区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物(PM2.5)的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明:模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.     

ARIMA时间序列分析模型在臭氧浓度中长期预报中的应用

近年来,京津冀地区近地面臭氧浓度呈现上升趋势,臭氧污染超标情况严重.目前由于前体物源排放清单、臭氧生成和扩散的物理和化学过程机制存在不足等原因,导致了数值模型在预报夏季臭氧浓度时仍然存在较大偏差,而时间序列分析方法由于具有建模简单、计算成本低的特点,在臭氧污染预报中具有很好的应用前景.本研究利用华北区域大气本底站上甸子站点和环境监测总站天津和保定站点的臭氧观测数据,采用ARIMA时间序列分析模型开展臭氧浓度中长期预报研究.结果表明,季节性ARIMA模型在预报臭氧长期月均值时,预测值和观测值的相关系数R可达0.951,均方根误差RMSE仅为10.2 μg·m^-3.加入了日最高气温及二次项作为协变量的动态ARIMA模型,对臭氧日最大8 h滑动平均值的预报效果得到了很大提升,预测值和观测值的相关系数由0.296~0.455提升至0.670~0.748,RMSE得到了有效降低.     

长沙夏季大气非甲烷碳氢污染特征及来源解析

非甲烷碳氢(NMHCs)是臭氧等二次污染重要前体物.选择长沙市2个城市站(W和S点)于2017年夏季采集了大气NMHCs样品.结果显示,观测期间长沙市NMHCs平均体积浓度为(8.67±3.62)×10^-9(W)和(12.30±6.01)×10^-9(S).烷烃是最主要组分,贡献了64.7%(W)和60.5%(S);其次是芳香烃,占比21.6%(W)和24.4%(S).浓度组成及比值日变化特征表明W点NMHCs浓度上午高于下午,主要受机动车排放影响;S点则是早晚高中午低,可能与中午光化学反应强、早高峰机动车排放大等有关.芳香烃是最重要的活性化合物,贡献了53.9%—56.0%的臭氧生成潜势;异戊二烯和烯烃对等效丙烯浓度的贡献也较大(合计>40%).长沙市夏季大气NMHCs来源主要有汽油车尾气(25.0%)、工业过程与溶剂使用(20.2%)、生物质燃烧与天然气使用(19.8%)、汽油挥发(17.2%)、柴油车尾气(12.3%)和植物排放(5.5%).不同站点来源存在差异：W点受汽油车尾气影响最大(30.2%),其次是生物质燃烧与天然气使用(...     

北京市冬季大气气溶胶中PAHs的污染特征

利用大流量颗粒物采样器采集了2005-2006年冬季北京市大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,采用气相色谱/质谱技术对样品中的多环芳烃进行检测.结果表明:北京市冬季大气颗粒物PM10和PM2.5中PAHs总量分别为520.5±476.9ng·m-3和326.8±294.3ng·m-3,且大部分存在于细粒子中,4环以上的稠环芳烃占总浓度的87%.根据荧蒽/芘等比值指标判别,北京市冬季PAHs主要以燃煤排放为主,其次是石油燃烧交通排放.风速增大和太阳辐射曝辐量增强,都会降低颗粒物中多环芳烃浓度.     

北京夏季近地面臭氧及其来源的数值模拟研究

高浓度的近地面臭氧一直是北京夏季面临的主要污染问题,本文利用自主发展的空气质量数值模式WRF-NAQPMS(Weather Research and Forecasting Model-Nested Air Quality Prediction Modelling System)以及生物源排放模式MEGAN(Model of Emission of Gases and Aerosols from Nature),数值模拟了2017年6月华北区域臭氧的时空分布,评估了生物源排放可挥发有机物对臭氧的影响,并对北京臭氧的关键源区和形成时间进行量化解析.结果发现:NAQPMS (Nested Air Quality Prediction Modelling System)模式合理再现了北京及其周边臭氧的时空演变规律,特别是生物源的加入有效改善臭氧浓度的模拟效果.生物源对北京6月臭氧浓度月均值的贡献为4%～6%,对最大1小时浓度的贡献最高可达8%以上.源解析结果发现,本地当天排放的臭氧前体物对北京城区浓度影响最大,对最大1小时浓度和8小时移动平均浓度的贡献达到50.2%和45.4%,远高于1～2天前排放污染物的影响.河北对北京的影响主要集中在当天和1天前排放的污染物,对最大1小时浓度的贡献分别为7.9%和6.5%.河南和山东对北京城区最大1小时浓度的贡献较小,分别为2.4%和3.7%,且主要为1～2天前排放的污染物在区域输送过程中的化学反应所贡献.对于北京区域平均来讲,本地的贡献率较城区明显偏小,河北的贡献显著增加,这也说明北京市臭氧来源的空间不均匀性较大.北京地区生成的臭氧沿怀柔区向北输送,到达承德市西侧,对月均值的贡献达到20～30μg·m~(-3).     

基于数值模拟的2015年11月东北极端重污染过程成因的定量评估

2015年11月中上旬,我国东北地区经历了一系列连续重污染过程,其污染程度之高、影响范围之广、持续时间之长历史罕见.本文综合利用空气质量监测资料、遥感卫星资料、数值模式等方法手段探究了此次连续重污染事件的成因,并运用敏感性分析方法首次定量评估了各污染原因对PM_2.5浓度的贡献比重.结果表明,受阻塞高压控制、中低层强逆温、地面高湿度低风速等不利扩散条件可使PM_2.5浓度在污染过程中升高30%~50%;采暖季污染排放显著增强可使PM_2.5浓度整体升高100~200 μg·m^-3,重污染过程中对局部地区贡献达50%~70%;污染传输通道上游捕捉到的秸秆焚烧也可使局部地区PM_2.5浓度增加75~100 μg·m^-3,对PM_2.5浓度的平均贡献率为10%~20%.研究表明,不利扩散条件、采暖季污染源的加强排放及冬季的秸秆焚烧是引发此次高浓度PM_2.5的三大原因.本研究可为我国东北地区大气污染问题治理提供有益参考,也可帮助民众认知污染成因.     

北京及周边地区3个典型站点NO_x和CO的变化特征

为了研究华北平原北部区域不同类型站点光化学前体物的共性与差异,在华北平原北部地区西南-东北主导风向上选取间距大于100km的3个站点,即中国气象局(CMA)、上甸子(SDZ)和固城(GCH)依次代表北京城区、华北本底地区和相对污染的农村地区,进行了近地面NOx和CO观测。结果表明,2008年6月至2009年5月,CMA、SDZ和GCH 3站NOx体积分数的年均值依次为(42.4±21.8)×10-9、(13.8±5.5)×10-9和(26.9±15.2)×10-9,CO体积分数的年均值依次为(1.13±0.37)×10-6、(0.67±0.17)×10-6和(1.11±0.62)×10-6。3站的NOx月均值体积分数及CMA、GCH两站的CO月均值体积分数呈现出冬季高夏季低的特点,而SDZ站的CO 6月均值体积分数(1.03×10-6)为一年中最高。SDZ站的NOx和CO体积分数在中午12时前后出现一个低谷,比CMA和GCH站的提前3~4 h,此后呈上升趋势,体现了午后西南风输送对SDZ站的影响。尽管不同的源排放和大气输送影响导致3站的NOx和CO体积分数在日变化特征上有所差异,但3站的NOx和CO日平均体积分数之间存在极其显著的相关性,体现了区域性污染和气象条件共同影响的特征。     

江西省冬季大气典型污染过程的气象成因研究

选取2019年1月江西省两次大气污染过程为研究对象,利用常规气象观测资料、美国国家环境预报中心（NCEP）再分析资料、全球资料同化系统（GDAS）气象数据和空气质量数据,分别从局地气象要素变化、地面天气形势、大气动力和热力条件及污染潜在源区等进行分析,对比两次污染过程形成机制.两次污染过程地面天气形势分别为冷锋前部型和低压倒槽型.冷锋前部型污染形成主要原因为冷空气南下在江西省减弱辐合导致上游细颗粒物输送并堆积,西北风增大细颗粒物浓度降低.低压倒槽型污染形成原因为较长时间处于高湿、小风或静风、逆温下的污染累积.对两次过程中污染较为严重的九江市进行分析,冷锋前部型九江市近地面主要受西风影响,低压倒槽型主要受东北风影响,低压倒槽型九江市风速多在2 m·s^-1以下.两次污染期间大于3 m·s^-1的风速有利于污染物清除.长时间高湿、小风（< 2 m·s^-1）及风场辐合,是低压倒槽型九江市重污染维持较长时间的重要原因.低压倒槽型大气垂直结构较冷锋前部型稳定.低压倒槽型垂直湍流弱、低层风速小于2 m·s^-1,且存在多层逆温和深厚的湿区,冷锋前部型存在明显下沉运动,逆温强度明显弱于低压倒槽.九江市PM_2.5污染潜在贡献源主要来自河南东部、山东西部和安徽西北部;低压倒槽型九江市潜在源区主要位于江西省内及与江西省接壤的湖北东南部、安徽西南部.     

环境一号卫星CCD相机应用于陆地气溶胶的监测

环境一号卫星CCD相机应用在陆地气溶胶的监测中,因缺少短波红外通道,使地表反射的去除变得异常困难.应用改进的暗目标法,利用辐射传输方程(6S)构建查找表,对CCD相机数据进行图像重采样和辐射定标处理,进而对查找表进行插值,获得气溶胶光学厚度(AOD)分布.通过AERONET地基数据的验证及与MODIS气溶胶产品的对比表明,环境一号卫星CCD相机对陆地气溶胶的监测结果在AOD较大(>0.2)时,精度与MODIS相近;在AOD较小(<0.2)时,结果欠理想.