辽宁西南典型城市冬季大气细颗粒物水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究于2018年12月3日—2019年1月1日在辽宁省西南典型城市葫芦岛市和朝阳市分别布设3个城区采样点,在区域传输点龙屯水库布设1个采样点,采集大气细颗粒物PM_2.5样品(n=201)。使用离子色谱检测样品中的Na⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、K⁺、NH₄⁺、SO₄^2-、F^-、Cl^-和 NO₃^-的质量浓度。观测期间PM_2.5的平均浓度为葫芦岛市(54.25±26.14)μg·m^-3>朝阳市(45.38±20.64)μg·m^-3>区域背景点龙屯水库(33.73±21.64)μg·m^-3。水溶性无机离子是PM_2.5中的主要成分,朝阳市、葫芦岛市和龙屯水库中的水溶性离子分别占PM_2.5质量浓度的49%,52%和49%。其中NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-是PM_2.5中最主要的水溶性离子.葫芦岛市和朝阳市的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)值均大于0.1,说明两个城市存在明显的气溶胶二次转化过程。在不同污染状况下,朝阳市污染天中F^-、NH₄⁺、Cl^-和K⁺均为清洁天的2.5倍左右,葫芦岛市污染天中NH₄⁺、SO₄^2-和NO₃^-均为清洁天的3倍左右。朝阳市和葫芦岛市污染天SOR分别为0.13和0.18,分别为清洁天的0.76倍和1.5倍;NOR值分别为0.17和0.23,分别是清洁天的1.13倍和1.91倍,除朝阳市SOR外,污染天的SOR和NOR均大于清洁天,表明污染天中SO₂和NO₂向SO₄^2-和NO₃^-的二次转化增强。主成分分析结果表明,葫芦岛市和朝阳市PM_2.5的主要污染源来自于二次转化和燃煤、生物质燃烧;龙屯水库的主要污染源来自于二次转化。后向轨迹说明气团主要由内蒙古、俄罗斯及蒙古国传输至辽宁省。     

城市森林大气PM2.5中水溶性无机离子沉降特征

森林被誉为"地球之肺",在防霾治污方面有其独特不可替代的作用,不同树种沉降PM_2.5的功能有很大差别.本文选取代表性城市森林——奥林匹克森林公园为研究对象,设置垂直监测塔观测大气PM_2.5的浓度垂直分布,以考察不同季节城市森林对PM_2.5中各组分的影响.在冬季、春季和夏季各采集PM_2.5样品,分析并计算PM_2.5中Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg2⁺、Ca2⁺、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-等典型水溶性无机离子的浓度.结果表明,PM_2.5中水溶性无机离子总浓度呈规律性变化特征:冬季((56.90±27.38)μg·m-3)>春季((46.69±12.24)μg·m^-3)>夏季((23.16±8.75)μg·m^-3).其中SO₄^2-和NO₃^-浓度和占PM_2.5主要水溶性无机离子总浓度的50%以上.3个季节中,除冬季外,在春季和夏季,8种离子有明显的垂直方向上的沉降,夏季的沉降速率高于春季,但是春季由于大气颗粒物浓度高,沉降通量高于夏季.NO₃^-和SO₄^2-垂直方向的沉降量在所有可溶性无机离子中最高.植被密度、叶面积指数、气象条件等因素对于PM_2.5的沉降特征有明显影响.     

济南市PM2.5中二次组分的时空变化特征及其影响因素

为分析济南市PM_2.5中二次组分的时空变化和影响因素,对济南市春季(2019年5月16—25日)、秋季(2019年10月15—24日)和冬季(2019年12月17—2020年1月16日)4个典型点位的PM_2.5样品进行连续采样,并测定了PM_2.5中水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明:物流交通区的二次组分质量浓度最高(56.13μg·m^?3),钢铁工业区的二次组分浓度比城市市区高,但是二次组分占比较城市市区低,清洁对照点的浓度和占比最低;济南市4个功能区SO₄^2?和NO₃^?转化率均高于0.1,除清洁对照点外,城市市区、钢铁工业区和物流交通区的SO₄^2?转化率明显高于NO₃^?转化率;济南市春季、秋季和冬季的ρ(NO₃^?)/ρ(SO₄^2?)分别为0.67、2.57和1.98,春季PM_2.5浓度以固定源贡献为主,秋季和冬季以移动源贡献为主;运用ISORROPIA热力学模型分析了含水量和pH对二次组分生成的影响,含水量会随着污染增大而增大,酸度和含水量对二次无机组分的转化机理产生影响,酸度会抑制二次无机组分的生成,而含水量会促进二次组分的生成;后向轨迹聚类分析结果表明,占比最高的轨迹(29.2%)来自东北方向的滨州和东营,基于潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT)分析PM_2.5中二次组分质量浓度的潜在污染源区域,SO₄^2?的主要贡献源区在济南市区北部的济阳区和东北方向的滨州、东营等,NO₃^?和NH₄⁺的主要贡献源区在济南市区北方向的济阳区、东北方向的章丘区和南方向的莱芜区等。该研究结果可为中国北方城市细颗粒物进一步的治理和防控提供数据支撑和理论依据。     

川南四座城市PM2.5化学组分污染特征及其源解析

为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM_2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM_2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m^-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值(35.0μg·m^-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-、NO₃-和NH₄+)分别占PM_2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM_2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO₄2-、NO₃-同源性较好;其他城市在冬季,SO₄2-、NO₃-同源性较好.NH₄+主要存在形式为NH₄NO₃、(NH₄)2SO₄、NH₄HSO₄.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM_2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.     

乌鲁木齐市米东区大气降水的化学特征及来源分析

为研究乌鲁木齐市米东区大气降水中的化学组分特征及来源,对2017—2019年降水中主要离子浓度及来源进行了分析。研究结果显示,米东区2017—2019年降水的雨量加权pH年均值为7.95,雨量加权平均电导率年均值为16.15 mS·m^-1,雨量加权平均总离子浓度为72.75—95.89μeq·L^-1,年均浓度为81.93μeq·L^-1。降水中各离子的雨量加权平均浓度顺序为SO₄^2->Ca²⁺>C^l->Na+>NO₃^->NH₄⁺>K⁺>Mg²⁺>F^-,浓度最高的阴、阳离子分别为SO₄^2-(29.01μeq·L^-1)、Ca2+(21.91μeq·L^-1),二者对总离子浓度的贡献分别为35.41%、26.74%。总离子浓度按季节排序为冬季>夏季>秋季>春季。[SO₄^2-/NO₃^-]平均值为7.51,SO₄^2-对雨水酸度的贡献率逐渐减弱,NO₃^-的贡献率逐年增加,降雨的酸化类型为硫酸型,但具有逐步向硝酸型转变的趋势。中和降水中酸性组分的主要碱性离子为连续3年占比最高且稳中有升的Ca²⁺离子。Ca²⁺、Mg²⁺、Na⁺、Cl^-、SO₄^2-、NO₃^-之间存在着较为显著的相关性,说明上述离子有相似的来源并形成化合物共同存在。Ca²⁺在大气中优先与SO₄^2-、NO₃^-结合,且Ca²⁺对雨水酸性的中和贡献率大于NH₄⁺,表明乌鲁木齐市米东区大气降水中可能存在以CaSO₄和Ca(NO₃)₂为主的化学物质。     

2018年成都市PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源解析

为了探究成都市PM_2.5水溶性无机离子的污染特征与来源贡献,于2018年1月1日—12月31日利用高分辨率的MARGA对PM_2.5组分展开在线监测,结合同一点位的气态污染物、气象参数监测数据进行分析.结果表明,水溶性无机离子与PM_2.5具有相同的月变化趋势,水溶性无机离子月均浓度为10.35-39.60μg·m^-3,在PM_2.5中的占比为31%—51%,水溶性无机离子是PM_2.5的重要组成部分.NO₃^-在水溶性无机离子中月均占比以12月最高,8月最低,SO₄^2-刚好与之相反.大气长期处于富氨状态,二次离子主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃、NH₄Cl的形式存在,SOR在冬季12月与夏季8月分别出现高值0.61与0.5,但NOR只在冬季出...     

安阳市夏季道路积尘水溶性离子污染特征及来源分析

为了解安阳市夏季道路积尘水溶性离子污染特征及来源，于2020年5月使用手持式便携吸尘器采集70个城市道路积尘样品，经离子色谱仪测定其中10种水溶性离子(F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、K⁺、Na⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、NH₄⁺)，用比值分析法和相关性分析法分析其污染特征，结合地理统计分析和正定矩阵模型判断其主要来源.结果表明，Ca²⁺、SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-、K⁺在安阳市道路积尘水溶性离子中占比较大，其中Ca²⁺占比最高，SO₄^2-和NO_...     

宝鸡市秋季清洁和污染时段水溶性离子污染特征及来源解析

为探究宝鸡市秋季大气PM_2.5中水溶性离子的污染特征及来源,于2019年10月15日至11月14日分别对宝鸡市监测站、文理学院和陈仓区环保局的3个站点进行PM_2.5样品采集,通过离子色谱仪得到水溶性离子质量浓度,分析了3个站点水溶性离子在清洁时段和污染时段的变化特征及来源.结果表明,三站点PM_2.5的质量浓度陈仓区环保局>文理学院>宝鸡市监测站.清洁时段和污染时段PM_2.5平均质量浓度分别为40.0μg·m^-3和100.1μg·m^-3,水溶性离子平均质量浓度分别为（13.7±7.7）μg·m^-3和（57.8±15.0）μg·m^-3.污染时段NO₃-/SO₄2-值是清洁时段的1.6—1.8倍.污染越重,SNA（NO₃-、SO₄2-和NH₄⁺）质量浓度越大,占总水溶性离子和P...     

河南省春节禁燃政策对大气污染的影响分析

烟花爆竹的燃放是短期内空气质量恶化的重要原因，严重危害人体健康.利用河南省18个地市2016—2019年空气质量指数、污染物浓度(SO₂、NO₂、O₃、CO、PM_2.5和PM₁₀)和气象因子(气压、气温、相对湿度、风速、降水)数据，采用距离倒数权重插值、变异系数分析及相似性指数等方法，从多角度探究河南省春节禁燃政策的实施成效.结果表明，2016—2019年河南省春节期间的空气质量呈现逐渐改良趋势，污染出现的时间稍有提前，多出现在春节前期.禁燃对控制SO₂、PM_2.5和PM₁₀的浓度骤升(“削峰”)有很好的效果，对NO₂、O₃、CO的影响较小. 2016年烟花爆竹燃放对PM_2.5、PM₁₀和SO₂贡献量最大、贡献时间持续最长，贡献率分别为66.98%、56.32%和56.49%；到2019年，随着禁燃成效的...     

疫情管控对关中城市群大气污染特征及颗粒物化学组成的影响

新冠肺炎疫情的暴发对生产生活模式产生了重大影响,进而改变了大气污染现状和规律,是一次极限减排的“大气实验”.本研究以中国典型大气污染控制区的关中城市群为研究对象,考察该地区疫情管控下大气污染物污染特征、来源和形成机制,解析了大气细颗粒物(PM_2.5)中化学组分的浓度变化特征.结果显示,除O₃外,其余大气污染物浓度的整体变化趋势均表现为管控前>管控后,与全国趋势一致、但程度不同.新冠肺炎疫情的社会隔离措施大幅度削减了各类排放源,西安市、咸阳市、铜川市、宝鸡市、渭南市等5个城市PM₁₀、PM_2.5、NO₂和CO浓度值明显降低,其中PM₁₀、SO₂、NO₂、CO在疫情期间的浓度达到近5年来历史最低.O₃浓度在封城期间却有显著上升的现象,表明大气氧化性可能在燃烧排放减少的背景下由于NO₂滴定效应减小而得到强化.对西安市PM_2.5中水溶性阴阳离子浓度对...     

天津市2018—2020年春节PM2.5中水溶性无机离子特征及重污染过程分析

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM_2.5中水溶性无机离子变化特征及其影响因素,本研究结合气态前体物浓度和气象要素,对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM_2.5中主要水溶性无机离子(WSIIs)浓度进行对比分析.结果表明,2018年和2020年春节假期PM_2.5平均浓度(98.32μg·m^-3和137.7μg·m^-3)显著高于2019年(49.97μg·m^-3).PM_2.5平均浓度在污染期Ⅱ(2020年为206.5μg·m^-3)是污染期Ⅰ(2018年98.32μg·m^-3)的2.1倍;2次污染事件中NO₂浓度变化不大,而SO₂浓度在污染期Ⅱ(14.89μg·m^-3)是污染期Ⅰ(30.04μg·m^-3)的49.6%.SNA在WSIIs中占比超...     

天津市采暖季PM2.5组分消光特性及来源分析

为了解天津市采暖季细颗粒物组分对能见度的影响、明确消光组分来源,对天津市2017年采暖季大气PM_2.5样品进行了为期一月的连续采集,并测定水溶性离子、有机碳和元素碳的含量,通过修正IMPROVE方程研究了细颗粒物消光特性,并采用主成分分析—多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析,同时应用潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)明确PM_2.5质量浓度的潜在污染源区域。结果表明,OC、EC以及SNA(NO3^?、NH₄⁺、SO₄^2?)的生成和积累对于能见度的下降具有重要影响,且能见度随SOR和NOR二次转化程度的升高而下降;2017年天津市采暖季日均消光系数为(294.56±262.89)Mm^?1,其中OM(34.86%)、硝酸盐(22.84%)、硫酸盐(11.59%)和EC(11.54%)为主要消光组分,硝酸盐和硫酸盐的增加对于能见度的下降起主要影响作用;根据PCA分析结果可知,天津市采暖季PM_2.5中的碳组分和水溶性离子主要来源于燃煤、生物质燃烧(68%),受扬尘(22%)和海盐(8%)的影响较小;区域传输分析结果表明天津市采暖季PM_2.5污染源潜在区域主要分布在河北中西部、河南北部、山西北部和内蒙古中部、西部。     

无机离子对左旋葡聚糖光降解的影响

左旋葡聚糖(LG)被广泛作为生物质燃烧的示踪剂.然而,近年来研究表明左旋葡聚糖在大气中不稳定而会发生光降解.此外,对于大气中含量较高的SO₄^2-、NO₃-、NO₂-无机离子对LG光解的影响罕有报到.为此,本文模拟了液相中SO₄^2-、NO₃-、NO₂-对LG光氧化行为的影响.结果表明,Na2SO₄、NaNO₃、NaNO₂条件下LG光解速率常数分别为0.208、0.182、0.165 min^-1,均低于对照组(0.266 min-1),这表明无机离子的存在会减缓LG光降解速率.此外,这3种无机离子对LG光解产物中的低分子脂肪酸分布,甲酸/乙酸(C1/C2)比率均有重要的影响.其中,SO₄^2-存在下产物中戊二酸较多、NO₃-存在下产物中甲酸较多、NO₂-存在下产物中乙酸较多;NO₂-存在下产物中的C1/C2比率小于1与一般二次源中的C1/C2比率不一致,这表明由单一反应引起的C1/C2并不总是大于1.这些结果对于我们深刻理解大气液相中的有机物转化具有重要的参考价值.     

南昌前湖区域夏季降水中低分子有机酸的分布与来源

2020年5—9月，共采集南昌前湖区域20个降水事件的88个分段降水样品，测定降水中3种低分子有机酸(甲酸、乙酸、草酸)和4种无机阴离子(Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-)浓度，分析讨论降水有机酸的分布、来源，定量解析云下冲刷、云水对降水有机酸的贡献.结果表明，降水中甲酸、乙酸、草酸占所测定阴离子总量的16%，降水有机酸与无机酸总量的月变化呈相反趋势；长降水事件的降水有机酸浓度在降水进程中呈现先逐渐降低，到降雨末期趋于平稳或稍稍反升的变化特征；降水进程中，云下冲刷对降水中3种有机酸的贡献率逐渐减小，而云水对其贡献率逐渐增大，降雨前期，云下冲刷为降水中有机酸根的主要来源，降雨后期，以云水贡献为主；前期降水中3种有机酸两两之间的相关性比末期降水中的弱，降水中草酸与SO₄^2-的相关性较甲、乙酸与SO₄^2-的相关性强，反映降水中草酸受二次污染影响大；...     

MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较

针对食品加工过程中产生的高SO₄^2-有机物废水,采用MBR工艺对其进行处理研究,分别考察了1.6%和2.6%SO₄^2-浓度下反应器容积负荷和污染物去除情况.经过110天的运行时间发现,进水SO₄^2-浓度为1.6%的系统能获得更高的容积负荷和污染物去除效率,其最大容积负荷为1.0 kg·(m³·d)^-1COD,COD去除率为97.7%;而另一方面较高的无机盐环境进水SO₄^2-浓度为2.6%SO₄^2-系统下,获得的最大容积负荷仅为0.5 kg·(m³·d)^-1(按COD算),COD去除率为96.4%.在2.6%SO₄^2-浓度下,微生物受到的抑制更强,有机物降解效果低于1.6%SO₄^2-的系统.此外,氨...     

嘉善冬季PM2.5化学组分特征及来源分析

为研究嘉兴地区嘉善冬季污染时段和清洁时段PM_2.5化学组分特征,结合气象数据对2019年1月嘉兴市嘉善县善西超级站在线自动监测PM_2.5及化学组分数据、气态污染物(NO₂和SO₂)进行了分析.结果表明,2019年1月嘉善善西超级站污染时段PM_2.5浓度(97.18μg·m^-3)为清洁时段(36.77μg·m^-3)的2.6倍.污染时段水溶性离子浓度(41.58μg·m^-3)较清洁时段(19.82μg·m^-3)高21.76μg·m^-3,但占比有所降低,含碳组分比例增加.OC;EC比值为3.93,可能受到燃煤及机动车排放的共同影响.低风速及高湿有利于NO₂和SO₂等气态污染物进行二次转化,污染时段硫转化率和氮转化率均比清洁时段高,分别增高7.93%和54.11%,说明NOx向硝酸盐二次转化较为明显,导致颗粒物浓度升高.聚类分析结果显示67.34%气流来自北方,且相应的气流轨迹上污染物浓度比周边高,说明污染物存在一定的长距离输送.结合风玫瑰图可以看出,污染主要为本地及其周边的输送,污染物的长距离输送在短时会使污染浓度突增.因此,在重点关注本地及周边污染的同时,偏北气流下的污染物区域输送不可忽视.     

氯酸盐屏蔽废水COD测定的消除策略及反应机制

向废水中投加氯酸盐,即所谓的“COD(化学需氧量)去除剂”,可降低COD检测值,呈现出水符合COD排放标准的假象.从本质上而言,氯酸盐的添加并未实际去除COD,而仅仅是作为氧化剂减少了在高温消解过程中重铬酸钾的消耗量,导致测定的COD数值偏小,因此氯酸盐只是起到了掩蔽作用.为消除氯酸盐对COD的掩蔽作用,提出了一种以亚硫酸盐为还原剂的预处理工艺:根据氯酸盐含量投加相应的亚硫酸氢钠进行去除,进而测定出真实的COD.结果表明,当[SO₃^2-]/[ClO₃^-]摩尔比为5—6、温度为60℃时,经过lh的反应可以有效的消除氯酸盐对COD测定的影响,此时SO₃^2-和ClO₃^-同步耗尽.基于ESR(电子自旋共振)分析,可知氯酸盐与亚硫酸盐首先通过单电子转移反应生成SO₃^·-,生成的SO₃·与溶解氧进一步发生反应生成SO₄^·-     

富氡地热水中δ34SSO42-、δ13CDIC同位素特征及其意义—以息烽温泉为例

贵州息烽温泉被誉为“亚洲第一氡泉”,富含多种有益元素.选取息烽地热水和与其有关的地表径流水及岩溶泉水为研究对象,利用水文地球化学、δ³⁴S(_SO₄^2-)、δ¹³C(HCO₃（^-）)同位素等方法对区内富氡地热水中硫、碳元素来源及水-岩作用过程进行研究.结果显示,地热水水化学类型为HCO₃·SO₄-Ca·Mg型,pH呈弱碱性,其阴离子主要为HCO₃^-和SO₄^2-,阳离子主要Ca²⁺和Mg²⁺,阴离子浓度变化范围为86—191.01 mg·L^-1,阳离子浓度变化范围为20.7—57.4 mg·L^-1.地热水中δ¹³C(HCO₃（^-）)值为-4.85‰—-9.1...     

膜生物反应器（MBR）处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究

针对食品加工过程中产生的高SO₄^2-的高浓度有机物废水,采用膜生物反应器(MBR)工艺对其进行处理研究,分别考察了1.6%和2.6%SO₄^2-浓度下反应器运行性能、污泥性质和膜污染变化情况.经过110 d的运行时间对比发现,1.6%SO₄^2-浓度下MBR获得的最大有机负荷为1.0kg·(m³·d)^-1 COD,其化学需氧量(COD)、氨氮和总氮的去除率分别为97.2%、92.5%和89.5%.2.6%SO₄^2-浓度下微生物受到的抑制更强,其获得的最大有机负荷仅为0.5 kg·(m³·d)^-1 COD,其COD、氨氮和总氮的去除率分别为96.3%、82.6%和80.7%.此外,SO₄^2-浓度为1.6%的反应器在更高的膜运行通量下,膜污染速率反而比2.6%系统更慢.进一步分析其污泥性质发...     

BDD-Fe-NADE电芬顿系统降解磺胺类抗生素的作用机理

本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H₂O₂、·OH、S₂O₈^2-和·SO₄^-等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe²⁺催化S₂O₈^2-产生的·SO₄^-起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe