碱金属改性Pd/γ-Al2O3催化剂三效性能的研究

考察了碱金属对氧化铝负载钯催化剂的改性作用,发现钾的作用最为明显,其三效起燃温度可降低50℃以上,在氧化还原数S=1．0和S=1．5两种条件下进行对比,表明碱金属的掺入可以拓宽催化剂的操作窗口,低电负性碱金属的掺入,一方面增强了电负性物种CO,NO和O2的吸附能力,同时减弱了电正性物种C3H6的吸附能力,另一方面,削弱了吸附态分子NO中N-O键的键能,促进其解离,抑制了N2O的生成。     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NO_x、O₃、SO₂浓度(均以φ计)和PM_2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM_2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O₃)和φ(SO₂)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O₃)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO₂)在3～220 m的增长率为25.0%. NO_x主要来源于局地近地面污染源的排放;SO₂主要来源于高架点源的排放,O₃则来源于局地光化学过程积累;PM_2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著. 不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.      

天津市PM10, PM2.5和PM1连续在线观测分析

利用2010年9月1日─11月30日在中国气象局天津大气边界层观测站采集的ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)数据,分析了观测期间可吸入颗粒物的统计特征,结合同期气象观测资料,分析了典型天气条件下ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)的日变化特征及与风速、风向的关系. 结果表明:观测期间,ρ(PM₁₀₎日均值有超过1/2的天数超过《国家环境空气质量标准》(GB 3095─1996)二级标准限值;ρ(PM_2.5)有63 d超过美国国家环境保护局(US EPA)1997标准限值,超标率高达76.8%;不同天气条件下,ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)日变化特征明显,三者一般在大雾或扬沙/浮尘天气条件下出现高值,有降水过程时出现低值;可吸入颗粒物以粗粒子(PM_2.5～10)和PM₁为主,PM_2.5～10,PM_1～2.5和PM₁主要分布在风速小于3 m/s,风向为225°～280°和70°～110°范围内;风速大于3 m/s时,ρ(PM_2.5～10)和ρ(PM_1～2.5)有所增加. ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)未出现周末效应,但存在明显的周内变化.      

天津2009年3月气溶胶化学组成及其消光特性研究

2009年3月,采集天津城区PM10和PM2.5样品,分析其中的水溶性无机离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),并估算其二次有机碳(SOC)浓度及消光系数.结果表明,天津城区PM10和PM2.5污染严重,水溶性无机离子和含碳物质在PM10中的比例为24.8%和10.0%,在PM2.5中的比例为26.6%和13.9%;SO42-、NO3-和Ca2+是主要的无机离子,霾日天气有利于SO2和NO2向硫酸盐和硝酸盐的二次转化;通过OC/EC最小比值法估算SOC的浓度,表明SOC与OC的比值分别为38%(PM10)和24%(PM2.5),霾日天气有利于SOC生成;二次离子(SO42-,NO3-和NH4+)、粗粒子、OC和EC是大气消光的主要贡献者,其消光贡献比例分别为33.1%, 22.6%,22.0%和15.6% 采用化学组分和相对湿度可以较好的拟合大气消光系数及大气能见度.     

天津臭氧浓度与气象因素的相关性及其预测方法

气象因素在影响夏季臭氧浓度水平和变化特征方面扮演着重要作用.通过对2008年夏季天津地面臭氧体积浓度和气象因素的相关分析,揭示高浓度臭氧发生时的典型气象特征,并初步建立了预测地面臭氧浓度的气象学方法.结果表明:影响臭氧浓度的主要气象因素是气温、相对湿度和风速、风向,当14时气温大于30℃,相对湿度低于60%,风向为偏西或偏南时,高浓度臭氧的发生概率较高.采用14时气温、相对湿度和风速等气象参数拟合臭氧体积浓度,效果良好.     

京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算

为研究京津冀区域臭氧时空分布特征,并估算区域传输贡献,对2017~2019年京津冀区域68个国控站点资料进行主成分分析,并采用TCEQ法估算京津冀区域及细分的次区域内O₃背景浓度.结果表明,京津冀区域O₃浓度整体上呈现南高北低态势,地理位置的差异及其距离对于各城市臭氧浓度的均匀性分布影响较大.经最大方差法旋转后,主成分分析结果可将京津冀区域划分为河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地区等3个稳定的次区域.对3个次区域分别采用TCEQ法估算O₃背景浓度,计算得到3个次区域本地生成O₃浓度依次为71,60,59μg/m³,区域背景浓度占O₃日最大8h浓度的比值依次为34.3%,39.4%,42.2%.京津冀区域O₃本地生成占主导,区域传输也不容忽视.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

天津城区2019年2~3月气溶胶粒径分布特征观测分析

气溶胶粒径分布是反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征的重要物理参数,为研究天津城市地区气溶胶数浓度和谱分布特征及其影响因素,利用扫描电迁移率颗粒谱仪（SMPS）对2019年2~3月天津河西区10~600 nm气溶胶数浓度粒径分布进行了采样分析.结果表明,冬末春初天津市10~600 nm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数分别为22188.22 cm^-3、1581.08 μm²·cm^-3和70.76μm³·cm^-3,气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数谱均为单峰分布,峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.核模态（10~20 nm）、爱根核模态（20~100 nm）和积聚模态（100~600 nm）粒子数浓度分别占气溶胶总数浓度的1.40%、52.44%和46.16%.气溶胶数浓度日变化具有明显的周末效应,工作日为三峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰和午后,周末呈双峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰且出现时间比工作日推迟1~2 h,汽车尾气排放对城区气溶胶浓度增加起重要作用.气象条件对天津城区气溶胶粒径分布有明显影响,气溶胶在偏东风和西南风条件下数浓度较高,非降水日相对湿度（RH）增加导致气溶胶谱分布向大粒径方向移动,随着RH由小于20%升高到50%~60%,气溶胶数浓度谱峰值粒径由50nm增大到131 nm,降水对100~200 nm气溶胶粒子有明显的清除作用,降水过程导致气溶胶谱峰值粒径减小到98 nm.     

基于模式过程分析技术天津地区PM2.5污染气象成因分析

基于WRF/Chem数值模式,通过过程分析技术和标记法源追踪技术解析水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送对天津地区地面PM_2.5质量浓度影响,研究2019年6月～2021年5月天津地区重污染天气成因.结果表明,基于上述方法可实现重污染天气气象成因定量描述,从水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送角度实现重污染天气成因数值归因分析.天津地区水平输送作用为-2.03μg·（m³·h）^-1、垂直平流为-2.24μg·（m³·h）^-1、垂直混合为-11.70μg·（m³·h）^-1、对流作用为-0.03μg·（m³·h）^-1和区域输送贡献36.23%, 2019年6月～2021年5月共出现16次重污染过程,除一次沙尘影响和一次烟花爆竹影响外,均可通过建立数值归因方法,以水平输送作用变化速指标（α）、对流作用变化速指标、垂直平流作用变化速指标（φ）和湍流混合作用变化速指标（β）以及...     

2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析

采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年夏季大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,并结合其最大增量活性因子(MIR)计算各组分的最大臭氧生成潜势量.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为38.72μg/m3,其中甲苯和间-对二甲苯浓度最高,乙苯和苯次之,邻二甲苯最低, BTEX存在明显的日变化特征,受大气光化学反应和边界层扩散能力共同影响,午后浓度最低,夜间BTEX浓度维持在较高水平,各BTEX日变化趋势一致.苯与甲苯质量浓度的比值为0.77,表明机动车排放是BTEX的主要来源,但石油化工和涂料挥发等因素也对其存在影响.经计算,间-对二甲苯的最大臭氧生成潜势量最高,甲苯、乙苯和邻二甲苯相当,苯最低, 表明BTEX中间-对二甲苯的光化学反应活性最强.