基于广义相加模型的北京市2018—2022年地面臭氧气象影响要素研究

臭氧污染是制约北京市环境空气质量持续改善的关键因子,气象是导致臭氧浓度超过国家标准的重要因素,探究气象要素与臭氧浓度之间的关系,对有效治理臭氧污染具有重要意义.本文分析了2018—2022年北京市地面臭氧浓度的演变特征,并利用气象要素和臭氧日最大8 h滑动平均浓度(O₃-8 h)观测数据,基于广义相加模型和合成少数过采样技术,构建了适用于北京的臭氧非线性回归预测模型,识别了影响北京市O₃-8 h浓度日际变化气象因子的重要程度.结果显示：(1)近5年北京市臭氧浓度仍处于高位波动阶段,5—9月是臭氧浓度超标最严重的时期.(2)回归模型对高浓度臭氧具有良好的预测能力,其对北京市5—9月O₃-8 h浓度变化的方差解释率为83.3%.(3)基于回归模型发现,日最高气温、风向、紫外辐射强度、相对湿度、风速、地表平均气压与O₃-8 h浓度之间均有显著的非线性关系,其中,日最高气温、风向和紫外辐射强度为主导O₃-8 h浓度变化的气象要素.在高温、主导风向为偏南风、紫外辐射强度较强的气象条件下,...     

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

2018-2019年兰州市近地面臭氧浓度变化特征及其影响因素分析

选取兰州市城区4个环境空气质量国控站点2018-2019年的监测数据和兰州市气象站同期的观测资料,分析了兰州市O₃浓度的时空分布特征,并探讨了气象因素和相关污染物对ρ(O₃-8 h)的影响。结果表明:1)兰州市城区各站点ρ(O₃-8 h)的月变化和ρ(O₃)小时值的日变化均呈单峰型,ρ(O₃-8 h)高值出现在4-8月,ρ(O₃)小时峰值出现在15:00左右;2)相关污染物与ρ(O₃-8 h)均呈负相关,ρ(O₃-8 h)随ρ(NO₂)、ρ(CO)、ρ(PM_2.5)的增加而降低;3)高温、低湿的环境有利于兰州市城区O₃的生成,而特殊的地形条件导致在一定风速下,O₃更容易积累;4)分别建立了相关污染物和气象因子的多元线性回归方程,发现在当前气象条件和相关污染物排放现状下,气象因子对兰州市O₃的影响比相关污染物的影响更为重要。     

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

淄博市城郊臭氧污染特征及影响因素分析

本文基于淄博市2019年18个自动监测站连续1 a的O₃与前体物（NO_x、 VOCs和CO）,及常规气象监测数据（气温、相对湿度、风速和能见度）,选取城区和郊区代表性站点,研究了O₃与前体物的污染特征以及O₃生成的影响因素.结果表明,淄博市2019年O₃-8h浓度超标率为25.8%,超标天多出现在5～9月;城区NO_x浓度高于郊区,而O₃和VOCs浓度较低;各污染物的小时变化率具有明显的季节特征,秋冬季节O₃上升和前体物下降时间均较春夏季节晚1 h左右,且O₃生成累积的高峰时段缩短,城区O₃浓度的整体上升速率高于郊区;对O₃及各影响因素的相关性分析、偏相关分析及线性回归分析得到,O₃与前体物和相对湿度呈负相关,与能见度、气温和风速呈正相关,各因素间存在相互影响;城区站点O₃生成的主控因子有相对湿度、 NO<...     

深圳臭氧污染的环境气象特征分析

基于2015—2020年深圳污染物浓度监测资料、自动气象站资料以及再分析格点资料,分析了对深圳O₃浓度有显著影响的环境气象特征.结果表明：(1)深圳O₃的月均浓度变化规律与其他主要污染物不同,O₃月均浓度的峰值出现在10月,恰好是夏季风向冬季风转换的季节.(2)从地面气象要素来看,深圳O₃的浓度与气温及相对湿度的关系最为密切,当气温大于29℃的时候,开始出现O₃浓度超标的情况,当气温大于32℃时O₃的浓度和超标率均大幅增加.当相对湿度为40%～55%时,O₃浓度超标率以及O₃浓度均值达到最高.(3)后向轨迹统计分析表明,易导致深圳出现O₃污染的气流路径主要有3条,分别是东北福建路径、东北江西路径和西北粤西北路径,全部来自偏北的内陆地区.而对深圳O₃污染存在影响的潜在源区多位于深圳的东北部和北部.(4)气流的垂直运动对深圳O₃污染有着显著影响.污染日...     

保定市PM2.5和臭氧污染特征分析

为深入了解保定市空气质量状况,揭示PM_2.5与臭氧(O₃)的变化特征及相互关系,利用小波分析法对保定市2013—2020年每年4—9月AQI、PM_2.5、O₃-8 h (O₃日最大8 h滑动平均值)和NO₂浓度的逐日数据进行分析. 结果表明:①2013—2018年保定市O₃污染呈逐年加重趋势,最大日浓度达到347 μg/m3;随着治理措施的颁布与实施,PM_2.5超标天数由2013年的97 d减至2020年的1 d,PM_2.5超标情况逐年改善. ②O₃超标天数由2013年的3 d增至2018年的95 d,2020年减至61 d;O₃超标天数占PM_2.5和O₃超标总天数的比例从2013年的3%增至2020年的98%,说明O₃逐渐成为影响保定市空气质量的主要污染物. ③2013年保定市O₃-8 h浓度低于“2+26”城市均值,2014—2020年O₃-8 h浓度高于或接近“2+26”城市均值,说明近年来保定市O₃-8 h浓度的升幅已超过“2+26”城市的平均水平. ④小波分析发现,2013—2020年(除2015年和2018年外)AQI与PM_2.5污染序列的第1主周期相近,从2017年开始,AQI与O₃-8 h污染序列的第1主周期和第2主周期均一致,说明近年来保定市空气污染逐渐由PM_2.5污染转为PM_2.5与O₃复合污染. ⑤在同一时间尺度范围内,PM_2.5与O₃-8 h污染序列的震荡频率基本一致,说明二者存在较明显的正相关关系;2015—2019年,NO₂与O₃-8 h污染序列的震荡频率趋于一致,说明保定市O₃-8 h浓度受前体物NO₂影响较大,2020年震荡频率有较大差异,这可能与新冠肺炎疫情复工后生产规模尚未完全恢复,致使NO₂、PM_2.5等污染物排放强度同比降低有关. 因此,减少NO₂排放,协同控制多污染物是实现保定市空气质量改善的主要途径.      

三亚市区臭氧污染变化特征及潜在源区分析

该文基于三亚市区2个环境监测数据，结合气象观测资料，采用后向轨迹、聚类分析、潜在源区贡献因子算法和权重轨迹方法研究了三亚市日最大8 h平均(O₃-8 h)质量浓度时空变化特征与气象因子的关系，以及O₃传输路径和潜在贡献源区。结果表明，2014-2020年2个站点O₃-8 h质量浓度变化趋势相反，河东站和河西站气候倾向率分别为0.303μg/(m³·a)和-0.405μg/(m³·a)，趋势系数均没有通过信度检验。O₃-8 h质量浓度逐月变化呈“V”型分布，最高值出现在10月；日变化表现为单峰型，峰值出现在15:00左右。平均气温在15～25℃之间，相对湿度为65%～80%，太阳总辐射为14～24 MJ/m²，日照时数为6～10 h/d，受6～12 m/s之间的东北风影响时，三亚市O₃-8 h质量浓度会出现超标。多元回归分析表明，10 m平均风速、相对湿度、日照时数和平均气温是O₃-8 h质量...     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

河南省近地表O3污染特征及其与气象因素之间的关系

Meteorological factors have an important influence on ozone (O₃) concentration. In order to explore the characteristics and causes of near-surface O₃ pollution in Henan Province, based on the datasets of ambient air quality monitoring stations and national basic ground climate stations in Henan Province from 2014 to 2020, this study examined the spatiotemporal characteristics of O₃ pollution in Henan Province and the relationship between O₃ and precursors and meteorological factors, and the potential sources of O₃ in Henan Province were also explored. The results showed that: (1) In terms of temporal characteristics, the annual average O₃ concentration of the maximum daily 8 h average (O₃-8 h) in Henan Province generally decreased from 2014 to 2020, showing an ‘M’ type temporal evolution. For seasonality of O₃-8 h concentration, it was highest in summer and decreased sequentially in spring, autumn, and winter, while both O₃-8 h concentration and the number of days exceeding the standard peaked in June. In terms of spatial characteristics, the O₃ concentration was generally lower in northern than in southern China, and lower in western than in eastern China. The areas with high concentrations were concentrated in southern Henan Province. (2) The O₃-8 h concentration was significantly negatively correlated with the precursor NO₂ and CO concentrations. (3) From the perspective of meteorological factors, O₃-8 h concentration was positively correlated with air temperature and negatively correlated with relative humidity, indicating that high temperature (≥26 ℃) and low humidity (≤40%) were favorable for the increasing of O₃-8 h concentration. Affected by the prevailing northerly winds in autumn and winter, the O₃-8 h concentration in Henan Province showed a spatial pattern of low values in the north and high values in the south in autumn and winter, and the prevailing southerly wind in summer was conducive to the formation and maintenance of O₃ in Henan Province. (4) In the summer of 2019, the main source areas of O₃ and precursors increased gradually and changed from both inside and outside the province to mainly outside the province. Affected by the boundary cities and topographic conditions, O₃ in Henan Province accumulated locally in summer. The study shows that the near-surface O₃ pollution in Henan Province has significant spatial and temporal distribution characteristics, the pollution degree is generally reduced. The precursors of O₃ and meteorological factors (temperature, relative humidity, wind) have significant effects on O₃, and O₃ transport paths and potential sources change with time in summer.      

广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征

于夏末秋初在深圳市城市和郊区开展了大气OH自由基观测,结果显示OH自由基日间峰值平均浓度分别为6.0×10⁶cm^-3和5.9×10⁶cm^-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.基于实测数据构建了拟合效果较好的本地化OH自由基参数化公式,应用于广东省OH自由基空间分布的表征,并进一步利用日间OH和NO₂浓度之积反映光化学反应活性(AP).结果发现,2018年夏秋季广东省大气光化学反应活性总体上呈现珠江三角洲较高,AP达10.1×10⁷μg/(m³·cm³),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势,AP分别为5.4×10⁷, 5.9×10⁷和7.7×10⁷μg/(m³·cm³);同期的PM_2.5和O₃高值区域也集中在珠江三角洲,说明了调控光化学反应活性对珠江三角洲协同控...     

石家庄市主城区臭氧污染特征及气象成因分析

为了解石家庄市主城区O₃(臭氧)污染特征及其影响因子,基于2015-2018年石家庄市空气质量连续监测资料和同期气象数据分析了主城区O₃污染总体特征及气象成因.结果表明:①石家庄市主城区大气光化学污染日益严峻,ρ(O₃)日均值由2015年的47 μg/m3增至2018年的66 μg/m3,ρ(O₃)超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的天数由2015年的20 d增至2018年的70 d.②ρ(O₃)存在明显的季节性差异,呈夏季[(89±33)μg/m3] >春季[(69±25)μg/m3] >秋季[(40±26)μg/m3] >冬季[(28±16)μg/m3]的特征;ρ(O₃)日变化呈单峰型分布,谷值出现在06:00-07:00,峰值出现在15:00-16:00,且15:00-17:00是ρ(O₃)超标的高发时段.③ρ(O₃)与气温呈指数关系,当气温为20~25、25~30、≥ 30℃时,ρ(O₃)日均值分别为75、90及119 μg/m3.ρ(O₃)在相对湿度为60%时存在拐点,当相对湿度≤ 60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而上升;当相对湿度>60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而下降.风速与ρ(O₃)呈分段线性关系,当风速 < 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而上升;当风速≥ 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而下降.④影响石家庄市主城区ρ(O₃)升高的污染源主要位于其东-东南-南方位,其次为东北-东方位,而西部和北部地区则较少.⑤石家庄市主城区ρ(O₃)超标多发生在气温>20℃,相对湿度介于40%~70%之间,风速在1.5~3.0 m/s之间的气象背景下,经统计,当气象条件同时符合上述三项气象要素时,ρ(O₃)超标天数占3-10月总超标天数的66.5%.研究显示,气温>20℃、相对湿度为40%~70%、风速为1.5~3.0 m/s的气象条件可初步作为石家庄市主城区O₃污染的预警指标.      

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

哈尔滨市臭氧时空分布特征及气象要素的关系

利用2015~2018年哈尔滨市臭氧（O₃）监测数据，与其他典型城市进行对比，详细分析了哈尔滨市O₃的时间和空间分布特征，及其与气象要素的关系。结果表明：哈尔滨市2015~2018年O₃污染程度比北上广及长春，沈阳，大连等城市轻；哈尔滨市O₃污染具有明显的季节特征，春夏季O₃超标率大于秋冬季；月变化趋势呈现倒“U”型，O₃高值集中在5~7月；日变化为单峰分布，在13：00~15：00时浓度维持在全天高值； O₃浓度表现为“周末效应”，工作日O₃浓度略高于周末；空间分布特征表明：哈尔滨市外围郊区O₃浓度普遍高于内围市区；在O₃污染高发的5~7月，太阳辐射强度在800~1200W/m²、气温越高、风速越大和相对湿度越小，O₃超标率越高。