轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

深圳市机动车PM_(2.5)排放因子隧道测试研究

为深入了解深圳市机动车排放PM2.5化学特性,选取深圳具有代表性的城市隧道进行机动车排放因子测试。通过连续8 d的监测,获得隧道内PM2.5质量、EC、OC的浓度、交通参数、气象参数等实测数据。利用单程隧道活塞效应计算出隧道内机动车排放PM2.5质量、EC、OC的平均排放因子,分别为64.0,9.68,20.2 mg(/km.辆)。隧道内OC/EC的值在0.32~0.74之间,平均为0.52,表明深圳市机动车对PM2.5的排放,柴油车起主要作用。对塘朗山隧道与国内外其他隧道实验的测定结果进行比较,结果显示PM2.5质量的平均排放因子高低与机动车组中重型车所占比例大小规律一致,说明机动车组中重型车比例是城市控制机动车PM2.5排放的主要因素。利用线性回归分别计算重型车、轻型车对PM2.5质量、EC、OC的排放因子,经分析重型车为深圳市机动车尾气排放控制的重点,尤其是重型柴油车。     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

国Ⅰ～国Ⅲ重型柴油车尾气PM_(2.5)及其碳质组分的排放特征

机动车排放是大气PM2.5污染的主要来源之一,而在机动车排放的PM2.5中,约80%以上来自重型柴油车.为了研究重型柴油车尾气PM2.5及其碳质组分的排放特征,本研究基于车载排放测试系统(PEMS),对7辆不同排放阶段的重型柴油车进行了尾气PM2.5采样分析,并进一步分析了PM2.5中的OC和EC组分.结果显示,从国Ⅰ到国Ⅲ阶段,重型柴油车PM2.5排放因子分别为(0.466±0.300)g·km-1、(0.112±0.025)g·km-1和(0.056±0.034)g·km-1,表明随着排放标准的加严,测试车辆的尾气PM2.5排放因子呈现显著的下降趋势.行驶工况对重型柴油车尾气PM2.5及其碳质组分排放存在较大影响,PM2.5排放因子在高速和市区工况下相对较高,而在市郊工况下则较低;OC和EC的比值在市区工况下为(2.86±1.07)∶1,而在市郊和高速工况下为(0.97±0.49)∶1.     

西安城区大气PM_(2.5)中有机碳与元素碳的污染特征

为研究西安市夏、秋、冬3季大气细颗粒物中碳组分的污染变化规律,于2013年夏、秋、冬3季在西安市明城墙内采集大气中的PM2.5样品,测定了样品中的有机碳和元素碳的含量。结果显示,PM2.5中OC和EC的季节平均浓度冬季最高,秋季次之,夏季最低。OC/EC的比值在夏、秋、冬3季均超过2.0,说明采样期间夏、秋、冬3季均存在二次污染。OC/PM2.5的比值夏秋两季差异较小,冬季明显高于夏秋两季;EC/PM2.5的比值在夏、秋、冬3季的变化不大。OC和EC的相关性:夏季秋季冬季。OC与PM2.5的相关程度冬季秋季夏季,且随季节更替变化明显;EC与PM2.5的相关性:秋季夏季冬季。即随着季节变化PM2.5浓度水平整体升高、污染加重时,PM2.5中的OC所占比例明显升高,EC比较稳定,说明受人为影响的二次排放为主要成分的OC对PM2.5贡献更大。     

中国北部湾地区夏季大气碳气溶胶的空间分布特征

于2009年8月在北部湾地区的南宁、钦州、防城港、北海、湛江、茂名、海口、洋浦、东方等9个城市的城区和郊区同步采集PM2.5样品,采用热光反射碳分析仪分析得到有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的质量浓度,对OC、EC浓度水平、空间分布及其可能的来源进行分析.结果表明,观测期间北部湾9个城市PM2.5、OC和EC的浓度均值分别为(38.4±17.7)、(9.2±2.6)和(1.9±1.1)μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)占PM2.5质量的56.8%.北部湾地区夏季OC主要来源于生物质燃烧和二次生成的有机碳(secondary organic carbon,SOC),EC主要来源于机动车和工业排放.     

气溶胶OCEC切割点确定方法改进及应用

用MOUDI采样器分级(0.18～18μm,8级)采集北京(BD)及美国亚特兰大(GT)2011年7、8月大气气溶胶样品,测定有机碳(OC)及元素碳(EC).结果表明,由于石英膜结构在灼烧过程中变化,空白膜激光值在OCEC分析过程会随温度改变而变化,且整体呈下降趋势,扣除空白膜激光值变化后手动确定切割点,即激光校正切割可以提高切割点准确性.采用激光校正切割法得到的OC、EC浓度及粒径分布与有氧无氧切割法不同.一些样品切割点出现在通氧前,原因可能是气溶胶中金属等可在无氧环境中催化氧化EC或受热后分解、变色的吸光物质含量较高等.GT气溶胶碳质组分浓度低于BD,且除GT采样点EC外,均呈双峰分布.BD及GT两个采样点OC浓度在0.56～1.0μm、3.2～5.6μm两个粒径段出现峰值,采样期间BD峰值浓度分别为(2.82±1.59)μg.m-3、(1.95±0.76)μg.m-3,GT峰值浓度分别为(1.28±0.41)μg.m-3、(0.64±0.19)μg.m-3.BD采样点EC浓度峰值出现在1.0～1.8μm、3.2～5.6μm,分别为(0.32±0.24)μg.m-3、(0.26±0.19)μg.m-3.GT采样点EC呈三峰分布,集中于粒径更小的气溶胶中,粒径为0.18～0.56μm气溶胶中EC含量占总采样粒径段44.6%.GT采样点OC、EC浓度均较BD更集中于积聚模态,原因可能为夏季GT主要污染源是机动车尾气排放,而BD存在较多工业活动等排放.     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

天津市EC和OC气溶胶排放源的估算

通过调研天津市污染源,在原有NO_x,SO₂,NMVOC,CO,NH₃,PM₁₀和PM2.5等污染物的基础上,从工农业生产和居民生活方面计算了天津市各行业、各区县的元素碳(EC)和有机碳(OC)排放量,对天津市2003年大气污染源排放清单进行了发展和补充. 结果表明:天津市2003年EC排放量为1.30×104 t,OC为2.40×104 t. 从排放源的行业分布来看,燃煤源是天津市EC和OC的重要排放源,对EC和OC排放量的贡献均为42%. 移动源与秸秆燃烧也是较大排放源,移动源对EC和OC排放量的贡献分别为43%和35%,秸秆燃烧对EC和OC的贡献分别为15%和23%. 炼焦、钢铁行业是EC和OC的主要工业源,炼焦行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的47%和23%,钢铁行业的EC和OC排放量分别占工业源排放量的24%和18%. 2003年天津市区对EC和OC的贡献均高于其他区县,其次,武清区、塘沽区对2种污染物的贡献也很高. 民用源的EC排放量在PM_2.5中占33.7%. 集中供热的OC排放量在PM_2.5中占67.6%,在各行业中最高. EC和OC排放量在PM2.5中所占比例最高的区域均在市区,最高值分别为25.0%和43.3%,其次是大港区和塘沽区.秸秆燃烧和移动源的估算误差较小,工业燃煤源的估算误差较大. 秸秆燃烧的正负误差分别为+18%和－16%,工业燃煤源的正负误差分别为+300%和－50%.      

青藏高原东缘冬季PM2.5中碳组分特征和来源解析

于2017年冬季12月13—21日在青藏高原东缘理塘地区分昼夜采集PM_2.5样品,并用DRI2001A热光碳分析仪测定了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,研究青藏高原PM_2.5中碳组分的化学特征及主要来源,以期为理塘地区制定污染排放政策提供参考。结果表明,2017年冬季青藏高原东缘理塘地区PM_2.5平均质量浓度为44.34μg·m^?3,OC和EC的质量浓度为12.72μg·m^?3和3.85μg·m^?3,分别占PM_2.5质量浓度的29.61%和8.96%。通过经验公式,计算得到总碳气溶胶(TCA)质量浓度为24.20μg·m^?3,占PM_2.5的54.84%,说明碳质气溶胶对青藏高原东缘理塘地区PM_2.5有着十分重要的贡献。OC和EC在白天和夜间都有较高的相关性(相关系数分别为0.74和0.91),表明OC和EC的来源基本一致,受燃烧源影响较大。其中白天的相关系数低于夜间,说明青藏高原东缘理塘地区白天碳组分来源相对复杂。昼夜浓度对比显示,青藏高原东缘理塘地区PM_2.5白天和夜间的质量浓度分别为53.88μg·m^?3和33.44μg·m^?3,OC和EC浓度白天高于夜间,表明白天人为排放相对较高。冬季观测期间,PM_2.5中二次有机碳(SOC)昼夜浓度分别为1.11μg·m^?3和3.03μg·m^?3,分别占OC质量浓度的7.09%、26.59%,表明青藏高原东缘理塘城区白天碳组分主要为一次源。利用PMF 5.0软件对理塘城区碳组分进行进一步的解析,结果显示燃煤和生物质燃烧的混合源对总碳(TC)的贡献高达47.84%,占比最高;其次是汽车尾气和柴油车尾气源,贡献率分别为28.62%和23.54%。