菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

2016年夏季南京大气污染特征观测分析

为研究南京夏季大气复合污染的特征,2016年8月15日~9月15日期间开展了强化观测实验,本文利用仙林、鼓楼80m楼顶2个站点的强化观测资料,结合草场门常规监测资料,统计分析了南京不同地区夏季O₃和颗粒物（PM_2.5、PM₁₀）的浓度特征和相关性,以及郊区水溶性离子与其气态前体物的转化率变化特征.研究表明：3个站点O₃平均小时浓度为100.3μg/m³.PM_2.5和PM₁₀浓度分别为41.1和67.8μg/m³,郊区夜间存在颗粒物浓度高值.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺浓度总和占PM_2.5浓度的比值达到61%,OC（有机碳）/EC（元素碳）比值范围为0.8~4.0,日均值超过2.0的天数占77%,城、郊均存在二次污染.白天O₃与颗粒物（PM_2.5）浓度呈显著正相关变化,硫转化率（SOR）、氮转化率（NOR）分别与O₃浓度、湿度显著正相关.HONO主要在夜间积累,HCl和HNO₃浓度峰值出现在下午.与其它无机盐相比,NH₄⁺在总氨中所占比例明显偏低,大气中的氨主要以气态NH₃存在.观测期间O₃污染较重,O₃与颗粒物的正相关关系显著,化学反应在颗粒物积累过程中具有重要贡献,此外还可能存在城区向郊区的污染输送.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

南京市大气PM2.5无机组分及对A549细胞的毒性效应

为研究不同来源的大气颗粒物中PM_2.5对人体的健康毒性效应,于2016年1-3月在南京市交通源区、化工园区、生活区等代表性站点分别采集PM_2.5样品,分析其水溶性离子和金属元素含量,并以PM_2.5对人体肺上皮细胞A549染毒24 h,研究暴露于不同来源颗粒物后的细胞活性和氧化损伤程度.结果表明:交通源区和化工园区日均ρ（PM_2.5）远高于生活区,3个区域均含有大量二次污染物,其中SO₄2-、NO₃-和NH₄+占PM_2.5总离子质量的80.6%~85.0%.交通源区PM_2.5中w（Zn）较高,主要来源于燃料燃烧和柴油发动机排放;而化工园区PM_2.5中w（Cu）、w（Pb）和w（Mn）均高于其他站点.将PM_2.5染毒剂量设定为50、100、200、400 μg/mL,各站点颗粒物均显著抑制A549细胞的存活率,并呈剂量-效应关系,化工园区对细胞存活率的半抑制浓度（IC₅₀=229.1 μg/mL）最低,而在高暴露浓度（200 μg/mL）下化工园区诱导产生的活性氧（ROS）最少.因此,南京地区主要受二次污染影响,机动车污染正在加剧;化工园区的颗粒物具有较大的细胞毒性,而较低的氧化损伤程度可能与该站点颗粒物中较低的w（Zn）以及测试暴露时间有关.      

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

淮南市不同功能区大气PM2.5的化学组分季节分布及其来源解析

为研究淮南市不同功能区2019—2020年大气细颗粒物(PM_2.5)的季节污染特征及其来源情况，采用热光碳分析仪、离子色谱仪和电感耦合等离子体质谱仪分别对淮南市八公山区政府、潘集区和师范学院3个采样站点不同季节大气PM_2.5滤膜样品中碳质组分、水溶性无机离子和无机元素进行检测分析。结果表明：采样期间，在潘集区采样站点大气PM_2.5的污染最为严重，其季节变化特征表现为冬季>春季>秋季>夏季；从大气PM_2.5中各组分的质量浓度年平均值来看，在潘集区采样站点碳质组分和无机元素的污染最为严重，而在师范学院采样站点水溶性无机离子的污染最严重；从大气PM_2.5中各组分的质量浓度季节变化来看，在秋季碳质组分的平均质量浓度最高、夏季其平均质量浓度最低，在春、冬季水溶性无机离子的平均质量浓度高于夏、秋季，无机元素呈现出夏季>春季>秋季>冬季的季节变化规律；PMF模型污染源解析结果显示，淮南市大气PM_2.5污染主要来自燃煤排放源和机动车排放...     

基于传感器技术的渭南市道路环境颗粒物污染特征及影响因素研究

为深入了解渭南市街区道路环境颗粒物污染时空分布特征,利用车载颗粒物传感器于2019年3月1日—5月31日对渭南市道路环境空气中PM_2.5和PM₁₀浓度开展在线走航测量,分析了影响渭南市道路环境颗粒物污染时空分布的主要因素.研究表明:①渭南市区内所有道路PM_2.5平均浓度范围为37.7~51.9 μg/m3,浓度较高路段位于高新区东部和主城区;PM_2.5~10（粗颗粒物）平均浓度范围为65.8~119.1 μg/m3,浓度较高路段位于各功能区城郊.②工作日早高峰时段（07:00—09:00）主城区道路环境PM_2.5、PM_2.5~10污染较非工作日严重,3种类型道路工作日07:00 PM_2.5~10平均浓度呈支路（103.5 μg/m3）>主干道（102.1 μg/m3）>次干道（96.9 μg/m3）的特征.③对于高新区和老城区路段,除早晚高峰时段出现PM_2.5和PM_2.5~10浓度峰值外,凌晨时段渣土车行驶路段、裸地或施工现场周边路段易出现PM_2.5~10浓度峰值,其PM_2.5~10平均浓度最高达230.9 μg/m3（乐天大街西段的路段Ⅳ）.研究显示,工作日早晚高峰时段,特别是早高峰,机动车排放导致渭南市高新区东部和主城区路段的PM_2.5污染加重,夜间渣土车行驶导致高新区和老城区靠近城郊路段的颗粒物（PM_2.5和PM_2.5~10）污染加重.      

典型“组群式”城市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源

为探究典型“组群式”城市——淄博市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源,于2016年8月对淄博市6个城市点（桓台、张店、临淄、淄川、博山、周村）、2个郊区点（沂源、高青）及1个清洁对照点（鲁山）同步进行PM_2.5和PM₁₀采样,分析了大气颗粒物质量浓度及9种水溶性离子的空间分布特征,并利用主成分分析方法探讨了PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源.结果表明:①淄博夏季各点位（清洁对照点除外）PM_2.5和PM₁₀质量浓度日均值范围分别为57.2~112和77.4~163 μg/m3,空间分布特征表现为城市点>郊区点>清洁对照点;各点位PM_2.5/PM₁₀（质量浓度之比）在0.61~0.80之间,表明淄博夏季大气颗粒物污染以PM_2.5为主.②水溶性离子在PM_2.5和PM₁₀中占比分别为53.3%和48.5%,其中二次无机离子分别占总离子浓度的91.4%和83.7%,表明大气颗粒物主要以二次离子为主,并且主要富集在PM_2.5中;PM_2.5中∑阴离子/∑阳离子（摩尔浓度之比）为1.07,PM₁₀中该比值为0.87,说明PM_2.5接近中性,而PM₁₀呈弱碱性.③淄博夏季各点位离子来源具有一定的空间差异性,城市点、郊区点与清洁对照点间的CD（分歧系数）均高于0.2,而城市点间CD值低于0.2,说明城市点位间的水溶性离子的化学性质较为相似.④主成分分析表明,淄博夏季大气PM_2.5中的水溶性离子可能主要来源于工业源、生物质锅炉、燃煤、二次源、道路尘及建筑尘,而PM₁₀中的离子主要来源于道路尘、建筑尘、海盐及二次源.研究显示,淄博市颗粒物污染严重,具有明显的空间分布特征,水溶性离子来源复杂,应采取分区、多源控制的污染防治对策.      

济南市大气颗粒物背景值确定方法

城市大气颗粒物背景值的确定能够为制订城市大气颗粒物污染防治目标提供重要基础支撑,探索大气颗粒物背景值确定方法对于大气污染防治具有重要意义.以济南市清洁对照点跑马岭监测数据为基础,直接采用概率密度法计算得到的ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）背景值范围分别是100~110和40~50 μg/m3.综合应用空气质量模型模拟法和概率密度法,提出基于数值模拟的城市大气颗粒物环境背景值确定方法,并在此基础上确定了济南市大气颗粒物背景值.结果表明:济南市ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）背景值范围分别是30~35和15~20 μg/m3,其中ρ（PM₁₀）环境背景值秋季（40~45 μg/m3）最高、夏季（25~30 μg/m3）最低;ρ（PM_2.5）环境背景值秋季（25~30 μg/m3）最高、冬季（10~15 μg/m3）最低.研究显示,基于数值模拟计算得到的颗粒物背景值明显低于直接采用概率密度法得到的结果,表明跑马岭受人为因素影响明显,监测结果已不能完全代表济南市大气颗粒物背景值水平;而数值模拟法可以完全剔除了人为源的贡献,计算得到较为准确的ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）背景值.      

北京西三环地区不同粒径大气颗粒物中有机脂肪酸的污染特性

年1—7月在北京市西三环航天桥地区,用大流量分级采样器分5级采集大气颗粒物样品,采用溶剂提取和衍生化方法对样品进行前处理,利用GC-MS分析不同粒径颗粒物中的有机脂肪酸. 结果表明:在颗粒物中共检出21种MOA(一元有机脂肪酸)和7种DIA(二元有机脂肪酸);ρ(∑₂₁MOA)(21种MOA总质量浓度)和ρ(∑₇DIA)(7种DIA总质量浓度)均在粒径<0.69μm的超细颗粒中最高,分别约占各自5级颗粒物质量浓度总和的30.0%和32.5%;颗粒物中ρ(∑₂₁MOA)和ρ(∑₇DIA)月际变化规律不同,前者在1—2月最高,3月次之;而后者在5—7月最高. MOA和DIA的组成、分布特点亦不尽相同,其中C₁₀~C₂₄的MOA表现出明显的偶数碳优势,而DIA没有显现奇偶优势;MOA中ρ(C₁₆-MOA)最高,ρ(C₁₈-MOA)次之;DIA中ρ(壬二酸)最高. 基于MOA的C₁₈/C₁₆〔ρ(C₁₈-MOA)/ρ(C₁₆-MOA)〕和CPI(碳优先指数)分析表明,颗粒物中MOA主要来自人为源,与燃煤排放、机动车尾气及烹调排放相关,1—2月燃煤排放对颗粒物中MOA的贡献明显.      

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

南昌市PM2.5中结合氨基酸的浓度组成及来源

采集了春季南昌市城市和森林地区的大气PM_2.5样品及潜在大气氨基酸排放源（植物和土壤）样品,测定并分析了样品中结合氨基酸（CAAs）的浓度、组成及甘氨酸（Gly）的氮同位素值.结果表明,城市和森林地区PM_2.5中总CAAs的浓度分别为0.507~3.912和0.497~2.647nmol/m³.通过对PM_2.5中CAAs组成占比分析发现,城市和森林地区CAAs组成成分相似,其中Pro、Gly、Ala、Leu和His是PM_2.5中丰富的CAAs物种.结合Gly的氮同位素值可知,城市地区（+0.62‰~+22.67‰）和森林地区（+1.99‰~+23‰） PM_2.5中δ¹⁵N_C-Gly值表现出较大的变化范围.根据大气CAAs潜在排放源δ¹⁵N值清单,本研究中生物质燃烧、土壤源和植物源是PM_2.5中CAAs的主要来源.贝叶斯稳定同位素模型计算源分配结果表明生物质燃烧、土壤源和植物源对城市地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为42%、40%和18%,对森林地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为38%、38%和24%.     

乌达-乌斯太工业园大气颗粒物中汞的形态及空间分布特征

利用碳质分析（OC/EC）、离子色谱分析（IC）、程序升温脱附分析（TPD）、成像分析等综合分析手段,对内蒙古乌达-乌斯太工业园大气细颗粒物中汞的具体存在形态和空间分布特征进行了研究.结果表明,乌达-乌斯太工业园PM_2.5中Hg含量与有机碳（OC）、元素碳（EC）、Cl^-和NO₃^-含量的相关性系数r分别为<0.1、<0.1、0.854和0.745.PM_2.5中的汞以无机态为主,且可能以HgCl₂、HgS、HgO和Hg（NO₃）₂·H₂O为主要存在形态.PM_2.5中汞含量相对富集区多分布在高Hg⁰浓度,高氯和高酸（硝酸）区域,表明排氯、排酸等工业活动与PM_2.5中汞的形成具有重要的内在联系.     

烟花爆竹燃放对大气污染物及PM2.5组分影响

为了解烟花爆竹燃放对保定市大气污染物和PM_2.5中水溶性离子及有机碳（OC）、元素碳（EC）浓度的影响,对保定市春节期间大气污染物和颗粒物组分的浓度特征进行了分析,并评估了烟花爆竹的贡献.结果表明： 2019年春节期间烟花爆竹集中燃放期PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO平均浓度比非集中燃放期分别增加了1.3、1.0、1.1、0.4、0.02倍;保定市春节期间禁燃措施施行后,除夕、初一2d污染物平均浓度、最高浓度和高浓度持续时间均明显下降,集中燃放期烟花爆竹燃放对PM_2.5、PM₁₀和SO₂浓度贡献量从50%左右（2018年、2017年）下降至30%左右（2019年）,其中SO₂贡献量下降幅度超过PM_2.5和PM₁₀;组分分析表明,接待中心站点（主城区）、涿州站点（区县建成区）烟花爆竹燃放期K⁺、Mg²⁺、Cl^-浓度在水溶性离子中的总占比分别为39.3%、51.1%,比非燃放期的占比显著上升;烟花爆竹燃放对PM_2.5中K⁺、Mg²⁺、Cl^-浓度贡献率在50%以上,其中对K⁺贡献占比高达89.0%,涿州站点SO₄^2-、K⁺、Mg²⁺、Cl^-的贡献量分别是接待中心站点的2.2、2.1、1.9、1.8倍,燃放期硫氧化率（SOR）、氮氧化率（NOR）相比于非燃放期均有一定程度的升高;集中燃放期OC、EC浓度较非集中燃放期分别升高了2.5、2.1倍,烟花爆竹燃放对OC影响大于EC.     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

华南背景山区云中草酸的形成机制及影响因素

草酸(C₂)是大气颗粒物中有机物的重要组成部分,现有研究推测草酸主要来源于云中液相反应,然而,关于其云中形成机制的研究较少. 本文系统分析对比了华南背景山区的云水和云间隙颗粒物中二羧酸类物质,包括直链饱和二羧酸(C₂~C₉)、支链饱和二羧酸(iC₄~iC₆)、不饱和二羧酸〔马来酸(M)、富马酸(F)、柠康酸(mM)〕以及多官能团羧酸〔苹果酸(hC₄)、丙酮酸(Pyr)和乙醛酸(ωC₂)〕的浓度分布. 利用随机森林和多元线性回归方法进一步定量评估了草酸前体物、温度及云水性质(云水中液态水含量、pH、化学组成)对云水中草酸形成的影响. 结果表明:①云水和云间隙颗粒物中草酸的平均浓度分别为431 μg/L和27.28 ng/m3,分别占直链饱和二羧酸浓度的78.9%和70.0%,占水溶性有机碳浓度的2.4%和1.1%. ②云水中C₂/总二羧酸类物质(浓度比)与二羧酸类物质浓度比〔如C₂/(C₃~C₉)、C₂/(iC₄~iC₆)、C₂/(hC₄+Pyr+ωC₂)和C₂/(M+F+mM)〕均呈显著正相关(R2为0.47~0.76, P均小于0.01),表明C₃~C₉、iC₄~iC₆、hC₄+Pyr+ωC₂和M+F+mM可能是云水中草酸形成的重要前体物. ③前体物对云水中草酸浓度变化贡献最大,贡献率为79%,其中hC₄+Pyr+ωC₂是最重要的前体物;其次是云水性质,贡献率为20%;温度的贡献率为1%. 研究显示,云中过程是草酸形成的重要途径,其形成过程受前体物、云水性质和温度等因素的影响.      

长株潭城市群秋季大气颗粒物及其重金属元素污染特征

为研究长株潭城市群大气颗粒物及典型元素污染特征,于2011年11月在长沙、株洲、湘潭三地采集TSP和PM₁₀样品,同期在北京进行采样,以分析颗粒物及其中重金属元素(Cr、Cd、Hg、Pb和As)质量浓度的分布特征. 结果表明:秋季长沙、株洲、湘潭三地的ρ(TSP)均低于北京,背景点(长沙沙坪站)最低,为(110±48)μg/m3. 株洲ρ(PM₁₀)与北京相近,略高于湘潭和长沙,但背景点ρ(PM₁₀)仍为最低. ρ(PM₁₀)/ρ(TSP)在70.26%~95.80%之间,平均值为85.90%. 长株潭城市群的ρ(Cr)、ρ(Hg)、ρ(As)、ρ(Cd)和ρ(Pb)在TSP中分别为37.7~60.7、0.2~1.5、22.7~92.0、4.2~36.8和142.9~508.3ng/m3,在PM₁₀中相应分别为20.4~33.5、0.1~1.0、20.6~74.2、3.8~31.9和126.1~432.4ng/m3. 长株潭城市群各采样点Cd在TSP和PM₁₀中的富集因子均最大,分别为475.8~4690.7和840.5~7489.8;其次为Hg、Pb和As;Cr的富集因子在TSP和PM₁₀中分别为7.8~33.3和9.1~33.6,均为最小.