北京上甸子大气本底站CO2浓度的源汇区域代表性研究

为研究单个站点观测浓度的源汇区域代表性及所在区域的CO2通量特征,利用大气反转模式FLEXPART模拟确定影响上甸子站观测浓度的气团主要来源,利用Carbon Tracker模式反演CO2浓度和通量的时空分布,并通过数值迭代方法和相关性分析方法获取最优印痕函数阈值,得到影响测站CO2浓度的源汇区域范围.其次,将在线观测CO2浓度筛分为本底和非本底浓度,利用FLEXPART模式追踪测站本底和非本底源区,研究发现,本底和非本底源汇区域明显不同并随季节变化.在印痕函数大于一定阈值的潜在源区内,本底和非本底区域净通量变化趋势差异明显,而且在各通量分支中本底区域化石燃料通量较小、生物圈通量较大,非本底区域化石燃料通量较大、生物圈通量较小.通过反演模式能够定量得到影响测站观测浓度的源汇区域及区域通量特征.     

北京地区FLEXPART模式适用性初步研究

FLEXPART是挪威大气研究所开发的拉格朗日粒子扩散模式.为客观地评价该模式在北京地区的适用性,以北京上甸子大气本底站为例,模拟了CO浓度变化及其源区分布特征,并与该站实测CO浓度和2006年排放源清单进行了比对.结果表明:①模式模拟的CO浓度变化趋势可以较好地反映上甸子地区CO浓度的日变化规律,CO浓度的模拟值与实测值的相关系数在春夏两季分别达到0.42和0.41;②春夏两季北京市污染气团主要源地分布在西-西南和西西南-南-南南东扇区,模式结果较好地体现了北京及周边地区CO源区的分布特征.初步研究表明,FLEXPART模式在北京地区是基本适用的.     

北京城区和郊区本底站大气污染物浓度的多时间尺度变化特征

利用北京城区海淀宝联站(HD)和上甸子本底站(SDZ)2005—2012连续8年的大气污染物(PM_(2.5)、O3、NO2、SO_2和CO)浓度观测数据进行统计分析,揭示北京城区和郊区主要污染物浓度变化特征、超标情况及其差异.主要结论如下:1连续8年北京城区、郊区PM_(2.5)浓度整体呈缓慢下降趋势,但污染水平仍较高.海淀宝联站和上甸子本底站的PM_(2.5)年均浓度从奥运前3年(2005—2007)的平均值87.1μg·m-3和53.4μg·m-3分别下降到奥运后5年(2008—2012)的平均值67.7μg·m-3和42.1μg·m-3.奥运后5年两站PM_(2.5)年均浓度变化不大,其中城区维持在66~70μg·m-3的高浓度水平.城区PM_(2.5)浓度为3级以上的超标日在四季的发生频率相当,4级和5级以上的超标日则多发生在秋、冬季;各季平均日变化趋势均为双峰双谷型,上下班交通高峰期对PM_(2.5)浓度日变化有重要影响.2城区站O3年均浓度前5年(2006—2010)逐年下降,之后浓度开始回升,而本底站O3年均浓度在此期间变化不大,近6年(2007—2012)维持在72.4~76.3μg·m-3.城、郊O3平均日变化均呈单峰型,其中上甸子站峰值出现时刻晚于城区海淀宝联站.32005—2012年北京城区其它气态污染物浓度(NO2、SO_2和CO)总体均呈缓慢下降趋势,但在2012年浓度有所反弹,城区站气态污染物在秋、冬季的平均浓度均显著高于春、夏季.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

上甸子本底站湿沉降化学成分变化与来源解析

利用上甸子本底站自1999～2004年的降水资料,对8种离子(K 、Na 、Ca2 、Mg2 、NH4 、SO42-、NO3-、Cl-)浓度做了统计分析.并通过PMF(positive matrix factorization)方法对该地区的湿沉降来源做了解析.结果表明,①pH 分布在4.41～6.55之间,电导率分布在 40.97～69.64μS·cm-1之间.②上甸子本底站的电导率结果明显高于清洁地区降水背景点(瓦里关全球大气本底监测站)、低于北京城区的观测结果,表明降水化学成分受大气污染显著.但污染水平要低于人类活动集中的地区.③SO2-4、NO3-、NH4 、Ca2 是上甸子站降水样品中最主要的水溶性离子;从季节变化来看,SO2-4离子春季最高、夏季最低,NO3-离子冬春两季浓度水平相当,夏季略偏低,H 离子浓度春季最低,夏秋两季相当,冬季最高.④源解析结果表明.土壤尘是上甸子本底站降水化学成分最主要的来源;与施肥有关的农田排放是本底站降水成分的另一个重要的源;此外,来自污染地区的交通运输排放和燃煤排放的输送作用同样影响着该地区降水化学成分.     

光腔衰荡光谱(CRDS)法观测我国4个本底站大气CO2

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO2在线观测系统,于2009年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙风山4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CO2进行了在线观测.初步分析结果表明,4站全年大气CO2体积分数最低值出现在7～8月,夏季临安、龙风山和上甸子站CO2平均体积...     

北京上甸子站气相色谱法大气CH4和CO在线观测方法研究

参照瓦里关全球大气本底站气相色谱在线观测系统的设计,通过系统调试、测试和参数优化,于2009年在北京上甸子区域大气本底站建立了高精度气相色谱法大气CH4和CO在线观测系统.该系统对CH4和CO的测量精度分别优于0.03%和0.45%,达到世界气象组织全球大气观测计划(WMO/GAW)的质量目标.研究建立了与该系统配套的标气选取方法及运行序列:选取可基本涵盖该站大气CH4和CO浓度范围的2瓶标气作为工作标气,其中CH4浓度分别为2 007.1×10-9、1 809.5×10-9(摩尔分数,下同),CO浓度分别为405.6×10-9、123.8×10-9,在高低浓度工作标气之间穿插分析3次大气样品,能够保证测量的准确度(观测浓度的标准偏差CH4<1.7×10-9、CO<1×10-9),同时可最大程度地节省工作标气.该方法已应用于华北地区本底大气CH4和CO的高精度连续观测.     

龙凤山站大气CO2浓度2种筛分方法对比研究

针对黑龙江龙凤山区域本底站2009年1月~2011年12月大气CO2在线观测数据,研究基于地面风、日变化等大气本底/非本底数据筛分方法(SWDV)和稳健局部近似回归大气本底/非本底数据筛分方法(REBS)在龙凤山区域本底站的适用性.研究表明:2种筛分方法在春、秋和冬季都能很好反映龙凤山大气CO2浓度的趋势变化及局地源汇对观测CO2浓度的影响,对于高浓度的非本底数据都能够较好的识别,但在夏季使用REBS方法会影响筛分的准确性,不建议在龙凤山区域本底站使用REBS筛分方法.SWDV和REBS法筛分出的本底数据分别占总数据量的30.7%和 58.9%.2种方法均筛分为本底浓度和非本底浓度的数据分别占总数据量的21.5%和32.0%.二者筛分的本底季平均浓度在春季相差最小为(0.1±0.3)×10-6(摩尔比,下同),冬季和秋季次之,在夏季相差最大为(4.2±1.0)×10-6.典型个例分析表明,SWDV法会将白天一些受西南污染气流影响的CO2浓度误筛分为本底浓度,REBS法会将个别在静稳天气条件下受局地影响大的CO2观测值误筛分为本底浓度.夏季局地污染状况可能被植被强烈的光合作用抵消,CO2浓度变化不大,使得REBS误筛分为本底浓度,以及对于一些较低的CO2浓度值,REBS误筛分为非本底浓度,这些因素导致2种筛分方法在夏季本底浓度差别较大.     

江西景德镇站大气CH4和CO季节变化及源解析

基于江西景德镇温室气体站2017年12月~2018年11月筛分获得的CH₄及CO大气本底和污染浓度数据,对大气CH₄和CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究,结果表明：大气CH₄和CO本底浓度季节变化特征与浙江临安本底站类似,即夏季低而冬季高,而夏季江西地区水稻田和湿地排放导致CH₄污染浓度显著抬升,相比本底浓度抬升幅度可达133.9×10^-9,冬季受西北部地区取暖排放的区域输送的影响,1月CO污染平均浓度较本底浓度抬升达227.2×10^-9.基于本底数据及污染数据,结合后向轨迹模型分析发现景德镇站大气CO潜在排放源主要分布在湖北东南部（四季）、安徽（秋冬季）、山东中部（秋季）、长江三角洲上海及杭州（夏秋季）、湖南东部和江西地区（冬季）等区域,其中冬季湖南东部和江西地区贡献率达53.7%,CH₄排放源主要集中在江西地区（夏季）、长江三角洲杭州、南京及安徽南部覆盖区域（夏季）、湖北东南部（夏秋季）以及安徽（秋季）、山东中部（秋季）等区域,夏季南京、杭州及安徽南部覆盖区域的CH₄排放对景德镇站CH₄浓度抬升的贡献率达到69.5%.大气CH₄及CO呈现较好的相关性,冬季其相关系数可达0.86,受CH₄和CO源汇季节变化影响,CH₄/CO排放比呈现冬季低值（0.31）、夏季高值（1.06）.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

中国区域HCFC-142b排放量模式反演研究

利用拉格朗日粒子扩散模式FLEXPART结合上甸子区域本底站在线观测HCFC-142b数据,采取自上而下的反演方法,估算了2009和2010年中国HCFC-142b的排放量分别为10.82kt/a和15.42kt/a,分别占全球HCFC-142b排放量的29.7%和45.8%.反演HCFC-142b排放量的空间分布结果显示其排放源主要集中在京津冀、四川、山东西部以及长江中下游地区,与相关研究中自下而上方法获得的排放量分布一致.模式反演源较先验源更接近观测数据,2009年相关系数从0.38提高到0.47,2010年相关系数则从0.60提高到0.65.     

利用逆向轨迹反演模式估算北京地区甲烷源强

利用连续监测的大气甲烷浓度数据和拉格朗日逆向轨迹反演模式估算出北京甲烷源排放强度，并与根据最新调查数据建立的北京地区甲烷源排放清单进行了比较。排放清单结果表明，北京地区甲烷排放总量为296．4Gg/a，其中，最主要的甲烷排放源为城市垃圾和化石燃料，反映了北京作为一特大城市甲烷排放以人为源为主的特点。利用2000年6月至12月连续观测的有湿合层代表性的北京大气甲烷浓度，通过奇异值分解法（Singular Value Decomposition，SVD）反演出模拟区域的甲烷排放源强度和分布。模式计算与排放清单在甲烷源定性分布上对应较好，定量结果也是合理的。但由于可输入的气象数据有限，轨迹在整个模拟区域内覆盖不均匀，反演出的源块位置有偏差，其中偏差最大的为煤矿的甲烷排放。     

北京市机动车污染分担率的研究

研究建立了以GIS为平台的北京市机动车排放清单,获得了北京市规划市区内分车型以及分区域的机动车排放分担率.在此基础上,采用修正的ISCST3模型模拟了1995年规划市区CO和NO_x浓度的时空分布情况,并分析了机动车排放对北京市大气浓度的贡献率.结果表明,1995年北京市规划市区CO和NO_x的年排放分担率分别达到了76.8%和40.2%;相应的年浓度分担率则分别为76.5%和68.4%,在城市中心区以及道路边2种污染物的浓度分担率则更高.因此,在北京市对机动车排放污染实施控制是有效削减CO和NO_x的主要途径.     

四川省人为源挥发性有机物组分清单及其臭氧生成潜势

基于调研文献测试数据,对不含含氧有机物（oxygenated volatile organic compounds,OVOCs）组分的源成分谱进行修订和重构,得到归一化的VOCs源成分谱,根据2015年四川省大气污染源排放清单建立了基于源成分谱的1 km×1 km VOCs组分排放清单,并估算其臭氧生成潜势以评估对臭氧生成的影响.所建立的VOCs源成分谱库包括45个源成分谱和519种组分,由于针对富含OVOCs的生物质燃烧和汽车排放等源类进行了修订和重构,因此所建立的源成分谱库对于VOCs组分清单构建和源解析具有更好地应用性.VOCs组分清单结果表明,四川省人为源VOCs总排放量为773.8 kt,其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、OVOCs、卤代烃和其它VOCs分别占VOCs总排放量的21.6%、10.0%、1.7%、28.0%、26.2%、4.2%和8.3%,总臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）为2584.9 kt,上述各类VOCs分别占总OFP的6.9%、26.1%、0.5%、42.3%、23.2%、0.4%和0.5%.四川省各城市VOCs排放组分均以芳香烃、OVOCs和烷烃为主,但亦存在显著差异：成都、雅安、阿坝、甘孜和凉山机动车排放贡献较大,烷烃排放量占VOCs排放总量的比例较高;攀枝花为工艺过程源贡献较大的重工业城市,烷烃排放量占比较高;德阳、眉山、遂宁和资阳溶剂使用源排放较大,OVOCs排放量占比较高.四川省VOCs排放量和OFP较大的组分主要集中分布于人口和工业较为密集和发达的四川盆地区域以及凉山和攀枝花的部分地区,其中间-二甲苯和甲苯主要贡献源为溶剂使用源,导致其在城市建成区的分布更为集中,生物质燃烧对乙烯和甲醛排放有大量贡献,造成其在农业发达的川东和川南的耕地区域有大量分布.     

南昌市固定燃烧点源大气污染物排放清单及特征

大气污染物排放清单是了解区域污染物排放特征、准确模拟空气质量的重要资料,而工业点源是大气污染的重点排放源.通过收集相关活动水平信息和合理的排放因子,采用"自下而上"的方法建立了南昌市2014年点源大气污染物排放清单.结果表明,SO_2、NO_x、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和VOC排放总量分别为29576.2、17115.1、25946.6、4689.4、922.9和1190.4 t,其中,金属炼制行业对SO_2、CO和VOC的贡献最高,分别占37.75%、30.59%和38.45%;火电行业是NO_x的主要来源,其贡献率为47%;水泥等建材制造行业对PM_(10)和PM_(2.5)排放贡献最高,分别为26%和25%.根据排放源污染物排放量及地理坐标信息,建立了0.4 km×0.4 km的污染物排放量空间分布特征图,结果表明,南昌市大气污染物排放较为集中,青山湖区北部和新建区北部是SO_2、NO_x、CO和VOC的主要排放区,而PM_(10)和PM_(2.5)的排放量相对分散,并在安义县出现排放高值区.通过将计算结果与统计数据结果进行对比,了解所估算清单的准确程度.对SO_2和NO_x的计算值和统计值进行统计分析,结果显示,NMB(标准化平均偏差)和NME(标准化平均误差)值均小于50%,清单计算精度较高.同时,为了解清单数据质量,对清单的不确定性进行定量分析,结果显示,SO_2和VOC不确定性较低而PM_(10)和PM_(2.5)的不确定性相对较高,清单整体不确定性与其他研究结果相差不大.建议后期研究可以从提升基础数据质量和建立具有区域代表性的排放因子数据库着手,从而减小排放量的不确定性,获得精准可靠的大气污染物清单并应用于空气质量模型预报等更深入的研究.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

电动汽车普及对江苏冬季大气污染影响的数值模拟

为研究电动汽车普及对空气质量的影响,首先利用机动车排放计算模型MOBILE估算了在电动汽车替代50%小型载客车情景下江苏省的大气污染物排放量,并利用中尺度气象-化学模式(WRF-Chem)模拟和分析了电动车替代前后冬季污染物浓度的变化特征.结果表明,如果用电动汽车替代小型载客车,江苏省13个地级市的CO、NO_x、VOC排放量都有所降低,减排量从地区来看,苏南苏中苏北.电动汽车替代将会造成江苏地区由交通排放引起的CO浓度降低20%～35%,氮氧化物浓度降低10%～30%,减排效果总体上苏南地区好于苏中和苏北地区.交通排放对于SO_2、一次PM_(2.5)和PM_(10)的贡献小,也可能是因为清单低估了交通源对它们的贡献,因此,减排效果不明显.受NO_x影响,交通减排增加了O_3浓度.     

杭州市区机动车污染物排放特征及分担率

选取杭州市区绕城高速、快速路、主干道和民用支路4种典型道路进行工况测试,建立了2010年机动车CO、HC、NOx和PM10排放清单,获得了分车型、燃料类型、排放标准以及道路类型的机动车污染物排放分担率.结果表明,杭州市机动车的污染物排放分担率差别显著,乘用车、出租车和公交车是CO和HC排放的主要来源,重型货车和公交车是NOx和PM10排放的主要来源,且乘用车的NOx排放分担率也较大;柴油车的NOx和PM10的排放分担率远大于其保有量的贡献率,是其排放的主要来源,汽油车是CO和HC排放的主要来源;占保有量30%的国0和国I车辆,对CO、HC、NOx和PM10排放分担率分别为67%、69%、58%和82%;主干道是机动车CO、HC和NOx排放的主要来源,其排放分担率分别为66%、65%和64%,民用支路是PM10排放的主要来源,分担率为55%.