属空间分布特征及其污染评价

以崇明东滩潮间带表层沉积物为研究对象,在粒度分析、重金属以及有机碳含量测定的基础上,采用ArcGIS中的地统计分析模块研究了重金属Cu、Pb、Zn、Cr、Cd的空间分布格局,应用克里金法进行空间插值作图,估算了沉降通量,并运用地质累积指数法和潜在生态危害指数法对重金属污染现状进行了评价.结果表明:①目前崇明东滩重金属Cu、Pb、Zn、Cr、Cd含量平均值分别为42、27、69、71、0.23μg.g-1,均超过上海潮滩背景值,且受沉积物粒径分布和有机碳的影响,重金属含量呈现自岸向海和自北向南下降的趋势;②崇明东滩重金属Cu、Pb、Zn、Cr、Cd的年沉降量分别为187、121、395、312、1.04 t,总沉积通量为11 g.(m2.a)-1,反映崇明东滩仍具有较强的重金属污染物"过滤器"功能;③重金属污染状况总体为清洁,但Cd、Pb和Cu的污染程度相对较高.     

氮素调控对冻融过程中土壤N2O排放的影响

应用室内冰柜模拟冻融过程,研究了不同氮素形态(铵态氮、硝态氮和酰胺态氮)和浓度(40、200和800 mg/L)对潮土N2O排放通量的影响.结果表明,随土壤冻结时间的延长N2O排放通量缓慢降低,土壤融化初期出现一个土壤N2O排放通量高峰,而后随土壤逐渐融化的进行N2O排放通量缓慢升高.3种氮素浓度条件下,铵态氮、硝态氮和酰胺态氮冻融过程中土壤平均N2O排放通量分别为119.01、205.28、693.95μg.(m2.h)-1,611.61、1 084.40、1 820.02μg.(m2.h)-1和148.22、106.13、49.74μg.(m2.h)-1,而对照处理仅为100.35μg.(m2.h)-1.随氮素浓度的增加,铵态氮、硝态氮源土壤N2O累积排放通量分别比对照增加17.49%、40.09%、425.67%和563.38%、915.28%、1458.6%,且施加的浓度越高累积排放量越大,但达到稳定N2O排放通量的时间向后推移.随浓度增加酰胺态氮处理土壤N2O排放通量随浓度增加而降低.建议潮土越冬水中铵态氮和硝态氮浓度应分别小于200 mg/L和40 mg/L,酰胺态氮的浓度不限,从而减少土壤N2O的排放.     

钢渣构造人工湿地运行初期无机氮转化特点研究

以钢渣为主要基质构建小型潜流湿地,探索湿地运行初期对污水中低浓度无机氮的去除效果及氮转化特点.结果表明,钢渣湿地对氨氮型污水中总氮(TN)、氨氮(NH⁺₄-Ｎ)和硝氮(ＮＯ^-₃-Ｎ)的去除速率分别是0.12、 0.07和0.10 　g·(m²·d)^-1,亚硝氮(ＮＯ^-2-Ｎ)积累速率是0.04 　g·(m²·d)^-1;荧光原位杂交方法没有在钢渣基质上检测到硝化细菌,NH⁺₄-Ｎ去除的主要途径是在高pH (>10)的水环境下挥发到上层土壤,由土壤层去除;钢渣湿地对硝氮型污水中TN的去除速率是0.23 　g·(m²·d)^-1,ＮＯ^-₃-Ｎ的去除速率是0.48 　g·(m²·d)^-1,ＮＯ^-₃-Ｎ在钢渣湿地内主要通过反硝化去除,反硝化过程中出现ＮＯ^-2-Ｎ积累,积累速率为0.22 　g·(m²·d)^-1.钢渣湿地运行初期对硝氮型污水的处理能力高于氨氮型污水,钢渣可作为一种强化反硝化基质应用于ＮＯ^-₃-Ｎ的去除或其他组合工艺中.