霾过程大气消光系数时间序列混沌特性分析

霾是气溶胶与特定多尺度过程（大气边界层、天气和气候过程以及大气化学过程）复杂相互作用的结果 .利用成都市2015—2017年地面能见度、PM2.5质量浓度和相对湿度的逐时观测数据,通过Koschmieder’s公式反演了研究时段内6次霾过程大气消光系数时间序列.在分析霾过程统计特征基础上,基于相空间重构理论,分别计算了6次霾过程大气消光系数时间序列的最佳嵌入维数m和最佳延迟时间τ,探讨了不同时间序列非线性特征量（饱和关联维数、Kolmogorov熵以及最大Lyapunov指数）的指示意义.结果表明,霾过程大气消光系数为（1.83±0.77）km-1,其中轻微霾及轻度霾、中度霾和重度霾的样本占比分别为34.2%、20.8%和45.0%.霾过程大气消光系数时间序列有弱混沌特性,对应的最大可预报时间尺度介于7～25 h.上述成果深化了对霾系统演化不确定性的认知,并为霾过程大气消光系数预报及演化机理的后续研究奠定了基础.     

天津大气稳定度特征及基于湍流扩散系数优化的空气质量数值模拟研究

空气质量模式中湍流引起的垂直混合与湍流扩散系数K密切相关.为避免针对强稳定边界层计算中可能出现“无湍流大气”(即K=0)的异常结果,模式通过预设最小湍流扩散系数Kzmin,定义了K值的下限.检验表明天津空气质量模式整体模拟效果较好,但02:00—08:00存在系统性偏高的问题.针对这一问题,本文在天津大气稳定度特征分析和模式评估基础上,利用气象塔和系留获取真实湍流扩散系数,试验性修正重污染期间Kzmin取值,以期探索提升稳定层结条件下天津空气质量模式PM_2.5模拟能力.结果表明：天津不同大气层结稳定度占比分别为4.91%(强不稳定)、9.33%(不稳定)、18.86%(弱不稳定)、50.29%(中性)、13.00%(较稳定)和3.61%(稳定).大气稳定条件下PM_2.5浓度(62.6μg·m^-3)相较不稳定和中性条件(38.8μg·m^-3)升高61.3%,02:00—08:00稳定大气层结占比显著提升(28.2%),模式对该时段PM_2.5浓度模拟存在系统性高估现象(9.3%)....     

降水过量氘指示的北极冬季海冰消融及水汽变化

在全球变暖背景下,持续减少的海冰正在通过降水和蒸发改变着北极水循环。降水同位素及其过量氘参数（d）作为水循环示踪剂对北极水文气候变化研究具有重要帮助,但由于观测资料匮乏,目前有关北极水循环的同位素示踪研究鲜有报道。本文以冬季海冰主要消融区——巴伦支—格陵兰海（BGS）为例,调查了BGS冬季降水d值与海冰和大气环流的关系。结果表明：BGS降水d值与海冰范围呈显著正相关,而与巴伦支—喀拉海（BKS）反气旋指数呈显著负相关。BGS降水d主要受海冰变化导致的局地蒸发控制,当海冰减少时,局地蒸发水汽增加,贡献了更多低d的降水。增强的BKS反气旋通过绝热下沉增温和向极的水热输送,加强了BGS海冰消融与局地蒸发,降低了降水d值;而较低纬地区输送水汽以高的d值为特征,其对BGS降水的直接贡献有限。该项研究从同位素的视角厘清了局地蒸发与较低纬地区水汽输送对北极降水的相对重要性,不仅有助于理解海冰减少对北极水循环的影响,也对北极古气候重建具有重要启示。     

2017年春季常州HONO观测及对大气氧化能力影响的评估

本研究于2017年4月在江苏省常州市环境监测中心使用一套基于湿化学法的仪器对大气中的HONO进行了实时在线观测,HONO浓度范围在0.2～13.9μg·m~(-3)之间,平均值为(2.9±2.3)μg·m~(-3);同时,对O_3、 HCHO、 VOCs、光解频率以及气象参数进行了同步监测.利用MCM箱体模式模拟得到白天·OH浓度最大值范围在1.0×10~6～1.4×10~7个·cm~(-3)之间.同时结合观测结果与模式模拟结果计算了HONO、 O_3、 HCHO和H_2O_2的光解以及烯烃臭氧化反应对·OH的生成速率,定量表征大气氧化性,揭示了这5种来源对大气氧化能力的影响:整体上O_3光解(46.4%)HONO光解(41.1%)烯烃臭氧化反应(10.9%)HCHO光解(1.5%)H_2O_2光解(0.1%);清晨时HONO光解对·OH生成起主要作用,之后随着O_3浓度的增加,O_3光解对·OH的贡献占主导地位;在17:00之后,由于太阳光解频率显著降低,烯烃臭氧化反应对·OH生成有主要贡献;甲醛与过氧化氢的光解对·OH的贡献可忽略.     

我国PCDD/Fs网格化大气排放清单

PCDD/Fs排放清单是进行PCDD/Fs控制、环境归趋行为研究和健康风险评估的基础.本研究基于我国官方发布的2004年各行业PCDD/Fs排放清单的基础上,结合联合国环境规划署(UNEP) 2013年发布的最新《鉴别及量化PCDD/Fs类排放标准工具包》中PCDD/Fs排放因子,估算了我国2016年各省各行业PCDD/Fs大气排放量,并结合各行业网格化指代数据,建立了我国PCDD/Fs大气网格化排放清单(1/4°×1/4°经纬度),最后利用蒙特卡洛模型分析了清单的不确定性.结果表明,2016年我国PCDD/Fs大气排放量(以TEQ计,下同)为10 366 g,与2004年相比增加了约2倍.从排放行业来看,金属生产是我国大气中PCDD/Fs的主要来源,2016年排放量为5 333 g,其次为垃圾焚烧(2 469 g),供热和发电(1 290 g)和矿物产品生产(933 g),以上4个行业排放量占我国PCDD/Fs大气总排放的97%.从空间来看,我国大气PCDD/Fs排放主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区,其中京津冀和长三角地区PCDD/Fs排放主要来自钢铁生产,珠三角地区主要来自垃圾焚烧.     

《大气污染防治行动计划》实施的环境健康效果评估

为了定量评估《大气十条》实施带来的环境健康效益,本文首先依据PM_(2.5)浓度和人口数据,分析2013～2017年全国人口加权浓度的变化,其次利用Ben MAP模型对全国338个地级及以上城市2013年PM_(2.5)基准情景和2017年PM_(2.5)控制情景进行分析,定量分析全国31个省(市)及338个地级及以上城市减少过早死亡人数.结果表明,由于PM_(2.5)浓度大幅下降,2013～2017年全国PM_(2.5)人口加权浓度呈逐年下降趋势;北京、天津、河北等京津冀及周边地区减少过早死亡人数最多. 2017年全国280个城市避免过早死亡人数有所增加,58个城市避免过早死亡人数有所下降.以WHO过渡期第1阶段目标值(PM_(2.5)年均浓度为35μg·m-3)作为控制情景,估算2013年全国过早死亡人数约为101 293人,2017年约为41 080人,《大气十条》的实施大约避免60 213人过早死亡.依据支付意愿法调查结果,估算增加的健康效益约为549. 7亿元.     

末次冰期Bipolar Seesaw现象研究进展与展望

频繁的千年尺度气候波动是冰期气候的典型特征.末次冰期时,南极和格陵兰在千年尺度呈现出反相位的温度变化:当格陵兰气候处于暖期时南极缓慢降温,当格陵兰处于冷期时南极缓慢升温.这种南北极遥相关现象被称为Bipolar Seesaw.Bipolar Seesaw对气候的影响是全球性的,并且Bipolar Seesaw背后的物理过程与冰期大气CO2浓度变化密切相关.因此,研究Bipolar Seesaw对于理解冰期气候的运行机制,探究大气CO2变化的控制因素,具有重要意义.目前学界对末次冰期Bipolar Seesaw现象的观测研究已较为全面,但Bipolar Seesaw的具体机制仍有众多问题未得到解决.本文综述了近年来国际上关于Bipolar Seesaw的研究进展,并归纳了Bipolar Seesaw未来的几个研究方向.     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

拉萨河夏季氢氧同位素空间分布特征及分析

稳定同位素示踪技术是河流水文过程研究的重要方式,可以用来判定河流补给的来源、研究河流与其它水体相互作用、示踪水文循环过程等。本文采用TC/EA-IRMS分析法对拉萨河水体的氢氧同位素进行测定,分析了δD和δ~(18)O的含量及空间分布特征,并分析了拉萨河的同位素效应,包括与大气降水氢氧同位素的关系、氢氧同位素的沿程变化特征、氘过量参数沿程变化、高程效应及大陆效应等。结果表明:拉萨河水体受补给来源、大陆效应、高程效应等因素影响,其水体氢氧同位素也呈现出不同的特征。整体而言,拉萨河水体δD和δ~(18)O随沿程距离增大而下降;δD和δ~(18)O均分布在全球大气降水线和青藏高原东部大气降水线附近,表明大气降水是拉萨河流域主要的补给来源;拉萨河水体的氘过剩参数均大于10‰,且远超全球大气降水线对应的氘过剩参数,说明拉萨河可能存在接受氢氧同位素较贫化的冰雪融水补给。     

深圳市龙华区PM2.5污染与减排过程模拟分析

通过分析深圳市龙华区2018年大气环境承载力发现,NO2和PM10的实际大气环境承载量已经降到了理想大气环境容量范围内,而PM2.5的实际大气环境承载量则已超过理想大气环境容量近1000 t,说明PM2.5仍是龙华区大气污染防治的重点工作,利用科学手段精准、有效地指导PM2.5减排工作十分重要。基于相关监测数据,结合WRF-Chem大气化学模式,对深圳市龙华区2017年、2019年冷季大气中PM2.5污染日案例和2018年暖季大气中PM2.5相对清洁日案例的PM2.5污染与减排过程进行了模拟分析。结果表明:为达到PM2.5浓度的控制目标,龙华区需在相对清洁时期的排放量上减排30%,污染时期的排放量上减排70%~75%,且减排工作在PM2.5浓度高峰时期开展能取得较好的减排效果;龙华区大气污染受周边区域传输污染的影响较大,减排任务较为严峻,需要其他地区协同参与,共同减排。