区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月~9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系。结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%。低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高。途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径。随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当。一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程。     

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

我国典型钢铁工业城市夏季臭氧污染来源解析研究

邯郸与其周边城市相比,臭氧(O₃)污染最为严重.基于观测数据分析夏季邯郸O₃浓度的时空特征,结果显示:观测期间邯郸O₃超标天数比率为86.7%,各区县O₃浓度分布存在差异,高温、低湿和偏南贴地气团传输是此次O₃连续污染的主要成因.继而,以CAMx-OSAT模型模拟方法进行O₃来源解析,溯源分析显示:邯郸O₃污染具有明显区域性特征,本地源对市域O₃贡献为43.9%,对主城区贡献明显增加(46.5%),但对O₃污染最严重郊县成安却有所下降(37.4%),来自河南地区的贡献占有重要比例;O₃污染过程中,本地源对主城区贡献显著升高(54.0%).本地源排放中,移动源对月均O₃贡献最高,而钢铁源是O₃污染过程最大贡献源.邯郸主城区光化学O₃生成主要受VOCs敏感区控制;O₃污染过程在NO_x敏感区内生成的O₃占比相对月均情况有所升高.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

基于OMI数据的京津冀及周边地区O3生成敏感性

基于O₃生成敏感性的指示剂法,利用OMI对流层柱浓度HCHO/NO₂分析夏季O₃敏感性.O₃控制区空间分布特征分析结果表明,O₃生成受VOCs排放控制的地区主要集中在北京、太原、石家庄等城市中心及工业较发达地区,受NO_x排放控制的地区主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地区、山东沿海城市,其他区域为NO_x-VOCs协同控制区.分析2005~2016年间京津冀及周边地区O₃生成敏感性的年纪变化特征表明,受VOCs控制的区域面积呈现先增大后减少,受NO_x控制的区域呈先减少后增加的趋势.NO_x控制区在2011年出现“拐点”,NO_x控制区面积占研究区域面积的比例达到最低38%.2011年之后NO_x排放量下降,NO_x控制区面积逐步增大,2016年NO_x控制区占比达到65%,VOCs控制区占比降低为3%.分析2005~2016年6~9月份O₃控制区月变化特征发现,相比6~8月份,9月份VOCs控制区增加显著,这是由于6~8月份的NO_x控制区转变为NO_x-VOCs协同控制区,NO_x-VOCs协同控制区向VOCs控制区转变.     

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律

基于2016年长三角城市群40个城市的监测数据,利用空间内插、空间自相关分析、热点分析等地统计分析方法,研究了2016年长三角城市群O₃浓度的时空变化规律.结果表明：2016年长三角城市群O₃平均超标天数比例为8.8%,O₃已成为造成长三角城市群空气污染的仅次于PM_2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O₃浓度依次递减,由于梅雨的影响,O₃月均浓度变化曲线呈M型分布,2个峰值出现在5月和8月,谷值出现在6月;O₃超标主要发生在4~9月,超标天数占全年的98.1%,月均超标天数比例为17.3%;O₃浓度具有明显的空间分异规律,大体呈东北高西南低的态势,过杭州和马鞍山的直线可将长三角城市群O₃浓度划分为高值区和低值区,杭州-马鞍山线以东是O₃高污染城市聚集区,尤以环太湖经济圈最为严重.O₃浓度的空间分布格局与长三角城市群经济发展格局大体一致;O₃浓度具有空间集聚规律,4~7月O₃热点集中分布在环太湖经济圈至上海区域,受东南季风加强的影响,8~9月热点西移至以南京为中心的区域.     

京津冀植被类型对典型城市夏季O3和PM2.5贡献

以京津冀地区BVOCs排放清单为基础,采用WRF-CMAQ模型模拟与情景分析相结合的方式研究了2018年7月京津冀地区BVOCs排放对O₃和PM_2.5浓度贡献,解析了北京、邯郸、承德、保定等典型城市不同植被类型BVOCs排放对O₃和SOA浓度的影响水平,并应用O₃和SOA生成潜势核算结果对模拟结果进行验证.结果显示,BVOCs排放对北京、邯郸、承德、保定O₃生成贡献率分别为30.19%、24.77%、35.56%、26.73%,对SOA生成贡献率为2.55%、3.32%、4.17%、3.59%;北京、承德的乔木与果园BVOCs排放对O₃和SOA浓度贡献最大,邯郸、保定的草地与庄稼BVOCs排放对O₃和SOA浓度贡献最大;数值模拟结果与O₃、SOA生成潜势表征的潜在影响基本符合.     

临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

结合2014~2020年临汾市臭氧逐小时质量浓度和同期气象数据、再分析数据以及潜在源贡献函数法（PSCF）对临汾市O₃污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径及潜在源分布开展研究.结果表明,临汾市近年来臭氧污染日益严重,O₃_8h_max年均质量浓度整体呈现上升趋势,2020年相对于2014年增加78.79%;月变化特征呈现“M”双峰型,季节变化峰值出现在夏季,而日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,峰值出现在14：00~16：00.O₃浓度与气温和日照时数呈显著线性正相关,当研究区相对湿度为40%~60%,气温高于20℃,风速区间为2~6m/s时易出现高浓度O₃污染.聚类分析表明临汾市O₃重污染天气期间以短距离输送气流为主,高O₃浓度除受到本地生成影响外,还受到省内临近城市及陕西省中部、河南省北部重工企业排放的大量NO_x和VOCs传输的影响.因此,针对临汾市O₃污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控,才能有效缓解该区域大气污染的连片发生.     

基于复杂网络的中国臭氧拓扑特征

伴随着颗粒物浓度的快速下降,大气臭氧（O₃）污染呈快速上升和蔓延态势,已成为制约我国空气质量持续改善的瓶颈问题之一.因此,理清O₃浓度变化特征对于改善空气质量有重要意义.应用复杂网络方法,基于城市间O₃浓度的相关关系和其时滞,构建中国O₃浓度网络,并分析O₃浓度的关联结果和传输特征.结果表明,统计指标度、加权度和连边长度的概率密度函数遵循幂律分布,这说明O₃浓度的变化不是随机的,存在一定的规律性.加权度的空间分布分析表明,加权度的高值集中在京津冀和周边地区,与O₃浓度高值区分布一致.其中,北京、天津和河北东部（渤海湾沿线）城市向其他城市传输的能力较强.并且,冬季传输能力强于其它季节,主要是受到冬季风的影响.研究结果不仅有助于理解O₃浓度变化特征,也是复杂网络方法应用到大气环境中的有益尝试.     

京津冀地区严重光化学污染时段O3的时空分布特征

利用MCCM(多尺度气象空气质量模式)对京津冀地区2008年6月严重光化学污染时段的近地面φ(NO_x)和φ(O₃)进行了模拟;同时,为了检验MCCM系统模拟φ(O₃)时空分布的能力,将模拟的气象要素、φ(NO_x)和φ(O₃)与观测数据进行了比对,并利用验证后的模拟结果对该地区严重光化学污染时段O₃时空分布特征进行研究. 结果表明:①MCCM模式可较好地反映气象场和污染物浓度场的时空分布特征. 气温、露点温度和气压的观测值与模拟值的相关系数分别为0.85、0.77和0.95;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符. ②城市中心地区φ(NO_x)较高,北京和天津城市地区的φ(NO_x)甚至超过了30×10-9;京津冀平原大部分地区午后14:00φ(O₃)的最大值超过了70×10-9;而太行山沿线φ(O₃)的最大值超过了80×10-9. 结合气象要素的分析表明,午后φ(O₃)在太行山沿线的高值与气压场和流场关系密切. ③利用判断O₃生成敏感性指标——H₂O₂/HNO₃(体积分数比)分析发现,φ(O₃)日最大值和φ(总氧化剂)(总氧化剂=NO₂₊O₃)平均值的高值区域与O₃生成受NO_x和VOCs协同控制的区域极为吻合. 因此,要达到降低区域的光化学污染,应以VOCs的消减为主,同时兼顾NO_x的消减.      

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

我国地级及以上城市臭氧污染来源及控制区划分

为划分我国臭氧污染控制区,制定更加科学合理的臭氧污染控制措施,根据2018年地面臭氧浓度监测数据,分析了全国338个地级及以上城市的臭氧超标情况,利用TCEQ方法计算出各城市的本地生成O₃量与区域传输O₃量,对本地生成O₃量与O₃日最大8 h平均值进行相关性分析,根据决定系数（R²）确定了各城市臭氧污染的主要来源.结果表明,2018年全国共有121个城市O₃浓度超标,超标率达35.8%;104个城市本地生成O₃对当地O₃污染影响较大,是O₃污染的主要来源;另外234个城市O₃污染的主要来源则以区域传输O₃为主.利用城市O₃超标情况与O₃污染来源将城市分为4类：超标-以本地生成O₃为主的城市（N-L）、超标-以区域传输O₃为主的城市（N-T）、达标-以本地生成O₃为主的城市（S-L）和达标-以区域传输O₃为主的城市（S-T）.最终根据各个省份中4类城市的占比,将全国划分为3类控制区：重度控制区、中度控制区及一般控制区.重度控制区中的N-L城市在3类控制区中占比最多（20.3%）,污染最为严重;中度控制区中4类城市的占比均属于中等水平;一般控制区中S-T城市占比最多（65.4%）,污染程度较轻.     

气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O₃浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O₃浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明：（1）O₃浓度变化可分为3个阶段：1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O₃污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.（2）气象因素是影响O₃年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O₃年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O₃年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O₃污染中心的原因.（3）O₃月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O₃浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O₃污染最严重的区域;7~12月,O₃浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O₃浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O₃浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.（4）前体物对O₃浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NO_x、CO、SO₂等化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

气候变化对长三角臭氧污染影响的数值模拟研究

目的研究气候变化对污染物浓度的影响,进而了解其对环境空气质量的影响。方法利用WRF-Chem模拟2014年1月、7月(代表现在)和2050年1月、7月(未来)长三角地区的气象要素和空气质量的数据,研究气候变化对该区域臭氧浓度的影响。结果在夏季,未来(2050年7月)与现在相比(2014年7月),整个长三角区域的臭氧浓度变化幅度较小,约为-0.09×10~(-9),且呈现出北部增加,南部减少的趋势,在长三角北部的陆地地区,臭氧浓度增加达到极大值(15.0×10~(-9))。在冬季,与2014年1月的数据比较,未来(2050年1月)整个长三角地区臭氧比现在降低约7.9%,其中在上海以东洋面上减少达到极值(-25.1%)。结论在夏季,导致长三角北部地区臭氧浓度升高的主要原因是太阳辐射量的增加、VOC和NOx浓度的升高、边界层高度的降低以及增强南风的输送有关。长三角南部地区臭氧浓度的减少,主要原因是其太阳辐射的减少以及风速的增加。在冬季,在南通、上海以东洋面上臭氧减少的幅度较大,这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。长三角南部区域的臭氧浓度有所增加,这与该区域太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。在制定臭氧控制策略时,应该考虑未来气候变化的影响。     

基于OMI数据的新疆地区臭氧柱浓度研究

利用臭氧监测仪（OMI）卫星反演数据,对2005~2018年新疆地区大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明：在时间变化上,2005~2018年,新疆地区大气臭氧柱浓度整体呈现逐渐上升趋势.在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在阿尔泰、塔城北部以及昌吉北部等区域;低值区集中于和田、巴音郭楞蒙古自治州和喀什的南部大部分地区.在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,冬季略高于秋季,但四季的臭氧柱浓度值呈现逐渐上升的趋势.稳定性分析表明：研究区域臭氧柱浓度整体呈现中部及南北部分散、东西部集聚的分布格局.自然因素中,气候因素、风场以及海拔均呈现显著正相关（P<0.01）;通过后向轨迹追踪发现,该区域西北和西部气流是臭氧外来的最主要输送路径,分别占总气流轨迹的78.59%、57.29%.人为因素中,臭氧柱浓度值与地区生产总值、煤炭消耗量、工业废气排放量及机动车保有量均表现出显著的正相关关系（P<0.05）.其中,挥发性有机物（VOC_s）主要来源于工业源,其次是交通源和居民源.总体来看,臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、VOC_s的排放及吸收性气溶胶是大气臭氧浓度变化的主导因素.     

北京市臭氧的时空分布特征

对2012年12月~2013年11月期间北京市35个自动空气监测子站的O3浓度进行分析,探讨北京市O3浓度的时间、空间分布特征,并对夏季的一次O3高浓度过程进行了分析.结果表明,北京市O3浓度在5~8月维持相对较高浓度,其他月份则维持较低浓度.整体来看,4类功能的监测站点中O3平均浓度由高到低分别是对照点及区域点、郊区环境评价点、城区环境评价点和交通污染监控点;O3浓度日变化呈单峰型分布,一般在15:00、16:00达到峰值;O3还呈现明显的"周末效应",即周末白天时段O3浓度大于工作日浓度.北京市O3浓度城区相对较低,周边区县相对较高,生态植被优良的东北部地区浓度最高.2013年6月3日北京市发生一次O3高浓度过程,在下午西南风的作用下,榆垡、丰台花园、奥体中心和怀柔监测站O3峰值出现的时间从南到北依次滞后,且怀柔站在20:00才出现峰值,体现了这次过程中存在明显的O3输送特征.     

基于OMI数据的中国中东部城市近地面臭氧时空分布特征研究

利用OMI卫星反演数据分析了2005—2014年中国中东部地区对流层臭氧变化趋势.结果表明,近10年来对流层臭氧总柱浓度混合比例较稳定,但近地面浓度明显增加,特别是在冬季臭氧上升速度达40%.同时分析了京津冀、长三角、珠三角地区10个重点城市的臭氧数据,发现京津冀地区的臭氧涨幅超过其他两个地区,其中,长三角地区臭氧混合比例最高,而珠三角地区相对较稳定.利用臭氧激光雷达和地面臭氧监测数据对卫星反演结果进行比较显示了较好的一致性,证明使用卫星反演的数据来研究长时间范围内近地层的臭氧变化是一种可行的方法.