2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及气象影响分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,基于2013～2019年高时间分辨率的PM_2.5、 O₃和气象观测数据,对天津市PM_2.5-O₃复合污染特征、污染物浓度分布以及关键气象因子进行分析.结果表明,2013～2019年,天津市复合污染日94 d,总体呈现下降趋势,前期（2013～2015年）下降明显,由2013年的23 d降至2015年的11 d,下降52.2%;后期（2016～2019年）波动式上升,由2016年的12 d升至2019年的14 d,上升16.7%.复合污染日主要出现在每年的3～9月,年际变化较大,2013～2016年在6～8月出现较多,2017～2019年在4月和9月出现较多.小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).在所有O₃污染中,PM_2.5...     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

基于KZ滤波分析气象对珠三角臭氧趋势的影响

基于2015～2021年珠三角臭氧(O₃)监测数据以及再分析的气象资料,利用Kolmogorov-Zurbenko(KZ)滤波和逐步多元线性回归方法分析O₃长期趋势和气象因素之间的关系,量化气象和非气象对珠三角O₃日最大8h平均浓度(MDA8O₃)长期趋势的贡献.结果表明:2015～2021年珠三角MDA8O₃增长明显,夏季和秋季O₃污染尤为严重.KZ滤波分离出的MDA8O₃短期、季节和长期3个分量分别占原始序列方差的60.84%、24.96%和4.33%,各分量之间相互独立,3个分量均与太阳辐射、温度和边界层高度呈正相关,与云量、相对湿度、风速和850hPa经向风呈负相关.此外,气象和非气象影响能分别解释大约64.3%(2.77μg/(m³·a))和35.7%(1.53μg/(m³·a))的MDA8O₃长期趋势的增长率(4.29μg/(m³·a)...     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

九江市城区与庐山背景站点PM2.5和O3的差异特征分析

利用2015—2022年九江市国控站点O₃和PM_2.5逐时浓度数据,研究城区与庐山O₃和PM_2.5的浓度变化和差异特征.结果表明,山区年均O₃浓度显著高于城区(平均偏高41.06μg·m^-3),城区年均PM_2.5浓度普遍高于山区(平均偏高20.99μg·m^-3).2015—2022年城区与山区O₃浓度呈波动上升趋势,而PM_2.5浓度呈下降趋势,?O₃与?PM_2.5总体均呈下降趋势.从月变化看,城区与山区O₃浓度均呈典型的“双峰”型变化趋势,而?O₃呈“单峰”型月变化趋势;城区PM_2.5浓度和?PM_2.5均呈现出“U”型变化趋势,而山区PM_2.5浓度月变化趋势不明显.在季节上,?O₃最高值出现在春季...     

基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量站逐时臭氧(O₃)观测资料、同期的气象资料和2017—2019年广东南岭站逐时O₃观测资料及同期气象资料,采用Kolmogorov-Zurbenko (KZ)滤波、多元回归和后向轨迹潜在来源贡献分析等统计方法,分析了韶关市O₃浓度不同尺度变化特征与气象要素的关系.结果表明：(1)不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O₃浓度变化的影响不同：2015年1月—2016年6月及2018年6月—2019年6月,气象因素有利于降低近地面O₃浓度;而2016年6月—2018年6月及2019年下半年,气象因素有利于增加地面O₃浓度.2018年6月前,气象因素影响导致近地面O₃浓度的增加或降低幅度范围在2μg·m^-3;2018年6月后,气象因素影响造成地面O₃浓度的增加或降低幅度范围上升到4μg·m^-3,说明韶关市O₃...     

气候变化对中国夏季臭氧影响

气象条件对近地层臭氧(O₃)的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O₃浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046～2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O₃的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O₃浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O₃每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为：RCP8.5(0.7μg·m^-3)>RCP6.0(0.3μg·m^-3)>RCP4.5(0.2μg·m^-3).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天...     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

基于双维度校验的珠三角区域臭氧生成机制长期时空演化特征识别

臭氧（O₃）污染已经成为我国主要城市区域大气环境的首要污染物,由于其生成与前体物之间呈现高度非线性的关系,O₃生成机制的识别对前体物的减排具有基础性的重要作用.针对常规方法难以较好对机制的长期演化特征进行识别问题,基于常规观测数据（O₃、NO₂）和温度（T）与挥发性有机物活性（VOCR）之间的关系,从NO₂和T两个维度对珠三角区域O₃的生成机制进行了识别并做校验,分析了2006~2020年期间O₃的趋势变化规律和原因,研究了机制的长期演化特征.结果表明,O₃浓度随NO₂和T水平的升高呈现升高、稳定、下降和再次升高的趋势变化规律,当ρ（NO₂）处于0~35、35~45、>45 μg·m^-3和T处于>30、25~30、<25℃时,机制分别处于NO_x控制区、过渡区和VOCR控制区.不同时间段,随着T升高VOCR随之升高,推动了O₃浓度上升.由于前体物排放趋势变化和O₃生成机制状况不同,O₃浓度在不同时间段和T条件下的趋势变化规律不同.整体上,珠三角区域西部偏VOCR控制区,东部偏过渡区,两个维度机制的识别结果具有较高一致性.随时间变化,西部区域的过渡区向VOCR控制区转变,东部区域的VOCR控制区向NO_x控制区转变.在不同时间段,随着T升高O₃生成对NO_x的敏感性增强,随时间变化,高温和低温条件下O₃生成分别对NO_x和VOCR的敏感性增强.     

海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧（O₃）污染的时空分布、变化趋势、O₃生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O₃-8h （日最大8 h滑动平均值）表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O₃-8h浓度最高,2019年O₃-8h浓度超标占比最大.O₃-8h浓度与平均气温（P<0.1）、日照时数（P<0.01）、太阳总辐射（P<0.01）、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量（P<0.05）和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO₂柱浓度（NO₂-OMI）和HCHO柱浓度（HCHO-OMI）呈相反的变化趋势,2020年NO₂-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NO_x控制区,近6年FNR值（O₃生成敏感性）呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.     

2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM_2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O₃污染现象依然频发,因此分析O₃污染发生规律,科学制定O₃削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O₃污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5%,分析前体物浓度和气象要素,主要是由于高温、低湿、小风不利气象条件和较高的前体物排放共同导致,期间上海市NO₂平均浓度为27.1 μg·m^-3,VOCs体积分数为22.5×10^-9.通过WRF-CMAQ情景模拟,仅上海进行前体物削减,对区域性O₃污染控制较为有限,建议多城市共同削减,上海及邻近周边9城市削减VOCs排放30%,上海O₃日最大8 h浓度可下降7.2%,如果扩大到17个城市削减,上海O₃日最大8 h浓度降幅为7.8%.同时建议严格控制前体物削减比例,VOCs ：NO_x削减比例应大于3 ：1,否则会导致部分地区O₃浓度反弹.     

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.     

上海城郊夏季大气VOCs在臭氧生成中的作用

为研究上海市夏季臭氧高发季节大气VOCs在臭氧生成中作用,选取2018年5～8月大气臭氧较高的时段,在淀山湖科学观测研究站对103种挥发性有机物、臭氧和氮氧化物等环境污染物进行观测.结果表明,上海臭氧高发季节大气平均φ(VOCs)为32.7×10-9,羰基化合物是VOCs的主要组分,所占质量分数达35.0％.羰基化合物...     

不同臭氧度量指标对我国人群总死亡影响的Meta分析

探讨不同臭氧度量指标对我国人群总死亡风险的影响.基于中国知网、万方数据库、维普中文服务平台、 Web of Science和PubMed数据库,检索了建库至2020年12月底发表的相关时间序列研究和病例交叉研究,最终纳入22项合格研究.按照臭氧每日1 h最大浓度(O_3-M1h)、每日8 h最大平均浓度(O_3-M8h)和每日24 h平均浓度(O_3-24h)分别进行Meta分析.结果表明,O_3-M1h指标（RR#, 1.005 2; 95%CI, 1.003 1～1.007 3）与人群总死亡风险增加的关联更加密切,O_3-24h指标（RR#, 1.003 6; 95%CI, 1.002 5～1.004 8）和O_3-M8h指标（RR#, 1.003 1; 95%CI, 1.002 2～1.004 1）关联较弱. 3类指标的亚组分析表明,冷季臭氧的总死亡风险更高,老年人（≥65岁）更容易受臭氧污染的影响,且北方地区总死亡风险高于南方地区.     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

对流层臭氧（O₃）主要由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O₃的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O₃与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O₃超标日和非O₃超标日的O₃光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O₃超标日期间φ（O₃）和φ（TVOCs）的平均值分别为47.8×10^-9和49.0×10^-9,为非O₃超标日期间O₃（26×10^-9）和TVOCs（30×10^-9）体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O₃敏感性,发现南京市O₃超标日和非O₃超标日O₃的形成均主要受VOCs和NO_x的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O₃超标日,·OH和HO₂的日平均混合比分别是非O₃超标日的1.3倍和1.8倍,表明O₃超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO₂的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O₃超标日的O₃生成速率明显高于非O₃超标日,从而导致了O₃超标日的O₃净生成速率明显高于非O₃超标日.以上发现提高了对南京夏季O₃超标日大气O₃光化学特征的认识.