轻型汽车和汽车塑料配件涂装工艺过程的VOCs组分特征

通过采集和分析珠江三角洲(以下简称“珠三角”)地区轻型汽车和汽车塑料配件涂装工艺过程的VOCs样品,识别了上述两个行业不同涂装工艺过程的VOCs组分特征.结果表明:芳香烃(56.4%~75.5%)和OVOCs(11.0%~35.7%)为轻型汽车涂装工艺占比最大的两种VOCs组分;烷烃和烯炔烃在烘干工艺所占比重要高于喷涂工艺;1,2,4-三甲苯为电泳和面涂烘干工序的主要VOCs组分,间/对-二甲苯、乙酸丁酯、丙二醇甲醚醋酸酯分别为中涂、面涂和中涂烘干工序的主要VOCs组分.汽车塑料配件涂装工艺不同工序的VOCs组成相似,芳香烃(53.3%~58.3%)和OVOCs(40.9%~45.8%)为主要VOCs组成,甲苯、乙酸乙酯、乙酸丁酯等为主要VOCs组分.不同废气治理设施对汽车塑料配件涂装工艺VOCs组分会造成一定的影响.活性炭吸附治理设施处理后的主要VOCs组分为甲苯、乙苯和邻二甲苯等芳香烃组分,水喷淋治理设施则为乙酸乙酯、乙酸丁酯和丙二醇甲醚醋酸酯等OVOCs类组分.通过与其他研究对比,丙二醇甲醚醋酸酯作为原辅料和废气中的主要组分之一,在以往研究中并未识别出来,表明针对测试对象的原辅料与工艺信息的现场调研是开展VOCs组分特征及成分谱研究的基础工作,建议未来该方面研究加强对前期调研工作的重视.此外,建议关注行业发展趋势给VOCs成分谱研究带来的影响.     

广东省人为源BC、OC排放清单建立与校验

根据收集的人为源活动水平数据和最新的排放因子,采用"自下而上"和"自上而下"相结合的排放因子法建立了广东省2012年人为源BC、OC排放清单.结果显示,2012年广东省人为源BC、OC排放量分别为53.5×103、78.8×103t.BC排放主要来自道路移动源和生物质燃烧源,贡献率分别为30.1%和29.4%,生物质燃烧源和餐饮源是主要的OC排放贡献源,贡献率分别为48.5%和16.9%.建立的BC、OC排放源清单仍然具有较大的不确定性,分别为-66%~154%和-63%~126%.其中,道路移动源和生物质燃烧源是主要的不确定贡献源,餐饮源和扬尘源次之,不确定性主要来自由质量分数间接得到的BC和OC排放因子.最后,采用清单结果横向比较法和基于环境监测浓度结果对比法2种方法对本研究的结果进行了校验,结果表明,本研究清单结果基本合理.建议统一不同排放源成分谱的建立方法,加强排放源颗粒物测试,并重视清单结果校验的研究以降低不确定性,从而改进BC、OC排放源清单.     

基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/10⁴km²)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

基于观测和机器学习的珠三角臭氧污染季节特征演变及成因分析

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013—2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间差异以及导致其季节演变的原因.结果显示,2013—2021年珠三角地区臭氧污染呈明显的上升态势,其MDA8年平均浓度每年平均上升1.80μg·m^-3.秋季是珠三角臭氧污染的频发季节,但不同季节臭氧上升态势存在差异,其中春季臭氧上升趋势最明显(3.1μg·m^-3),冬季(2.4μg·m^-3)和秋季(2.1μg·m^-3)其次,夏季最低(0.98μg·m^-3),使得珠三角臭氧污染有向春冬两季扩散蔓延的趋势.不合理的NO_x/VOCs减排是导致珠三角臭氧整体往春冬延伸的主导因素.呈现出明显春冬延伸特征的站点多处于珠三角腹部地区,在秋、冬、春季节,珠三角腹部地区多为VOCs控制区.进一步分析还显示,ΔO₃/ΔNO_...