瓦里关气相色谱法大气CO_2和CH_4在线观测数据处理分析

加强我国本底站温室气体数据资源的科学管理与共享,首先应保证观测全流程的标准化和规范化,确立数据处理和质量控制方法.我国青海瓦里关全球本底站自1994年开始了气相色谱-氢火焰离子化检测器法(GC-FID)大气CO2和CH4在线观测,本文详细讨论了该系统原始资料采集、数据信息合并、时间序列检查、观测员级质量控制和专家级质量控制等流程.利用局部近似回归法对大气CO2和CH4数据进行本底值筛分,获得CO2本底数据百分比约占有效数据的72%、CH4占44%.在线观测的CO2和CH4月平均浓度与同期瓶采样分析结果基本一致,相对偏差均在±0.5%以内.经流程化处理和质控的瓦里关大气CO2和CH4本底浓度变化资料已进入全球同化数据库(Globalview-CO2、Globalview-CH4),报送世界温室气体数据中心(WDCGG)并应用于世界气象组织(WMO)温室气体公报和联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)评估.     

北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

地面风对瓦里关山大气CO2本底浓度的影响分析

使用 1994年 7月— 2 0 0 0年 7月大气CO2 和地面风现场连续观测资料 ,分析了瓦里关全球大气本底基准站 (36°17′N ,10 0°5 4′E ,海拔 3816m)地面风变化对大气CO2 本底浓度的影响 .结果表明 ,水平风向、风速和垂直风向、风速的变化对大气CO2 观测值的影响在春、夏、秋、冬季有明显不同 .由大量观测事实的统计平均还给出了瓦里关山大气CO2 浓度在不同季节的分布范围和日变化类型 ,并分析了形成原因 .将地面风数据作为大气CO2 本底资料的过滤因子之一 ,提出了适用于不同使用目的和要求的我国内陆高原地区大气CO2 本底数据筛选方法     

大气氢氟碳化物采样分析和质量控制方法研究

用自组装采样系统冲洗双口不锈钢采样罐,并采集大气样品至1.36×105 Pa,在实验室利用自组装气相色谱-质谱联用(GC-MS)系统分析样品,对6种主要氢氟碳化物(HFCs)分析精度为0.24%~1.02%.空白实验表明,采样-分析过程未引入污染.通过压力-体积曲线对进样压力变化的影响进行了校正.回收率实验及存储实验表明,6种HFCs回收率范围为99.5%~100.4%,存储112d内HFCs浓度没有显著变化.在北京上甸子区域大气本底站采集80m梯度塔顶大气样品并分析,2个串联采样罐HFCs浓度差值范围为0.04×10-12~0.16×10-12.采样分析与同期该站GC-MS在线观测系统获得的HFCs浓度差值范围为-0.17×10-12~-0.86×10-12.本研究建立的采样-分析-质量控制方法和流程适用于大气中HFCs高精度观测.     

龙凤山站大气CO2浓度2种筛分方法对比研究

针对黑龙江龙凤山区域本底站2009年1月~2011年12月大气CO2在线观测数据,研究基于地面风、日变化等大气本底/非本底数据筛分方法(SWDV)和稳健局部近似回归大气本底/非本底数据筛分方法(REBS)在龙凤山区域本底站的适用性.研究表明:2种筛分方法在春、秋和冬季都能很好反映龙凤山大气CO2浓度的趋势变化及局地源汇对观测CO2浓度的影响,对于高浓度的非本底数据都能够较好的识别,但在夏季使用REBS方法会影响筛分的准确性,不建议在龙凤山区域本底站使用REBS筛分方法.SWDV和REBS法筛分出的本底数据分别占总数据量的30.7%和 58.9%.2种方法均筛分为本底浓度和非本底浓度的数据分别占总数据量的21.5%和32.0%.二者筛分的本底季平均浓度在春季相差最小为(0.1±0.3)×10-6(摩尔比,下同),冬季和秋季次之,在夏季相差最大为(4.2±1.0)×10-6.典型个例分析表明,SWDV法会将白天一些受西南污染气流影响的CO2浓度误筛分为本底浓度,REBS法会将个别在静稳天气条件下受局地影响大的CO2观测值误筛分为本底浓度.夏季局地污染状况可能被植被强烈的光合作用抵消,CO2浓度变化不大,使得REBS误筛分为本底浓度,以及对于一些较低的CO2浓度值,REBS误筛分为非本底浓度,这些因素导致2种筛分方法在夏季本底浓度差别较大.     

龙凤山本底站大气CO2数据筛分及浓度特征研究

针对黑龙江龙凤山区域大气本底站2009年1月～2011年12月低层(离地10 m)和高层(离地80 m)大气CO2在线观测数据,选取低层数据重点开展研究,分析地面风向和风速等因素对观测CO2浓度的影响.结果表明,龙凤山低层大气CO2浓度明显受局地源汇影响,其与高层观测结果差异在白天08:00～17:00相对较小,小于(0.5±0.5)×10-6(物质的量比).春、夏和秋这3个季节E-ESE-SE-SSE扇区来向的地面风会明显抬升大气CO2浓度,而冬季N-NNW-NW-WNW扇区CO2浓度明显较高.该站4个季节近地面CO2浓度随着风速增大而逐渐减小,在冬季尤为明显.结合日变化及地面风的影响,对低层观测数据进行初步本底/非本底筛分,筛选出代表东北区域混合均匀CO2水平的本底数据占总数据的30.7%.本底CO2浓度季节变化显示该站大气CO2浓度呈现冬季高夏季低的趋势,季振幅约为(36.3±1.4)×10-6,明显大于同期WMO/GAW同纬度站点观测结果,2009～2011年龙凤山大气CO2平均增长率为2.4×10-6a-1.     

临安区域大气本底站CO_2浓度特征及其碳源汇变化研究

通过分析2006年8月～2009年7月临安区域大气本底站Flask瓶采样获得的CO2浓度特征,结合碳追踪模式的模拟结果,研究了长三角地区碳源汇变化对CO2浓度的影响.结果表明,临安区域大气本底站的CO2浓度分布在368.3×10-6～414.8×10-6之间,具有较明显的季节波动变化特征,冬季高、夏季低,浓度年较差接近...     

区域大型环境空气综合观测中外场观测与实验室分析数据质量控制研究

环境监测的质量保证是监测数据准确性、可比性的重要保障.在区域大气联合观测项目中,完善的质量保证体系应包括管理机制和技术措施两部分,但目前我国对这类项目质量保证尚无统一标准.针对大气重污染成因与治理攻关项目（简称"大气攻关项目"）外场观测任务量大、承担单位多、监测项目复杂的特点,为保证观测数据的质量,避免出现由于监测和质控方法不统一造成的数据可比性差、结果矛盾的问题,提出了大气攻关项目质量保证体系和管理机制.其中,质量保证体系包括制定总体要求（技术文件、监测项目及质控要求）、外场观测质量保证（内部质量管理体系、项目外场观测质量保证体系）、实验室分析质量保证（实验室遴选、项目实验室分析多级质量保证体系、实验室比对和飞行检查）和数据质量控制（数据线上审核、项目实验室分析质控报告、项目数据质量评价）4个方面.管理机制为项目管理办公室、质控实验室和承担单位三级主体,两级监督的分级管理模式.通过项目实践,项目质量保证体系达到了保证观测数据准确性、可比性的预期效果,为揭示区域雾霾形成机理、突破污染控制关键技术提供了有力的技术支持,同时为区域大气联合观测项目的数据质量保证提供了借鉴.      

瓦里关山大气CO2及其δ13C本底变化

利用 1991— 2 0 0 1年期间实测资料 ,分析了瓦里关全球基准站大气CO2 及其δ13 C本底特征 ,并探讨了与源汇过程的关系 .结果表明 ,瓦里关大气CO2 及其δ13 C本底变化主要反映了北半球中高纬度大陆自然生态系统源汇的周期性季节特征 ,而海洋的作用相对较弱 ;大气CO2 及其δ13 C本底浓度范围与所处纬度带平均状况基本吻合 ,年平均值以及年际间涨落与全球水平的一致性反映出化石燃料燃烧等人为排放对大气圈的全球性影响 ;瓦里关站提供的主要温室气体本底观测资料 ,既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性 ,配合以其它相关资料 ,还可进一步揭示中国内陆高原大气CO2 及其δ13 C本底特征的成因 .     

光腔衰荡光谱(CRDS)法观测我国4个本底站大气CO2

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO2在线观测系统,于2009年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙风山4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CO2进行了在线观测.初步分析结果表明,4站全年大气CO2体积分数最低值出现在7～8月,夏季临安、龙风山和上甸子站CO2平均体积...     

不同源汇信息提取方法对区域CO2源汇估算及其季节变化的影响评估

从大气二氧化碳(CO2)浓度观测资料中准确提取源汇或本底信息对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.本研究以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例,探讨了同期地面风和同期一氧化碳(CO)浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性.结果表明,地面风和同期CO浓度在冬季可作为筛选因子,但是夏季将其作为筛选因子不是十分有效.采用局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)、傅里叶变换法(Fourier transform algorithm,FTA)和新发展的平均移动过滤法(moving average filtering,MAF)进行大气CO2浓度源汇及本底信息提取.结果表明,MAF法因其以每2周为一个拟合窗口,采用不断变化和调整的过滤标准,避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计,优于另外两种方法.3种方法对因区域排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异,但对因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异明显.结果表明,3种方法均可以对受到人类活动排放源影响的CO2抬升浓度合理地筛分,但只有MAF法可对夏季吸收浓度较好地判别.MAF法获得的1995~2008年瓦里关大气CO2多年平均季振幅为约10.3×10-6(摩尔分数,下同),与前期观测结果一致;而REBS法得到的大气CO2逐年季振幅约为9.1×10-6,将会导致低估区域或全球CO2通量值.     

京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的建设与应用

京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题,通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范,建立了区域大气污染综合立体观测网,开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测,构建了监测数据综合分析及共享应用平台,实现了大气环境多源数据综合管理业务化,为大气重污染成因研究提供精准数据集,提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力,推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测,增加了背景站和手工采样点观测,建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点,并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立,实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化,具有效率高、代表性好、目的性强的特点,能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验,保证了观测网长期稳定运行;通过综合环境空气质量监测预警和发布平台,为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑,最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.      

大气14CO2的时空分异特征及其在化石源CO2示踪中的应用

大气CO₂中放射性碳同位素(¹⁴C)的水平可以反映化石源CO₂的影响程度,这对于评估我国目前化石源CO₂的排放状况和制定节能减排政策具有重要的指导意义。本文在概述大气¹⁴CO₂采样和分析方法的基础上,简要介绍了大气¹⁴CO₂观测的起源和主要的源汇过程,重点论述了大气¹⁴CO₂的时空分异特征及其驱动因素;阐述了化石源CO₂浓度的估算方法及¹⁴CO₂在国内外化石源CO₂示踪中的应用现状,并对大气¹⁴CO₂观测在我国化石源CO₂示踪中的应用前景进行了展望;旨在为我国正确地开展大气¹⁴CO₂的观测研究,深刻地理解特定区域大气¹⁴CO₂的时空分异特征和化石源CO₂的分布状况提供参考。     

一种能同时固定CO2和N2的微生物——兼性固CO2、N2菌的分离鉴定及其验证实验

"温室效应"日趋严重,生物固碳特别是微生物固碳将发挥独特的作用.固定N2的微生物固氮菌和固定CO2的微生物固碳菌早已被研究和发现,但能同时固定大气中的CO2、N2并以CO2、N2分别为碳、氮源的微生物至今未见报道,本研究称之为兼性固CO2、N2菌.研究通过固碳菌、固氮菌培养基的优化组合出无碳、氮培养基(分别以空中的CO2、N2为碳源和氮源);通过无氮碳源的兼性固碳氮菌培养基进行分离,筛选分离到一株分别以CO2和N2为碳源和氮源.通过对该菌株的生长特性和固碳酶活性及固氮酶活性进行测定;利用PCR和琼脂糖凝胶电泳技术检测到该菌含有固碳酶RubisCO中cbbL基因及固氮酶nifH基因片段的特异性条带;对该菌进行对照验证实验证明该菌能同时固定空气中的CO2和N2并分别以CO2和N2为碳源和氮源;最后对其形态观察和16SrRNA全序列分析证明该菌株HSJ隶属于链霉菌.     

基于IVE模型和大数据分析的杭州市道路移动源主要温室气体排放清单研究

利用IVE模型和对杭州市机动车排放管理数据库大数据的分析,得到杭州市2015年各类机动车主要温室气体高分辨率排放清单,分析了排放分担情况及时间变化特征,并利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布.结果表明,杭州市道路移动源温室气体排放中CO_2、CH_4和N_2O的年排放量分别为818.11×10~4、0.85×10~4和0.07×10~4t,合计856.79×10~4t(以CO2当量计).从温室气体种类来看,CO_2占道路移动源温室气体排放总量的绝大部分,为95.5%;从机动车类型来看,小微型客车对道路移动源温室气体排放的贡献率最大,占72.8%;从道路类型的排放情况来看,杭州市市中心、城区、城郊和郊区中温室气体合计CO_2当量贡献率最高的均为主干路,分别为43.4%、61.8%、58.0%和42.4%.杭州市道路移动源温室气体排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,同时温室气体排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

半干旱草原地-气温室气体交换速率测定

重点介绍采用静态箱 -气相色谱法测定低交换速率的半干旱草原地 -气间温室气体交换速率的采样分析系统的配置及操作 .将静态采样箱置于采样点 ,用 50 cm³或 100 cm³的塑料注射器现场取样 ,转存于气袋中并送到实验室分析 .用改进了的进样系统并装有 FID和 ECD的气相色谱仪 ( GC)分析其中的 CH₄、CO₂ 和 N₂O浓度 ,计算出地 -气痕量温室气体的交换速率 .对内蒙古羊草草原、草甸草原 N₂O、CO₂ 和 CH₄交换速率日变化规律实测结果分析表明 ,该方法简便易行、准确可靠 .     

Government environmental control measures on CO2 emission during the 2014 Youth Olympic Games in Nanjing: Perspectives from a top-down approach

Strict air pollution control measures were conducted during the Youth Olympic Games（YOG） period at Nanjing city and surrounding areas in August 2014.This event provides a unique chance to evaluate the effect of government control measures on regional atmospheric pollution and greenhouse gas emissions.Many previous studies have observed significant reductions of atmospheric pollution species and improvement in air quality,while no study has quantified its synergism on anthropogenic CO₂...