应用元素碳示踪物法解析复杂排放源地区有机碳来源的局限性

元素碳示踪物法(The EC tracer method)因其简单易行被广泛应用于区分有机气溶胶的一次和二次来源.本文以源排放复杂的北京城区(冬夏两季)和山东长岛作为城市和偏远地区的代表,利用气溶胶质谱仪(AMS)和碳黑测定仪等多种仪器的观测结果,基于元素碳示踪物法估算了在这些地区二次源对有机碳的贡献,并将该结果和同观测受体模型正定矩阵因子分析(PMF)的结果进行比较.探讨了北京地区餐饮源和生物质燃烧源对元素碳示踪物法估算二次有机碳的影响.本研究指明了元素碳示踪物法基本假设在源复杂地区应用的局限性,利用该方法对二次有机气溶胶估算会因存在具有较高OC/EC比值的一次排放源,而有一定偏差(例如本论文10%~40%).该研究对其他的元素示踪物法的估算工作具有一定的借鉴意义.     

厦门市冬季大气PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

为探讨厦门市冬季大气PM_(2.5)含碳组成特征,于2014-12-10至2015-01-09同步采集了城区和郊区的PM_(2.5)样品。采用热光透射法分析了PM_(2.5)中OC、EC的质量浓度。结果表明,近年来厦门市PM_(2.5)、OC、EC的浓度表现出逐年降低的趋势。城区和郊区的OC平均浓度分别为9.77±1.87和9.17±2.42μg/m~3,EC平均浓度分别为1.87±0.73和2.43±1.10μg/m~3,与国内外其他城市相比,厦门市冬季大气PM_(2.5)中的OC、EC浓度均处于较低水平,人为引起的大气含碳成分污染相对较轻。城区和郊区的OC/EC值均大于2,SOC占OC比例分别高达34.96%、39.03%,厦门大气PM_(2.5)中的OC受到二次污染较严重。PM_(2.5)、OC、EC的分布规律表明,OC、EC受到了除天气条件以外的其他因素如OC和EC污染源种类、源强以及二次转化程度的影响。城区(R2=0.107 9)和郊区(R2=0.341 9)的OC与EC相关性不明显,初步判断厦门市冬季PM_(2.5)中OC和EC的来源较复杂,EC可能主要来自化石燃料和生物质不完全燃烧等一次排放源,OC则主要受到化石燃料燃烧和二次污染的影响,城区污染源还包括烹饪源以及生物质燃烧。     

京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源

为研究京津冀地区典型城市大气细颗粒物及其碳质组分的时空变化特征及来源,于2016年12月28日—2017年1月22日及2017年7月1—26日,对北京市与石家庄市PM_2.5（细颗粒物）及PM₁（亚微米颗粒物）进行采集,使用DRI（热光碳分析仪）检测PM_2.5与PM₁中ρ（OC）与ρ（EC）,并对其碳质组分来源进行分析.结果表明:①采样期间,冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（OC）均为石家庄市采样点远高于北京市采样点;冬季PM_2.5与PM₁中ρ（EC）均为石家庄市采样点高于北京市采样点,夏季则略有不同.②冬季污染日,北京市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）均为石家庄市采样点的1.08倍,PM_2.5与PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.14和1.12倍,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中ρ（EC）分别为北京市采样点的1.15和1.28倍;冬季重污染日,北京市采样点的ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为石家庄市采样点的1.03和1.04倍,PM_2.5和PM₁中的ρ（OC）分别为石家庄市采样点的1.23和1.22倍,石家庄市采样点PM_2.5和PM₁中的ρ（EC）分别为北京市采样点的1.03和1.16倍.夏季污染日,石家庄市采样点ρ（PM_2.5）与ρ（PM₁）分别为北京市采样点的1.16和1.30倍,PM_2.5与PM₁中ρ（OC）分别为北京市采样点的1.64和2.71倍,两个采样点ρ（EC）相近.③冬、夏两季PM_2.5与PM₁中ρ（SOC）/ρ（OC）均较高,冬季北京市采样点分别为48.09%和54.29%,石家庄市采样点分别为44.98%和48.09%,夏季北京市采样点分别为48.47%和61.50%,石家庄市采样点分别为61.52%和63.55%,表明SOC更易富集于亚微米粒子中.④冬季北京市和石家庄市两个采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分均主要来源于生物质燃烧、燃煤和机动车尾气;夏季北京市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于机动车尾气,石家庄市采样点PM_2.5与PM₁中碳质组分主要来源于燃煤和机动车尾气.研究显示,北京市和石家庄市两个采样点大气细颗粒物及其碳质组分浓度存在时空分布和污染来源差异.      

模拟评价亚硝化-厌氧氨氧化生物膜工艺中氧的消耗

前期模拟研究显示,溶解氧是控制亚硝化-厌氧氨氧化生物膜工艺的关键因子.因此,作为一个设计参数,曝气量在工程上便显得尤为重要.生物膜工艺曝气量取决于发生在生物膜内各种反应(硝化、常规反硝化及厌氧氨氧化)的耗氧与氧补偿以及生物膜的厚度等.由于在生物膜内存在着基质扩散梯度,所以,通过试验方法确定净耗氧量十分困难,甚至难以实现.正因如此,数学模拟技术被用来评价这一在工艺设计和运行管理中具有实际意义的问题.模拟试验结果显示,不同的工艺及生物膜参数会导致不同的耗氧曲线.这些信息有助于亚硝化-厌氧氨氧化生物膜工艺的设计及运行.     

重庆市北碚城区气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征

为了研究重庆市北碚城区大气碳质气溶胶组分的污染特征,于2014年3月~2015年2月采用安德森采样器采集大气颗粒物样品,用DRI Model 2001 A热光碳分析仪测定其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.结果表明,北碚城区PM_(2.1)和PM_(9.0)中OC和EC的年平均浓度分别为(16.3±7.6)、(1.8±0.7)和(25.0±9.7)、(3.2±1.3)μg·m-3.在PM_(2.1)中,OC和EC均呈现出冬春季大于夏秋季的季节变化特征,而PM_(9.0)中OC呈现出夏春季大于冬秋季,EC呈现出冬春季大于夏秋季的季节变化特征.对全年OC和EC的粒径进行分析,发现OC在整个粒径上呈现"双峰型"分布,其中细粒子段峰值位于0.43~0.65μm粒径段,粗粒子段峰值位于4.7~5.8μm粒径段;EC呈现出"三峰型"分布,其中细粒子段峰值位于0.43~0.65μm粒径段,粗粒子段峰值位于4.7~5.8μm粒径段,同时2.1~3.3μm粒径段也出现一个明显峰值.对OC和EC进行相关性分析并对PM_(2.1)中的SOC进行估算,发现北碚城区全年SOC浓度为(6.3±5.9)μg·m-3,占全年OC的33.5%±22.6%,且OC和EC显著相关.最后对北碚城区大气气溶胶的污染来源进行分析,发现污染主要来源于汽油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.     

济南市机动车排气污染特征及对市区PM2.5的影响

从济南市机动车年检线上利用稀释通道方法采集了小型汽油车、中型汽油车、中型柴油车和大型柴油车4类机动车排气载带PM_(2.5),分析测量了样品中水溶性离子、金属元素、有机C(OC)和元素C(EC)的含量,明确了济南市机动车排气的化学组分特征,得到了济南市机动车排气污染现状以及排放特征.计算了4类机动车排气载带颗粒物的OC/EC值,小型汽油车、中型汽油车、中型柴油车和大型柴油车排气载带颗粒物中OC/EC值分别为15.79、4.34、1.93和0.39,其中小型汽油车、中型汽油车的OC/EC值均大于2,表明汽油车的尾气大于柴油车的尾气污染.而小型汽油车OC/EC值高达15.79,说明小型汽油车尾气中存在严重的二次污染.金属元素特征分析表明Ti、Mn、Fe、Al在济南市机动车尾气颗粒物PM_(2.5)中含量较高,尤其是Mn和Ti,因此,这4种金属元素可作为济南市机动车尾气源的标志元素.PMF模型解析表明,机动车排气源对济南市环境空气PM_(2.5)的贡献率为17.5%,由此可以通过控制济南市小、中型汽油机动车数量、改善油品和改善机动车排气系统来降低对PM_(2.5)的贡献率,从而减少市区空气中PM_(2.5)的浓度.     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

Development of a standardized in vitro approach to evaluate microphysical, chemical, and toxicological properties of combustion-derived fine and ultrafine particles

Ultrafine particles represent a growing concern in the public health community but their precise role in many illnesses is still unknown. This lack of knowledge is related to the experimental difficulty in linking their biological effects to their multiple properties, which are important determinants of toxicity. Our aim is to propose an interdisciplinary approach to study fine(FP) and ultrafine(UFP) particles, generated in a controlled manner using a mini CAST(Combustion Aerosol Standard) soot ...     

民用燃料燃烧碳质组分及VOCs排放特征

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,对燃烧产生的颗粒物及气体样品进行采集,采用Model 2001A热/光碳分析仪对不同粒径段颗粒物中的有机碳、元素碳进行测定,采用AgilentGC-MS 5977/7890B气质联用仪对燃烧烟气中的挥发性有机物进行分析.研究表明：除蜂窝煤OC、EC的排放因子在2.5~10μm粒径范围内达到最大,其他8种固体燃料燃烧产生的OC、EC的排放因子最大值均在0~2.5μm粒径范围内.薪柴（栗树枝、桃树枝、松木）、秸秆（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗）和民用煤（蜂窝煤、烟煤）3类物质燃烧排放VOCs的物种分类差异较大.薪柴和民用煤燃烧排放的卤代烃以及含氧有机物的质量分数明显高于秸秆的质量分数;在同一类别中VOCs物质分布趋势一致.3种薪柴平均总VOCs的排放系数为2.02g/kg,4种秸秆平均总VOCs的排放系数为6.89g/kg,2种民用煤平均总VOCs的排放系数为2.03g/kg,秸秆类的排放因子最大.玉米芯、玉米秆、黄豆秆和草梗的臭氧生成潜势较高,而栗树枝、桃树枝、松木、烟煤以及蜂窝煤的臭氧生成潜势较低,且分布类似.烯烃类、烷烃类、芳香烃类是固体燃料燃烧臭氧生成潜势贡献较大的VOCs物质.