钙钛矿型催化剂催化湿式氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液

采用溶胶-凝胶法制备了Mn掺杂钙钛矿型催化剂LaFexMn1-xO3，并以其为催化剂催化湿式双氧水氧化处理煤气化废水纳滤浓缩液。采用XRD，SEM，FTIR技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：制备的催化剂均具有标准的钙钛矿型结构，其中，LaFe0.9Mn0.1O3的结构稳定，比表面积大。实验结果表明：制备的催化剂中LaFe0.9Mn0.1O3的催化活性最高，且稳定性好，连续使用5次后催化活性未见明显减弱；在H2O2投加量3.0 g/L、n（H2O2）∶n（LaFe0.9Mn0.1O3）=12∶1、反应温度160 ℃、反应压力1 MPa、浓缩液pH 3、反应时间60 min的最优条件下，COD、UV254和TOC的去除率分别达到80.9%、95.2%和68.0%，BOD5/COD由0.02提升至0.40，可生化性大幅提高。     

微波强化CWPO工艺CuO_x-CeO_2/GAC催化剂的制备及其对二甲亚砜的降解

以颗粒活性炭(GAC)为载体、铜为活性组分、铈为助剂组分、草酸钠为沉淀剂,采用浸渍焙烧法制得CuO_x-CeO_2/GAC催化剂。以H_2O_2为氧化剂,微波强化催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理二甲亚砜(DMSO)初始质量浓度为1 000 mg/L的废水,处理3 min后DMSO去除率达93.8%。催化剂第7次使用时DMSO去除率仍保持在75%以上。初始废水pH在3~9范围内,DMSO去除率均在85%以上。助剂Ce的加入提高了催化剂表面活性组分的分散性和稳定性,使催化剂的活性稳定性和使用寿命显著提高。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

预氧化聚丙烯腈/g-C3N4光催化降解罗丹明B

以聚丙烯腈(PAN)和g-C_3N_4为原料,采用超声波辅助分散的溶液浸渍法及煅烧法制备了具有共轭结构的预氧化聚丙烯腈/g-C_3N_4复合光催化剂(CPAN/g-C_3N_4),采用XRD、SEM、FTIR、UV-Vis DRS、EIS等技术对光催化剂进行了表征,考察了CPAN/g-C_3N_4对罗丹明B(Rh B)的可见光催化降解性能。结果表明:CPAN与g-C_3N_4具有良好的协同作用,使g-C_3N_4片状结构堆叠体颗粒显著减小,明显增强了光催化剂在全部光谱范围内的光吸收,有效提高了光生电子-空穴分离效率;在PAN与g-C_3N_4质量比为1∶200、煅烧温度250 ℃、煅烧时间1 h条件下所制备的CPAN/g-C_3N_4光催化活性最高,且具有良好的光催化活性稳定性。超氧自由基和光生空穴为CPAN/g-C_3N_4复合光催化剂光降解罗丹明B的主要活性物种。     

CePO4-TiO2固溶体的NH3-SCR活性

采用共沉淀法合成了不同Ce与Ti摩尔比的CePO₄-TiO₂复合材料,利用XRD、TEM、NH₃-TPD和H₂-TPR技术对其物理化学性质进行了表征,并对其NH₃-SCR活性进行了评价。实验结果表明：随着CePO₄含量的增加,催化剂的活性提高;当Ce与Ti的摩尔比为8:2时催化剂的活性最高,230 ℃的NO转化率达到100%,且具有更广的温度窗口,优于纯CePO₄。表征结果显示,CePO₄与TiO₂形成固溶体后,颗粒尺寸较为均匀,强酸位的数量增多,氧化还原性能提升,从而提高了催化剂的SCR反应活性,同时改善了其抗水抗硫性能。     

纳米铁催化分解高氯酸盐废水的反应动力学

通过实验考察了酸性条件下纳米铁催化分解高氯酸盐过程中的影响因素,对其分解的动力学进行了研究,并对纳米铁催化剂结构及微观形貌进行SEM、EDS和XRD表征分析。利用阿仑尼乌斯方程和幂指数方程拟合反应动力学方程,获得了高氯酸盐分解动力学方程Ct=C0exp{-0.03773exp(-201.65/T)[H]0.191t},理论的计算值与实验值吻合较好,误差在15%以内。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体，先后负载CeO₂，MnC₂O₄，Fe（NO₃）₃，CrO₃，Ni（NO₃）₂，NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂，并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe，Mn，Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%，w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%，w（CrO₃）=10%，w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%，w（NH₄VO₃）=10%，w（CeO₂）=5%，w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂，在脱硝反应温度为205 ℃的条件下，NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用，NO转化率仍可稳定在94%左右。     

二氧化碳资源化技术研究进展

过量的二氧化碳(CO2)排放可导致温室效应的不断加剧,因此CO2减排受到越来越多的关注,其中将CO2转化为附加值较高的化工产品,即CO2资源化利用技术不仅可实现CO2减排,同时具有一定的经济效益。CO2资源化利用技术主要包括光化学还原法、电化学还原法和催化转移氢化法等。重点介绍并总结了以上3种方法的特点、优势和不足,指出未来需研究解决的关键问题和研究方向,为实现高效的CO2资源化利用提供借鉴和参考。     

Catalytic performance of copper and cerium oxides-based γ-Al_2O_3 on combustion of toluene

以γ-Al2O3为载体,以复合氧化物CuxCe1-xO2为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T10=160℃,T90=265℃;当甲苯的进口浓度在700～3000mg·m-3时,进口浓度对Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。