兰-白城市群主要大气污染物网格化排放清单及来源贡献

甘肃兰-白城市群为我国西北地区重要的重工业基地,大气污染物排放总量较大.研究高空间分辨率的污染物排放清单对于区域空气质量预报预警、减排方案模拟研究及大气污染防治等具有重要的科学意义.本文以兰州和白银为主要研究区域,基于研究区域污染源排放及统计年鉴等数据资料,建立了兰（2015年）-白（2016年）城市群7种（类）主要大气污染物网格化排放清单,并对其空间排放特征以及排放源贡献进行了详尽地讨论分析.结果表明,兰-白城市群7种主要污染物年排放量分别为：NO_x 2.22×10⁵ t、NH₃ 4.53×10⁴ t、VOCs 7.74×10⁴ t、CO 5.62×10⁵ t、PM₁₀ 4.95×10⁵ t、PM_2.5 1.91×10⁵ t和SO₂ 1.37×10⁵ t.其中CO的排放量最大,NH₃的排放量最小.本清单与北大和清华MEIC清单对比结果表明,交通源排放3个清单一致性较高,CO排放总量和其工业源排放与北大和清华MEIC清单排放源相差30%~40%,推测原因主要为清单计算过程中排放因子、分辨率和数据年份的差异.本清单网格化空间分布显示除NH₃外的其他6种（类）污染物,排放主要集中在市区,排放源中工业非燃烧过程源均为最大贡献占比,NH₃的主要贡献源是氮肥的施用及禽畜排放,其污染分布受耕地分布等因素影响较大.因此,减少工业非燃烧过程源、整合优质高效电力供应、使用清洁能源、严格控制工地扬尘、工业粉尘和做好城区绿化等,能有效地降低兰-白城市群NO_x、VOCs、CO、PM₁₀、PM_2.5和SO₂这6种（类）主要污染物的排放.NH₃的减排则主要可从控制氮肥的使用及减少禽畜排放两方面考虑.本研究还利用蒙特卡洛法分析了排放清单的不确定性,NH₃的不确定性最大为-31%~30%,CO的不确定性最小为-18%~16%,清单整体可信度较高.     

通过式固相萃取/超高效液相色谱-串联质谱法测定蔬菜中18种农药残留

建立了超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS;MS)快速测定蔬菜中18种农药残留的方法.样品经乙腈提取后,经Oasis PRiME HLB固相萃取柱净化,采用ACQUITY UPLC HSS T3 C18(50 mm×2.1 mm,1.8μm)色谱柱进行分离,以0.1%甲酸水溶液和乙腈作为流动相进行梯度洗脱.采用电喷雾电离源、正离子模式下以多反应监测(MRM)进行定性和定量分析.结果表明,18种农药在0.5—50μg·L^-1范围内线性关系良好(r2>0.995),方法最低检出限为0.4—1.5μg·kg^-1,最低定量限为1.4—5.0μg·kg^-1.在韭菜、芹菜、番茄、白菜基质中,5、10、50μg·kg^-1添加水平下的加标回收率为60.2%—126.9%,相对标准偏差(RSD)为0.4%—21.6%(n=3).     

闽西南土壤-水稻系统重金属生物可给性及健康风险

结合简单的生物可给性提取法（SBET）与健康风险评价模型,研究了闽西南农田土壤-水稻系统中重金属的生物可给性及健康风险.结果表明,闽西南农田土壤和稻米中部分重金属已存在富集.土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量分别在32.4%、15.5%、14.1%和12.7%的区域超过农用地土壤污染风险筛选值（GB 15618-2018）.研究区稻米从土壤中富集重金属的能力为Cd > Zn > Cu > Ni > Hg > As > Cr > Pb.土壤和稻米中各重金属的生物可给性差异较大,且稻米中各重金属的生物可给性均大于土壤中对应重金属的生物可给性,稻米中重金属相对于土壤更容易被人体吸收.重金属对成人和儿童的综合非致癌风险指数（HI）分别为2.71和4.06,可能存在非致癌风险;重金属对成人和儿童的综合致癌风险指数（TCR）分别为1.42×10^-3和5.28×10^-4,可能存在致癌风险.非致癌风险主要由As贡献,而致癌风险主要由Cd贡献.重金属对儿童的非致癌风险高于成人,而致癌风险低于成人,可能与生理特征、暴露期限和饮食摄入量等有关.通过食物经口摄入可能是该地区土壤-水稻系统中重金属产生健康风险的主要途径,在重金属健康风险管理中应重点关注饮食暴露途径的风险.     

工程规模长填龄渗滤液膜生物-纳滤组合设施各单元污染物去除效能

填埋场渗滤液性质复杂,普遍采用生物处理与深度处理多单元串联工艺;但是,因缺乏对工程运行规模中各单元污染物处理贡献的评估数据,使优化单元组合方式缺少理论依据.因此,本文采用常规和荧光光谱指标结合的方法,对以采用"膜生物反应器（membrane biological reactor,MBR）+纳滤（nanofiltration,NF）"工艺、处理能力800 m³·d^-1的工程设施为对象,分析该组合工艺各单元对长填龄渗滤液处理贡献;同时,利用三维荧光-平行因子分析方法（excitation emission matrix fluorescence spectroscopy-parallel factor,EEM-PARAFAC）评估渗滤液中溶解性有机物（dissolved organic matters,DOM）性质的变化.结果表明,生物处理阶段对溶解性氮（dissolved nitrogen,DN）去除贡献率为74.7%,其中一级反硝化单元对DN去除贡献率为54.6%,外置式超滤单元对溶解性化学需氧量（dissolved chemical oxygen demand,sCOD）和溶解性碳（dissolved oganic carbon,DOC）降低贡献率分别为92.2%和93.3%,纳滤单元可有效去除重金属和盐分,但能力有限.通过追踪长填龄渗滤液DOM变化发现,一级反硝化单元可去除长填龄渗滤液中75.4%的类蛋白物质,超滤单元主要截留亲水性较高的DOM,而高芳香性的腐殖质主要通过纳滤截留,腐殖化程度越高截留效果越好.研究结果提示,处理长填龄渗滤液时,MBR工艺生物处理单元可适当简化,超滤单元则应预防堵塞.     

广西典型岩溶区农田土壤-作物系统Cd迁移富集影响因素

为揭示岩溶区农田土壤-作物系统Cd迁移富集主要影响因素,选择广西典型岩溶区根系土-水稻籽实Cd含量及土壤pH值、有机质（OM）、氧化物含量和质地数据,通过Spearman相关性分析和主成分分析（PCA）,开展了土壤理化性质对土壤和水稻籽实Cd含量的影响研究.结果表明,相比于全国土壤背景基准值,研究区土壤中总氧化铁（TFe₂O₃）、三氧化二铝（Al₂O₃）和氧化锰（MnO）相对富集,平均含量分别为20.2%、19.0%和0.2%,且区内广泛发育Fe-Mn结核;而二氧化硅（SiO₂）相对亏损,平均含量为41.0%,呈现出典型的"脱硅富铝铁"特征,表明研究区土壤经历了较强烈的风化淋溶作用.相关性分析结果显示,土壤TFe₂O₃和MnO含量分别与土壤总Cd含量和残渣态Cd百分比呈显著的正相关性,与有效态Cd含量、水稻籽实Cd含量和Cd的生物富集系数（BCF）呈显著的负相关性.PCA分析结果也显示,土壤TFe₂O₃和MnO含量是影响土壤-作物系统Cd迁移富集的主要因素,而土壤pH值、OM和Al₂O₃含量等影响程度较小,SiO₂含量和土壤质地间接地影响土壤-作物系统Cd的迁移富集.综合研究认为,土壤在交替氧化和还原条件下所形成的新生体Fe-Mn结核对Cd具有较强的吸附和固定作用,导致Cd在残渣态中相对富集,降低了土壤Cd的活动性,因此Fe-Mn结核是研究区土壤Cd生物有效性的主要影响因素.     

磁絮凝-吸附技术对黑臭水体中浊度、氨氮和总磷的去除效果及机理

采用磁絮凝-吸附技术开展了同步去除黑臭水体浊度、氨氮和总磷(TP)实验.在磁絮凝阶段,通过聚合硫酸铁(PFS)、磁粉(MPs)和聚丙烯酰胺(PAM)复配使用,利用电荷中和作用去除浊度和TP;同时,利用化学吸附沉淀去除TP;在此阶段中,当PFS、MPs、PAM的投加量分别为16.00、100.00、2.20 mg·L-1...     

HPLC-DAD-CAD法同时测定川佛手中5个成分的含量

建立高效液相色谱-二极管阵列检测器-电雾式检测器(HPLC-DAD-CAD)法同时测定川佛手中香叶木苷、橙皮苷、5,7-二甲氧基香豆素、柠檬苦素和诺米林等5个成分含量的方法.研究结果表明,川佛手中香叶木苷、橙皮苷、5,7-二甲氧基香豆素、柠檬苦素和诺米林分别在106.6—533 ng(r=0.9998)、102.4—512 ng (r=0.9999)、103.0—515 ng (r=0.9999)、82.2—411 ng (r=0.9996)、127.6—638 ng(r=0.9994)范围内线性关系良好,平均加样回收率分别为105.04%、107.19%、98.39%、105.01%、94.33%,RSD值分别为1.96%、1.67%、2.72%、2.39%、0.45%.8批样品中橙皮苷、香叶木苷、5,7-二甲氧基香豆素、柠檬苦素和诺米林的百分含量分别为0.026%-0.168%、0.036%-0.081%、0.064%-0.256%、0.016%-0.084%、0.06 8%-0.116%.建立的HPLC-DAD-CAD测定5个成分含量的方法稳定可靠,重复性好,可为川佛手的质量控制...