森林生物质燃烧烟尘中的有机碳和元素碳

选取10种乔木制备风干树枝、新鲜树枝两种类型的样品,通过自制的生物质燃烧装置模拟阴、明燃两种燃烧方式燃烧制备的树枝样品,采集排放的烟尘,并使用DRI2001A热/光分析仪测定样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果表明,风干树枝明燃排放烟尘中OC的排放因子(EFOC)、EC的排放因子(EFEC)、PM的排放因子(EFPM)均值分别为6.8、2.1、16.5g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.5、11.1、130.9 g·kg-1;新鲜树枝明燃排放烟尘中EFOC、EFEC、EFPM均值分别为13.6、3.3、30.5 g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.6、9.6、125.6 g·kg-1.树枝(风干树枝、新鲜树枝)阴燃时EFOC、EFEC、EFPM均高于明燃时,在明燃(高温度)条件下含水率与树枝燃烧时EFOC、EFEC、EFPM是呈正相关关系.树枝燃烧烟尘中OC、EC、TC(TC=OC+EC)占PM的百分比约为45%、10%、55%,乔木树枝阴燃排放烟尘中OC的质量分数高于明燃,EC的质量分数低于明燃.新鲜树枝排放烟尘中OC的质量分数高于风干树枝,EC的质量分数低于风干树枝.风干树枝明燃条件下OC/EC的均值为3.3(2.5~5.2),阴燃条件下均值为5.2(4.3~6.3);新鲜树枝明燃条件下OC/EC的均值为4.1(3.1~5.3),阴燃条件下均值为6.2(4.2~8.4),乔木树枝阴燃时OC/EC的值高于明燃,含水率高的乔木树枝(新鲜树枝)燃烧排放烟尘中OC/EC的值高于含水率低的树枝(风干树枝).风干树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.985,新鲜树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.915,含水率不同的乔木树枝(风干树枝、新鲜树枝)在不同燃烧条件下(明燃、阴燃)排放烟尘中OC与EC都具有良好的相关性.     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

上海中心城区冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳组成变化特征

采样分析了上海中心城区冬季2009年1月-2月PM2.5中有机碳和元素碳组分,并对其污染和变化特征进行了分析。监测分析结果表明,中心城区范围内OC、EC质量浓度空间分布无明显差异;OC、EC是PM2.5的重要组成部分,其在PM2.5中的质量分数分别为8.88%、1.49%;ρ(OC)/ρ(EC)比值较高,为5.73,且存在一定程度的二次有机污染;OC质量浓度和EC质量浓度有着很好的相关性,二者一定程度上有着相同的源;春节前后,TC浓度变化(即OC+EC)呈现明显的假日效应,机动车排放是TC的重要来源之一。     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

气溶胶OCEC切割点确定方法改进及应用

用MOUDI采样器分级(0.18～18μm,8级)采集北京(BD)及美国亚特兰大(GT)2011年7、8月大气气溶胶样品,测定有机碳(OC)及元素碳(EC).结果表明,由于石英膜结构在灼烧过程中变化,空白膜激光值在OCEC分析过程会随温度改变而变化,且整体呈下降趋势,扣除空白膜激光值变化后手动确定切割点,即激光校正切割可以提高切割点准确性.采用激光校正切割法得到的OC、EC浓度及粒径分布与有氧无氧切割法不同.一些样品切割点出现在通氧前,原因可能是气溶胶中金属等可在无氧环境中催化氧化EC或受热后分解、变色的吸光物质含量较高等.GT气溶胶碳质组分浓度低于BD,且除GT采样点EC外,均呈双峰分布.BD及GT两个采样点OC浓度在0.56～1.0μm、3.2～5.6μm两个粒径段出现峰值,采样期间BD峰值浓度分别为(2.82±1.59)μg.m-3、(1.95±0.76)μg.m-3,GT峰值浓度分别为(1.28±0.41)μg.m-3、(0.64±0.19)μg.m-3.BD采样点EC浓度峰值出现在1.0～1.8μm、3.2～5.6μm,分别为(0.32±0.24)μg.m-3、(0.26±0.19)μg.m-3.GT采样点EC呈三峰分布,集中于粒径更小的气溶胶中,粒径为0.18～0.56μm气溶胶中EC含量占总采样粒径段44.6%.GT采样点OC、EC浓度均较BD更集中于积聚模态,原因可能为夏季GT主要污染源是机动车尾气排放,而BD存在较多工业活动等排放.     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

中国北部湾地区夏季大气碳气溶胶的空间分布特征

于2009年8月在北部湾地区的南宁、钦州、防城港、北海、湛江、茂名、海口、洋浦、东方等9个城市的城区和郊区同步采集PM2.5样品,采用热光反射碳分析仪分析得到有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的质量浓度,对OC、EC浓度水平、空间分布及其可能的来源进行分析.结果表明,观测期间北部湾9个城市PM2.5、OC和EC的浓度均值分别为(38.4±17.7)、(9.2±2.6)和(1.9±1.1)μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)占PM2.5质量的56.8%.北部湾地区夏季OC主要来源于生物质燃烧和二次生成的有机碳(secondary organic carbon,SOC),EC主要来源于机动车和工业排放.     

深圳市机动车PM_(2.5)排放因子隧道测试研究

为深入了解深圳市机动车排放PM2.5化学特性,选取深圳具有代表性的城市隧道进行机动车排放因子测试。通过连续8 d的监测,获得隧道内PM2.5质量、EC、OC的浓度、交通参数、气象参数等实测数据。利用单程隧道活塞效应计算出隧道内机动车排放PM2.5质量、EC、OC的平均排放因子,分别为64.0,9.68,20.2 mg(/km.辆)。隧道内OC/EC的值在0.32~0.74之间,平均为0.52,表明深圳市机动车对PM2.5的排放,柴油车起主要作用。对塘朗山隧道与国内外其他隧道实验的测定结果进行比较,结果显示PM2.5质量的平均排放因子高低与机动车组中重型车所占比例大小规律一致,说明机动车组中重型车比例是城市控制机动车PM2.5排放的主要因素。利用线性回归分别计算重型车、轻型车对PM2.5质量、EC、OC的排放因子,经分析重型车为深圳市机动车尾气排放控制的重点,尤其是重型柴油车。     

成都市国Ⅲ柴油车PM_(2.5)表面形貌与碳质组分研究

柴油车排放的细颗粒物是机动车PM2.5的主要来源,其组成复杂,对人体健康有较大危害。为研究成都地区国Ⅲ柴油车的PM2.5排放特征和碳质组分特征,采用便携式车载测试装置对成都地区重型柴油车(HD)、中型柴油车(MD)和轻型柴油车(LD)进行了尾气PM2.5采样,研究了PM2.5排放因子、表面形貌及碳质组分。结果表明:1)HD、MD和LD的PM2.5排放因子分别为0.12,0.04,0.03 g/km;2)颗粒物表面都深褐色或黑色,粒径主要分布在100~300 nm之间,以积聚模态为主;3)碳质组分是柴油车颗粒物的主要成分,其质量分数在68%~75%之间,HD、MD和LD的PM2.5中OC/EC分别为2.93、2.88和3.10,OC的主要成成分为OC1,EC的主要成分为EC1。     

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.