天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响

运用二维网格模式模拟天然源排放碳氢化合物对广州地区光化学污染的影响．结果表明,天然源排放碳氢化合物的减少直接引起臭氧浓度的减少．当天然源碳氢化合物排放量为零,臭氧平均浓度将减少51.0％;当人为源碳氢化合物排放量为零,臭氧平均浓度将减少34.4％．尽管模拟区内天然源碳氢化合物所占比例（45.7％）比人为源所占比例（54.3％）略小,但天然源碳氢化合物对臭氧浓度的影响却比人为源大．在广州地区东北部,天然源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用;在广州地区南部,人为源碳氢化合物对臭氧浓度起主要作用     

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

大连地区夏季非甲烷烃(NMHC)特征及其来源解析

非甲烷烃(NMHC)是臭氧的重要前体物之一,对臭氧的生成起着决定性的作用.为研究大连地区大气中NMHC的特征和来源,利用在线NMHC监测仪测定大连地区2014年7月和8月的NMHC组成、日变化并计算该地区的臭氧生成潜势,利用PCA受体模型初步估算大连地区NMHC来源.结果表明,大连地区总NMHC年平均浓度(体积分数)分别为80.7×10-9±62×10-9,其中烷烃所占比例最高,占NMHC总浓度的64%,其次是烯烃19%,芳香烃16%,乙炔1%.正癸烷、乙烯、正辛烷是大连地区NMHC中浓度最高的3种物质,部分物种浓度呈现明显的日变化特征.臭氧生成潜势(OFP)结果显示,大连地区芳香烃对该地区OFP的贡献最大,乙烯、间-乙基甲苯和对-乙基甲苯是对该地区OFP贡献最大的物质.利用主成分分析VOCs物种,提取出6个因子,分别归纳为溶剂使用、液化石油气(LPG)、汽车尾气、植物排放、石化炼制加工和老化气团传输.     

东南沿海地区春季典型臭氧污染过程模拟研究

文章应用WRF-CHEM模式模拟分析了东南沿海地区2017年4月28日-5月1日的天气变化过程以及大气污染过程,并以东南沿海地区福建省泉州市为研究区域定量分析了春季外来输送对泉州市臭氧浓度贡献。模式准确地模拟了泉州大气臭氧的时间变化趋势以及我国东部以及东南沿海地区的臭氧空间分布状况,较好地再现了天气形势以及大气臭氧污染的演变过程。在春季研究时段内,来自华北及长江三角洲长距离输送的污染物与本地排放相互作用,在局地海陆风作用下造成东南沿海地区的臭氧污染。定量研究结果表明在东南沿海地区发生高臭氧污染时,外来输送对泉州市区臭氧污染贡献约占38%。     

我国典型化工行业VOCs排放特征及其对臭氧生成潜势

选取了我国5种典型化工行业VOCs排放源进行了源排放特征分析,通过对70个VOCs源样品的分析,结果表明,烷烃是合成材料制造业、石化行业和涂料产品制造业的主导VOCs种类（占比分别为43%、63%和68%）,烯烃是日用化学产品制造业的VOCs主要种类（46%）,卤代烃在专用化学品制造业排放中占主导（43%）;利用机器学习方法分析了上述行业的标志组分,发现癸烷和四氢呋喃是合成材料制造业源的特征标志组分,正丁醇和甲苯是日用化学产品制造业源的特征标志组分,1,2,3-三甲苯和1,3,5-三甲苯是石化行业源的特征标志组分,丙烯和3-甲基戊烷是涂料产品制造业的标志组分,对二甲苯和异丙苯是专用化学品制造业源的特征标志组分;并采用最大增量反应活性法（MIR）估算了各VOCs排放源的臭氧生成潜势（OFP）,结果表明,在单位浓度总VOCs排放条件下,对臭氧生成潜势的贡献大小依次为日用化学产品制造业、专用化学品制造业、石化行业、合成材料制造业和涂料产品制造业.建议在今后的臭氧防控中,更应关注各行业所排放的关键活性物种,而不仅仅注重VOCs排放总量.     

成都市2017年夏季大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势及来源分析

为评估成都市2017年夏季（6-8月）开展的臭氧防治行动措施对空气质量的改善效果,采用在线监测系统对成都市环境空气中VOCs物种进行监测,对比分析VOCs污染特征、OFP（臭氧生成潜势）,并利用PMF（正矩阵因子法）模型对VOCs主要来源进行解析.结果表明:2017年8月$φ$（VOCs）平均值为31.85×10-9,比2016年同期下降了32%,其中,$φ$（芳香烃）和$φ$（卤代烃）平均值下降最为明显.$φ$（VOCs）日变化呈双峰型,分别在每日09:00和23:00左右达峰值,臭氧防治行动期间$φ$（VOCs）月均小时值低于2016年同期.VOCs的OFP敏感性物种以烯烃为主,占总VOCs OFP贡献的48%.2017年8月成都市OFP为61.89×10-9,比2016年同期下降44%.VOCs源解析结果发现,2017年8月油气挥发源、有机溶剂使用源、工业源、生物质燃烧源等排放占比均有所下降,而机动车排放源和天然源的排放占比增加.研究显示,成都市2017年夏季臭氧防治行动对成都市大气VOCs排放有明显的控制效果.      

珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物（VOCs）,并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势（OFP）及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物（TVOCs）体积浓度为（39.64±30.46）×10^-9,主要组成为烷烃（56.5%）和芳香烃（30.1%）.大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性（RIR）结果表明研究区域的O₃生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^-9,其中芳香烃对总OFP贡献最大（54.6%）.OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型（PMF）来源解析结果表明,溶剂使用源（42.4%）和机动车排放源（25.8%）是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源（14.6%）、汽油挥发（7.9%）和天然源（1.7%）,控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.     

南京地区光化学污染特征及其变化趋势研究

以高浓度臭氧为主要特征的光化学污染是城市地区主要的大气污染问题之一。利用WRF-CALGRID空气质量模式系统模拟南京地区的光化学污染特征,结果显示前体物的浓度分布与污染物排放的情况较吻合,臭氧的高值区主要分布在城市的下风方向、源区浓度较低,白天臭氧的浓度普遍大于日平均浓度。利用WRF-CALGRID模拟减少35%前体物排放后臭氧浓度的变化,结果显示前体物浓度减小幅度与35%相差不大,减少NOx时臭氧增加、减少VOC时臭氧减少,说明南京城市区域多为VOC控制区;进一步通过光化产物指示因子分析,结果显示南京地区的指示因子数值小于敏感性过渡值,控制臭氧浓度要控制VOC的排放。利用WRF-CALGRID模拟未来气温增加条件下臭氧的变化,结果显示南京大部分地区浓度将增高1×10-9以上。城市光化学污染问题不容忽视。     

深圳地区臭氧污染来源的敏感性分析

利用美国EPA开发的区域多尺度空气质量模式CMAQ对2008年8月发生在深圳地区的臭氧污染过程进行模拟,运用源敏感性识别工具DDM-3D分析深圳本地排放源及周边地区排放源对深圳地区臭氧污染形成的敏感性.研究表明,VOCs人为源排放对深圳臭氧形成敏感度高,控制深圳臭氧污染的关键在于控制VOCs人为源排放,控制重点应放在化学品/橡胶/塑胶、印刷、电子产品制造、家具、玩具、制鞋、建筑涂料使用、家用溶剂等方面;深圳的臭氧污染具有区域特征,在不利天气条件下,需与周边城市协调控制才能达到8h平均浓度120μg/m3的目标.     

基于观测的我国典型地区臭氧局地化学生成及其关键前体物来源

为研究近年来我国重点区域(京津冀及周边地区、长三角地区、珠三角地区、成渝地区及汾渭平原)臭氧局地化学生成的控制因素，利用2014-2019年这些区域共8个代表性站点的夏秋季臭氧及前体物浓度数据，比较分析五大重点区域8个站点的挥发性有机物(VOCs)组成特征及其与臭氧化学生成之间关系.结果表明：(1)这5个重点区域的VOCs浓度主要由烷烃组成，而活性组分则以烯烃、含氧VOCs和芳香烃为主.(2)以泰安和成都作为郊区和城市站点的案例研究表明，环境条件发生变化(平均温度增加2℃、辐射增加20%或天然源排放增加20%)可能对当地臭氧生成量产生一定影响，但它们并不足以改变对臭氧生成控制区的判定.(3)通过采用VOCs来源解析技术和相对增量反应活性的方法，发现机动车尾气、工业和溶剂使用等人为源类别是影响局地臭氧化学生成的关键VOCs排放源，而在农村或郊区(如望都、泰安等站点)，天然源VOCs对臭氧生成贡献很大.研究显示，实现降低各城市臭氧峰值浓度，则需要制定并实施差异化的前体物减排策略，以便根据每个城市的VOCs排放特征及其对当地臭氧生成的影响来进行有效控制；同时认为，重点控制人为源VOCs是有效...     

气候变化对长三角臭氧污染影响的数值模拟研究

目的研究气候变化对污染物浓度的影响,进而了解其对环境空气质量的影响。方法利用WRF-Chem模拟2014年1月、7月(代表现在)和2050年1月、7月(未来)长三角地区的气象要素和空气质量的数据,研究气候变化对该区域臭氧浓度的影响。结果在夏季,未来(2050年7月)与现在相比(2014年7月),整个长三角区域的臭氧浓度变化幅度较小,约为-0.09×10~(-9),且呈现出北部增加,南部减少的趋势,在长三角北部的陆地地区,臭氧浓度增加达到极大值(15.0×10~(-9))。在冬季,与2014年1月的数据比较,未来(2050年1月)整个长三角地区臭氧比现在降低约7.9%,其中在上海以东洋面上减少达到极值(-25.1%)。结论在夏季,导致长三角北部地区臭氧浓度升高的主要原因是太阳辐射量的增加、VOC和NOx浓度的升高、边界层高度的降低以及增强南风的输送有关。长三角南部地区臭氧浓度的减少,主要原因是其太阳辐射的减少以及风速的增加。在冬季,在南通、上海以东洋面上臭氧减少的幅度较大,这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。长三角南部区域的臭氧浓度有所增加,这与该区域太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。在制定臭氧控制策略时,应该考虑未来气候变化的影响。     

中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

Influencing factors and prediction of ambient Peroxyacetyl nitrate concentration in Beijing, China

Peroxyacyl nitrates (PANs) are important secondary pollutants in ground-level atmosphere. Accurate prediction of atmospheric pollutant concentrations is crucial to guide effective precautions for before and during specific pollution events. In this study, four models based on the back-propagation (BP) artificial neural network (ANN) and multiple linear regression (MLR) methods were used to predict the hourly average PAN concentrations at Peking University, Beijing, in 2014. The model inputs were atmospheric pollutant data and meteorological parameters. Model 3 using a BP-ANN based on the original variables achieved the best prediction results among the four models, with a correlation coefficient (R) of 0.7089, mean bias error of ? 0.0043 ppb, mean absolute error of 0.4836?ppb, root mean squared error of 0.5320?ppb, and Willmott's index of agreement of 0.8214. Based on a comparison of the performance indices of the MLR and BP-ANN models, we concluded that the BP-ANN model was able to capture the highly non-linear relationships between PAN concentration and the conventional atmospheric pollutant and meteorological parameters, providing more accurate results than the traditional MLR models did, with a markedly higher goodness of R. The selected meteorological and atmospheric pollutant parameters described a sufficient amount of PAN variation, and thus provided satisfactory prediction results. More specifically, the BP-ANN model performed very well for capturing the variation pattern when PAN concentrations were low. The findings of this study address some of the existing knowledge gaps in this research field and provide a theoretical basis for future regional air pollution control.     

Photochemical pollution in Lanzhou, China - A case study

The photochemical air pollution in Xigu district of Lanshou city, Gansu Province was studied during a period of 1981-1984. The extremely high NMHC/NOx ratio and ozone level elevation after rain have been noticed. A series of outdoor and indoor reaction chamber simulation experiments conducted in order to understand the specific conditions. The ozone formation under NMHC/NOx condition and the possible reason for high ozone concentration after rain are discussed.     

非甲烷总烃监测分析研究

2015年《中国环境状况公报》显示,大部分城市臭氧作为首要污染物的天数有增加趋势.而大气中的VOCs是产生臭氧最重要的前体物,同时也能对PM2.5产生影响,成为监测和控制的重点,被纳入总量控制体系.上海、广州、西安等地方已采用非甲烷总烃作为VOCs的评价指标.结合环境监测分析工作的实际情况,探讨了非甲烷总烃的样品采集、进样方式、样品色谱柱,结果表明:与注射器采样相比,气袋气密性和化学惰性好,保存样品时间长;采用一次进样,双色谱柱GDX502/104、玻璃微球同时分离样品,双FID同时检测,节约时间,避免误差,更加快速、准确.     

利用轨迹模式模拟近地层臭氧日变化

提出在多条轨迹上应用轨迹模式，以实现对固 区臭氧浓度日变化的模拟，应用该方法对北京燕山石化炼油厂地区的Ｏ３浓度日变化进行了模拟，结果表明模拟值和实测值十分吻和。进一步模拟了当地的臭氧生物特征，并讨论了当地的气象条件和源排放对Ｏ３生成浓度的影响。结果说明削减ＮＯｘ的排放量是控制该地区光化学烟雾形成的关键，而降低燃烃和芳香烃在排放物中所占的比例也是控制该地区光学烟雾的重要手段。     

夏季北京市大气中PAN与PPN的监测分析

采用在线监测仪器,在2005-08对北京市中关村地区大气中的PAN和PPN浓度进行了监测.结果表明,大气中存在着高浓度的PAN和PPN,其最高体积分数分别为2 493.2×10^-12和509.2×10^-12;PPN与PAN的浓度相关性很强,相关系数R²=0.949 5;［PPN］/［PAN］为20.2%. PAN和PPN的浓度在夜间有1个峰值出现,白天高浓度的PAN和PPN出现在NO₂浓度较高而NO浓度较低的时段,PAN与O₃的浓度变化趋势基本一致并显示出一定的相关性.