珠三角典型城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估研究

评估大气污染减排措施的成效能为空气质量改善政策制定和优化提供科学指导,但大多减排措施评估研究采用敏感性分析方法进行量化,计算效率低且无法考虑不同减排措施之间的相互影响.另外,现有研究大多关注区域减排措施评估,很少针对城市尺度进行评估.基于此,本研究结合基于模式的PSAT源解析技术提出了一种相对较为高效的城市大气污染减排措施的PM_2.5改善评估方法,并以珠三角典型城市为例,定量评估了肇庆市2014—2016年期间实施的16项减排措施对PM_2.5污染的影响.结果发现,肇庆市近年来的本地减排措施有效降低了SO₂、PM_2.5、PM₁₀、NO_x、NH₃和VOCs排放,降幅分别达到25%、14%、13%、11%、9%和4%.根据模型评估,在2016年气象条件下,2014—2016年期间减排措施使肇庆市本地生成PM_2.5浓度下降了16.0%,其中,对浓度下降贡献最为明显的污染源为工业源和生物质燃烧源,关键措施是以煤炭品质提升为代表的燃煤管控和以焚烧区划定为代表的生物质露天焚烧管控,使肇庆本地PM_2.5浓度分别下降了7.2%和2.4%.农牧源、扬尘源和道路移动源等其他源的减排措施也对PM_2.5浓度改善有一定的贡献,但这些源贡献无法抑制活动水平增长带来的排放和贡献浓度的增长,表明这些源仍存在较大的减排潜力,是下一阶段肇庆市PM_2.5防治的重点对象.本研究的评估方法证实了减排措施的有效性,同时也为未来城市空气质量改善提供了科学依据和技术支撑.     

前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h（MDA8）浓度上升主要由 人为排放变化主导,平均每年贡献0.7 μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2 μg·m^-3·a^-1;人为排放变化对珠三角秋季臭氧的影响主要集中在珠三角中心地区的佛山和广州南部、珠三角 下风向区域的珠海和江门北部及肇庆东部,整体主要由本地人为排放主导,但在2006—2012年主要受外部人为排放变化影响,平均每年贡献0.9 μg·m^-3,而在2013年后主要受本地人为排放变化影响,平均每年贡献0.6 μg·m^-3;其中,本地人为排放影响主要集中在珠三角中心地区, 外部人为排放影响主要集中在珠三角上风向和下风向区域.     

广东省移动源中等挥发性有机物（IVOCs）排放清单及不确定性分析

中等挥发性有机物（Intermediate Volatility Organic Compounds,IVOCs）是二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物.然而,当前我国IVOCs排放清单研究相对较少,现有研究大多采用基于IVOCs/POA比值法估算,导致IVOCs排放表征存在很高的不确定性.以移动源为研究对象,在优先采用本土实测的排放因子的基础上,构建了基于实测排放因子的广东省2019年移动源IVOCs排放清单,并与基于IVOCs/POA比值法建立的排放清单进行对比评估.结果显示：2019年广东省移动源IVOCs总排放量为2.1万t,其中,道路移动源IVOCs排放量为1.5万t,占总排放量的70%,主要来自柴油重货（33%）、柴油轻货（23%）、汽油小客（14%）.其中,道路移动源IVOCs汽油车主要以国四、国五标准车型为主,分别占 汽油车排放的36%和49%,而柴油车主要以国三、国四标准车型为主,分别占柴油车排放的53%和28%.相比实测因子法,比值法计算的道路移动源IVOCs排放整体偏高了100%~200%,但计算的非道路移动源IVOCs排放整体偏低了近1/3.通过不确定性量化对比也发现,实测因子法建立的IVOCs排放清单不确定性整体比比值法平均降低了60%,表明实测排放因子能够提高IVOCs表征的可靠性.此外,本土和国外实测排放因子建立的道路移动源IVOCs排放也有明显差异,采用国外实测排放因子可能会导致广东省2019年道路移动源IVOCs排放低估30%~50%.     

基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/10⁴km²)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.     

区域空气质量改善的历史经验和挑战——代“第五届经济快速发展地区空气质量改善国际学术研讨会”专刊序

<正>近年来, 中国多个地区出现的严重雾霾污染引发公众广泛关注.中国政府积极应对, 分别于2013年和2018年出台了以"大气十条"和"打赢蓝天保卫战"为代表的一系列大气污染防控政策措施, 空气质量恶化的趋势得到有效遏止, 但以臭氧污染为代表的新问题却日益凸显.随着科研人员对中国大气复合污染的成因、形成机理和控制机制理解的深入, 科研成果对大气污染防控的支撑作用明显提升, 逐步探索出了一套以"科学认知-有效治理-跟踪评估"为主线的大气污染防治     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

广东省人为源BC、OC排放清单建立与校验

根据收集的人为源活动水平数据和最新的排放因子,采用"自下而上"和"自上而下"相结合的排放因子法建立了广东省2012年人为源BC、OC排放清单.结果显示,2012年广东省人为源BC、OC排放量分别为53.5×103、78.8×103t.BC排放主要来自道路移动源和生物质燃烧源,贡献率分别为30.1%和29.4%,生物质燃烧源和餐饮源是主要的OC排放贡献源,贡献率分别为48.5%和16.9%.建立的BC、OC排放源清单仍然具有较大的不确定性,分别为-66%~154%和-63%~126%.其中,道路移动源和生物质燃烧源是主要的不确定贡献源,餐饮源和扬尘源次之,不确定性主要来自由质量分数间接得到的BC和OC排放因子.最后,采用清单结果横向比较法和基于环境监测浓度结果对比法2种方法对本研究的结果进行了校验,结果表明,本研究清单结果基本合理.建议统一不同排放源成分谱的建立方法,加强排放源颗粒物测试,并重视清单结果校验的研究以降低不确定性,从而改进BC、OC排放源清单.     

广东省火电污染物排放特征及其对大气环境的影响

采用物料衡算及排放因子法建立了2012年广东省火电大气污染物排放(下称火电排放)清单,并运用WRF/SMOKE/CAMx模型分析火电排放对大气环境质量的影响. 结果表明:SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和NH₃排放量分别为269 408、539 565、301 257、135 920、65 050、18 790、1 949 t. 300 MW以上的机组对火电排放的贡献较大,但125 MW以下的机组单位煤耗污染物排放较高. 春季、夏季、秋季、冬季火电排放所占比例分别为27.1%、25.4%、24.0%和23.5%,24 h排放呈“三峰三谷”特征;排放量较大的城市为广州、佛山、东莞、江门、汕头、潮州和梅州,不同区域火电排放贡献率顺序为珠三角 (46.2%~52.3%)>广东省东部(26.9%~34.3%)>广东省西部(11.9%~14.4%)>广东省北部(5.5%~10.0%). 8月火电排放对珠三角城市ρ(SO₂)、ρ(NO₂)月均值的贡献率较高,分别为17.0%、11.1%,其次为10月、4月、1月,其影响集中于火电厂所在城市及下风向区域,对不同城市的贡献差异性较大,具有局地特征;火电排放10月对ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)月均值贡献率(9.1%、10.6%)较高,其次为8月、4月和1月,影响区域更广,对不同城市的贡献差异较小,呈现区域性特征.      

珠三角空气质量模拟关键不确定性来源识别

由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO₂、NO_x、VOCs和NH₃）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明：SO₂、NO₂和O₃模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物（NO_x和VOCs）排放是O₃模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O₃模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O₃模拟;在白天,NO_x和VOCs排放不确定性对O₃峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O₃模拟准确性.不同于O₃,SO₂、NO₂模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO₂和NO₂的模拟效果.     

广东省非道路移动机械排放清单及不确定性研究

随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降,非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研,初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子,采用自下而上的排放因子法,建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明,广东省2014年非道路移动机械的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中,农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主,贡献率分别为38.4%和18.0%,主要分布在非珠三角的农村地区;工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主,贡献率分别为40.1%和33.9%,主要分布在珠三角地区.此外,不确定性分析结果显示VOCs和PM_(2.5)排放结果不确定性较大,不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%.NO_x不确定性较小,不确定性范围为-15.2%~17.5%.