大气气溶胶性质及其卫星遥感反演

论述了大气气溶胶的物理性质(含微物理性质)、化学性质及光学性质,特别是黑碳气溶胶的物理、化学和光学性质及其对气候强迫作用和对人居环境的影响,同时对光化学形成的二次气溶胶进行了简要介绍.指出一般气溶胶具有负气候强迫效应,而黑碳气溶胶具有较强的正气候强迫效应.在分析影响气溶胶性质的各种因素时发现,气溶胶性质除受外在环境因素影响外,也受内在的自身因素的相互影响.对卫星遥感气溶胶的原理及其在卫星遥感反演中气溶胶多种性质间复杂的相互关系进行了论述,并针对未来气溶胶的研究提出建议.      

黄渤海上空气溶胶类型判别及其成因分析

气溶胶是大气环境的重要组成部分,其对天气和气候变化有重要影响,对人类健康也有危害.对气溶胶类型的区分有利于判别气溶胶的来源,这对控制气溶胶污染源、改善区域环境质量有重要的推动作用.本文基于黄渤海区域6个观测点的实测数据和卫星遥感数据,采用聚类分析方法对黄渤海上空的气溶胶进行分类,并采用拉格朗日轨迹追踪法判定气溶胶的来源.研究发现,黄渤海上空的气溶胶类型以清洁大陆型和生物燃烧以及城市/工业型为主,陆源输入是黄渤海上空气溶胶的重要来源.清洁大陆型的气溶胶在黄海中部的贡献率相比于其余海域偏低,这也间接表明近岸的气溶胶更易受到来自陆地的影响,离岸区域受陆地的影响相对较小.     

Au nanoring arrays as surface enhanced Raman spectroscopy substrate for chemical component study of individual atmospheric aerosol particle

Monolayer-ordered gold nanoring arrays were prepared by ion-sputtering method and used as surface enhanced Raman spectroscopy (SERS) substrates to test the individual atmospheric aerosols particle. Compared to other methods used for testing atmospheric aerosols particles, the collection and subsequent detection in our work is performed directly on the gold nanoring SERS substrate without any treatment of the analyte. The SERS performance can be tuned by changing the depth of the gold nanoring cavity as originating from coupling of dipolar modes at the inner and outer surfaces of the nanorings. The electric field exhibits uniform enhancement and polarization in the ordered Au nanoring substrate, which can improve the accuracy for detecting atmospheric aerosol particles. Combined with Raman mapping, the information about chemical composition of individual atmospheric aerosols particle and distribution of specific components can be presented visually. The results show the potential of SERS in enabling improved analysis of aerosol particle chemical composition, mixing state, and other related physicochemical properties.     

大气气溶胶中碘形态研究进展

大气中的碘直接影响对流层中多种光化学反应并间接影响全球气候变化,因而碘的大气化学机制研究受到越来越多关注.气溶胶中的碘是其大气化学反应的最终产物,通过其赋存形态可以推测和了解碘的大气化学过程.大气碘化学理论一直认为IO3-是大气碘沉降中最主要的碘形态,但近年来的各地实测数据发现大气气溶胶中的碘形态大多以可溶性有机碘或I-为主.这种分歧说明目前的大气碘化学理论尚有待完善.本文详细介绍了近年来碘的大气化学以及气溶胶颗粒物中碘形态的研究进展.     

北京大气气溶胶表面无机组分的静态飞行时间二次离子质谱研究

采用特定的样品处理方式,利用静态飞行时间二次离子质谱(Static-TOF-SIMS)技术,对使用通用型大气污染物采样仪VAPS(URG-3000K)采集于非导电性的滤膜(聚碳酸酯滤膜)上的大气气溶胶细粒子(PM_2.5)与粗粒子(PM_2.5～10)的表面无机组分进行了探索性的比较分析.结果表明:大气气溶胶细粒子与粗粒子的表面无机组分组成特征具有明显的差异;气溶胶细粒子表面存在着大气中二次形成的亲水性化合物,会对其表面的疏水性/亲水性特征产生影响,从而影响其大气化学行为;气溶胶粗粒子表面存在氟化物,对生态环境和人体健康具有潜在的危害性,应该重视对气溶胶中氟污染的研究与控制;静态飞行时间二次离子质谱可以成为研究大气气溶胶表面化学组成特征的有利分析手段.      

香港大气气溶胶组成与特征

选用香港空气质量监测网中11个监测站1990～1994年间TSP（总悬浮粒子）和RSP（可吸入悬浮粒子）的监测数据,分析香港大气气溶胶的化学组成与时空变化。香港大气气溶胶的浓度较低,其浓度的季节变化主要受气候变化的影响。C是大气气溶胶中最重要的化学成分,它支配着气溶胶的季节和空间变化。SO^2-₄、NH⁺₄和NO^-₃的浓度很低,空间分布很均匀,其季节变化主要受东亚季风控制。海洋气溶胶主要以较大的颗粒形式存在,它的来源稳定且空间分布较均匀。扬尘浓度主要受降雨和湿度的影响。V和Ni浓度的季节变化与燃料油消耗量的季节变化相同,其空间的变化反映了当地工业窑炉排放对香港气溶胶的影响     

化学电离技术在大气气溶胶质谱分析中的应用与展望

化学电离技术在大气气溶胶质谱分析中的应用已较为广泛.本文对化学电离质谱的结构与工作原理进行了简介,重点归纳总结了近年来化学电离质谱技术对大气自由基和痕量气体的测量、在有机气溶胶的外场观测和实验室研究中的应用与进展情况,探讨了目前研究中尚待解决的难点问题,并对化学电离质谱未来的研究工作及发展趋势进行了展望.     

Aerosols and environmental pollution

The number of publications on atmospheric aerosols has dramatically increased in recent years. This review, predominantly from a European perspective, summarizes the current state of knowledge of the role played by aerosols in environmental pollution and, in addition, highlights gaps in our current knowledge. Aerosol particles are ubiquitous in the Earth’s atmosphere and are central to many environmental issues; ranging from the Earth’s radiative budget to human health. Aerosol size distribution and chemical composition are crucial parameters that determine their dynamics in the atmosphere. Sources of aerosols are both anthropogenic and natural ranging from vehicular emissions to dust resuspension. Ambient concentrations of aerosols are elevated in urban areas with lower values at rural sites. A comprehensive understanding of aerosol ambient characteristics requires a combination of measurements and modeling tools. Legislation for ambient aerosols has been introduced at national and international levels aiming to protect human health and the environment.     

气溶胶水相反应生成二次有机气溶胶研究进展

液态水(云滴、雾滴和气溶胶水)在大气中无处不在,为大气水相化学反应提供了重要的场所.气态前体物(主要是VOCs)或它的气相初级氧化产物(包括中/半挥发性有机物,I/SVOCs)在大气凝聚相(水相)中发生反应,形成低挥发性高氧化性有机物(如有机硫和有机氮等),水分蒸发后留在颗粒相,即为水相二次有机气溶胶(aqueous-phase secondary organic aerosol,aq SOA).因其对OA具有重要的贡献和显著的环境、气候和人体健康影响,近年来成为大气化学研究的热点.尽管aq SOA的研究已取得了一些进展,但由于aq SOA形成机制复杂,对aq SOA的认知还比较匮乏.本文重点关注气溶胶水中反应生成的二次有机气溶胶(aqueous aerosol SOA,aa SOA)相关的研究进展,包括气态前体物、形成机制、实验室模拟、外场观测及有关aa SOA产率及贡献的相关研究成果.同时,对aa SOA的来源、生成机制等研究的发展方向进行了展望,包括:未知aa SOA前体物及示踪物鉴别、有机光敏剂诱发的自由基化学、有机硫和有机氮的形成机制、实际气溶胶水溶性组分和外场观测研究、模式模型研究等.     

区域空气质量模拟中查表法的应用研究

在自行开发完善的区域空气质量模式系统RegSRRMS中应用查表法,模拟中国典型城市群对流层大气主要污染物的浓度变化,评估该方法在大气复合污染事件预测和控制中的有效性.首先,利用具有国际先进水平的空气质量模式WRF-CHEM中的化学模块建立了包含完善气相化学、气溶胶过程的箱模式WRFBOX.其次,利用WRFBOX进行化学反应敏感性分析,基于影响污染物的重要因子分别建立了臭氧(O3)及其前体物、无机盐气溶胶和二次有机气溶胶(SOA)查算表数据库,并检验其有效性.最后,将此查算表数据库引入RegSRRMS,建立简化的查表算法.利用直接耦合机制法和查表法对2000年3月珠三角地区污染个例中主要大气污染物浓度进行模拟.通过比较2种方法的模拟结果,显示查表法计算效率提高了57%,能够反映大气光化学反应的非线性特征、气溶胶及其前体物的平衡关系,具有高分辨率、高时效性,能够方便快捷地给出源和受体之间的响应关系,结果可靠.在区域空气质量模式中应用查表法有利于大气污染事件的快速预测以及大气污染控制的快速决策.     

海洋气溶胶采样、提取方法对痕量元素溶解度的影响

海洋气溶胶中痕量元素的溶解度对于精确评估大气输送量及痕量元素的生物地球化学行为具有重要的意义。目前文献报道的气溶胶中痕量元素溶解度的变化范围很大,除气溶胶自身的物理化学性质及其在迁移过程中受大气过程的影响外,不同的采样和提取方法对结果引入的差异不容忽视。对于痕量元素含量较低的海洋气溶胶,这一问题更为突出,不仅影响各研究结果之间的可比性,也不利于数据的解读。为此,"痕量元素及其同位素的海洋生物地球化学研究"（GEOTRACES）国际海洋研究计划在2008年发起了国际气溶胶采样及分析方法的互校实验。根据互校实验结果展开综述,从海洋气溶胶的采样器、采样膜、淋溶和消解方法等方面进行比较,并给出海洋气溶胶采样和提取的最优方法建议。     

新疆干旱区气溶胶间接效应区域性分析

利用MODIS气溶胶和云资料以及实测的降水数据,可从宏观角度分析新疆区域气溶胶时空分布特征,研究气溶胶与云和降水之间的相互影响关系.结果表明：近十年来受区域暖-干趋势的转变影响,新疆地区气溶胶光学厚度空间分布呈现显著的区域性和季节性差异;南疆地区气溶胶光学厚度整体高于北疆地区,春、夏高,秋、冬低,整体呈现增加趋势,其中,北疆地区气溶胶光学厚度变化程度相对较为显著;受气候变化和颗粒粒径差异影响,新疆干旱区云光学厚度与气溶胶光学厚度呈负相关变化趋势,相关系数北疆地区高于南疆地区;云水路径受温度、湿度影响较大,对气溶胶光学厚度的变化的敏感程度北疆大于南疆,夏季最高,冬季最低;气溶胶光学厚度与云滴粒子有效半径关系复杂,受水汽影响较大,在云层含水量较低的情况下,云滴粒子有效半径与气溶胶光学厚度呈负相关,说明在干燥地区或季节,气溶胶的增加,抑制云滴粒子的增长;整体来看,新疆干旱区气溶胶的增加抑制了区域降水的形成.     

Aerosol structure and vertical distribution in a multi-source dust region

The vertical distribution of aerosols was directly observed under various atmospheric conditions in the free troposphere using surface micro-pulse lidar (MPL4) at the Zhangye Station (39.08°N, 100.27°E) in western China in the spring of 2008. The study shows that the aerosol distribution over Zhangye can be vertically classified into upper, middle and lower layers with altitudes of 4.5 to 9 km, 2.5 to 4.5 km, and less than 2.5 km, respectively. The aerosol in the upper layer originated from the external sources at higher altitude regions, from far desert regions upwind of Zhangye or transported from higher atmospheric layers by free convection, and the altitude of this aerosol layer decreased with time; the aerosols in the middle and lower layers originated from both external and local sources. The aerosol extinction coefficients in the upper and lower layers decreased with altitude, whereas the coefficient in the middle layer changed only slightly, which suggests that aerosol mixing occurs in the middle layer. The distribution of aerosols with altitude has three features: a single peak that forms under stable atmospheric conditions, an exponential decrease with altitude that occurs under unstable atmospheric conditions, and slight change in the mixed layer. Due to the impact of the top of the atmospheric boundary layer, the diurnal variation in the aerosol extinction coefficient has a single peak, which is higher in the afternoon and lower in the morning.     

黑碳气溶胶的研究现状:定义及对健康、气候等的影响

空气污染造成的健康和环境影响日益严重.黑碳（black carbon,BC）作为环境空气细颗粒物的重要组成成分,会影响大气辐射强迫,造成气候变化,同时还会引发人体呼吸系统、心血管系统及神经系统疾病等,逐渐受到广泛关注.但在科学研究中,黑碳常易与其他碳质气溶胶名称相混淆.通过文献整理及内容对比等方式,厘清黑碳与炭黑、元素碳、碳烟等碳质气溶胶在定义、产生方式、组成成分、测定方法等方面的异同;明确黑碳在人体中诱导自由基反应、引起氧化应激等致病机理,以及对肺功能、呼吸功能、心血管功能、神经功能的短/长期健康效应的不良影响;梳理黑碳对气候变化的影响机制,如辐射强迫（直接效应、半直接效应、间接效应）和其他云效应影响等;发现黑碳会间接对人体产生健康影响,其与能见度、农作物产量、贫困地区经济水平均存在关联.研究显示:黑碳可吸附较多有毒物质,能作为载体进入人体产生各类不良健康影响;黑碳是颗粒物的重要成分之一,对太阳辐射有强吸收作用,但其辐射强迫值难以准确估算.      

大气棕色碳的研究进展与方向

有机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分.近年来,部分有机气溶胶被证实在紫外-近可见光波段能进行有效光吸收.吸光有机气溶胶(即棕色碳)已成为当前国际大气环境领域的研究热点之一,其吸光贡献对辐射强迫、区域空气质量、全球气候变化的影响备受关注.中国城市群区域大气复合污染严重,2013年1月以来,大尺度区域能见度降低、灰霾现象频繁发生.研究表明,中国大气棕色碳的负荷高,其重要贡献源类如生物质与化石燃料燃烧等排放量大,棕色碳在中国大气细颗粒物总消光中的贡献及其辐射强迫亟需评估.然而,棕色碳的基础研究还较为薄弱,特别是对它的组成及来源的认识仍十分有限.本文旨在指出在中国开展大气棕色碳研究的紧迫性和必要性,并从棕色碳的来源、组成、测量方法、浓度分布、光学特性、辐射强迫贡献等角度介绍目前国际研究进展,提出现有问题与不足,以及对未来研究方向的建议,以促进对棕色碳的认识与了解,为中国在该领域的研究提供参考和依据.     

北京2010年10月一次典型灰霾过程光学特性分析

利用探空资料、NECP再分析资料、AERONET气溶胶反演资料等分析了北京地区一次典型灰霾天气过程的成因及气溶胶光学特性参数变化情况.结果表明:此次灰霾期间,稳定的环流形势、湿润的环境及逆温结构的存在是灰霾得以持续和发展的重要原因.灰霾期间AOD、PM2.5浓度逐渐增大,能见度逐渐降低,这可能与局地气溶胶的累积和相对湿度的增大有关,使气溶胶粒子的消光性增强.气溶胶的体积谱表现为双峰型结构,细粒子体积浓度峰值远大于粗粒子浓度峰值,且细粒子浓度峰值逐日增大,Angstrom波长指数在1.2~1.4之间,两参数均可表明此次灰霾过程的污染粒子以气溶胶细粒子为主;灰霾期间SSA逐日增大,表明气溶胶粒子的散射性逐渐增强,SSA随波长的变化主要呈现两种变化趋势,这与当日主控粒子的尺度有关.因气溶胶的作用,使到达地面的辐射通量减小.这些光学特性参量的变化为了解北京地区灰霾期间气溶胶特性及其气候效应提供了参考.     

Present status of aerosol research in China

１ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＡｅｒｏｓｏｌｓｐｌａｙａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｒｏｌｅｉｎｃｌｉｍａｔｅｃｈａｎｇｅ，ａｉｒｑｕａｌｉｔｙ，ａｃｉｄｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ，ｖｉｓｉｂｉｌｉｔｙｒｅｄｕｃｔｉｏｎ，ａｎｄｃｌｏｕｄｐｒｏｃｅｓｅｓ．Ｔｈｅｙａｒ...     

大气气溶胶对气候与生态系统影响的综合评述

在广泛收集国内外有关大气气溶胶对气候与环境生态系统影响文献的基础上,对我国大气气溶胶的排放状况、大气气溶胶对气候系统直接和间接影响研究以及大气气溶胶的气候和生态环境效应等方面做了综合评估。      

上海地区光化学污染中气溶胶特征研究

利用上海地区2011~2013年9个大气成分及气象观测站点臭氧(O3)、颗粒物(PM1、PM2.5、PM10)、气溶胶粒子谱观测资料以及气象数据,分析了上海不同功能区臭氧超标时的频率分布及各类污染物浓度特征.结果表明,上海地区夏季光化学污染严重,周边城区臭氧污染要明显高于中心城区,不同功能区污染情况差异较大,金山化工区和崇明生态岛光化学污染较为严重.通过分析光化学污染前后气溶胶变化特征可知,当出现光化学污染时,各站气溶胶浓度明显升高,特别是PM1浓度增加显著,且PM1/PM2.5比未出现臭氧污染时的比例明显升高.表明随着光化学反应的增强,二次气溶胶生成明显增多.因此可将PM1作为光化学污染的判定指标之一.     

空气污染对气候变化影响与反馈的研究评述

气候变化和空气污染都是人类面临的重要环境问题,其影响与反馈已成为空气污染和气候变化领域的研究热点. 总结了空气污染与气候变化相互作用机理,系统梳理了国内外有关空气污染对气候变化影响及反馈的研究成果,并且重点评述了黑碳和硫酸盐气溶胶辐射强迫及其气候效应、气候变化对近地面臭氧和颗粒物影响等领域的研究进展. 分析指出,现阶段尚没有一个能够综合考虑气象条件、排放源、下垫面等诸多因子对空气污染的影响机理过程模型,无法定量描述大气组分在不同气象条件作用下的演变过程等. 提出未来研究中应深化对机理机制的认识,减少模式的不确定性,加强在排放清单的编制、立体观测网的构建、互馈机理的试验、模式的集成耦合等方面的研究.