全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

深圳市工业区大气PAN污染特征与影响因素

于2018、2020和2021年秋季(9月25日～10月31日)在深圳市典型工业区开展了大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)及其前体物VOCs在线观测以分析该地大气光化学污染状况,并使用广义相加模型(GAM)探究气象因素和前体物等对PAN生成影响.观测期间,PAN平均浓度呈现出2018年(1.01×10^-9)>2021年(0.90×10^-9)>2020年(0.63×10^-9),日变化特征表明不同年份的PAN夜间背景浓度相当,年际间浓度差异取决于日间光化学反应生成.PAN和O₃之间相关性良好,R²为0.64～0.75.GAM模型结果表明,多因子分析能很好的表征PAN与气象、关键前体物之间的非线性关系,模型的调整判定系数R²达到了0.85～0.95,显著优于单因子分析.Ox、NO₂光解速率(JNO₂)、气温、相对湿度、乙醛和NO等因子与PAN浓度有显著的非线性关系.其中,Ox、JNO₂以及乙...     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

气象条件对天津冬季低层大气中PAN浓度的影响

采用在线仪器监测分析2017年冬季天津气象铁塔220m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯（PAN）的体积浓度,并结合污染物资料、气象观测资料和后向轨迹分析造成PAN高值的影响因素.观测期间天津城区大气中PAN的体积浓度平均值为（0.57±0.54）×10^-9,PAN体积浓度存在2个峰值,大体上对应着2次重污染过程.PAN与O₃间不存在明显的相关性,但与PM_2.5质量浓度相关性较好,表明光化学反应并非影响冬季PAN浓度的唯一因素,后向轨迹的聚类分析以及改进的静稳指数显示远距离输送和本地积累对PAN浓度的时空分布发挥了较大作用.对观测期间一次重污染天气过程中温度、相对湿度和风的垂直廓线,以及混合层厚度等气象条件的分析表明,PAN浓度上升既受到区域输送影响,也与静稳天气下的污染物积累有关.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

为研究河北省中南部对流层内CH₄时空分布特征,2018年6~7月利用空中国王350飞机搭载高精度CH₄分析仪和相关辅助设备,对河北中南部城市上空（600~5500m）CH₄浓度进行飞机探测.探测期间共飞行4架次,取得7组CH₄浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CH₄浓度最小值为1884×10^-9,最大值为2038×10^-9,多架次垂直方向上平均浓度为（1915±90）×10^-9.不同探测架次CH₄浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在混合层顶以下（约1000m）存在明显分界线.1000m以下,同高度层CH₄浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124×10^-9,同一架次CH₄浓度的垂直梯度变化受大气层结影响明显,位温垂直梯度接近零时,CH₄浓度的垂直梯度变化不明显.1000m以上,CH₄浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH₄浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH₄浓度振幅最小,差值<15×10^-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.石家庄上空同高度层CH₄浓度白天整体大于夜间,随高度降低差值变大,说明石家庄白天CH₄排放源强度大于夜间.     

深圳市冬季夜间大气中N2O5污染特征

于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器（ToF-CIMS）对气态N₂O₅和HNO₃进行了现场测量.冬季N₂O₅的夜间平均浓度为（174.3±262.0）×10^-12,最高可达到4535.1×10^-12.较高的N₂O₅反应活性表明夜间化学活动活跃,τ（N₂O₅）^-1平均值在8.3×10^-2s^-1,通过N₂O₅非均相水解反应形成的硝酸盐潜力大.通过对NO、NO₂、O₃和pNO₃^-的同步测量,量化表征了深圳市冬季夜间活性氮的化学行为;此外,通过奇数氧的收支分析发现,夜间HNO₃和pNO₃^-占据了O_x的主要成分且当（HNO₃+ pNO₃^-）系数为1.5时收支闭合,这表明N₂O₅的非均相水解是冬季夜间O_x去除的关键机制.     

基于OMI的汾渭平原对流层NO2长期变化趋势

利用2007~2020年臭氧检测仪（OMI） OMNO2d对流层NO₂垂直柱浓度（TVCD）数据、欧盟基本气候变量质量保证计划（QA4ECV）基于卫星观测约束下的NO_x日排放估算数据（DECSO）、大气红外探测仪（AIRS）臭氧（O₃）垂直廓线AIRS2SUP数据,研究了汾渭平原NO₂TVCD长期变化趋势及其对NO_x排放变化的响应,以及二者变化对于对流层中下层O₃的影响.结果表明,汾渭平原NO₂TVCD于2012年达峰,峰值为（9.8±4.6） x10¹⁵molec/cm²,2013年后基本呈现逐年下降趋势;NO₂TVCD冬季最高,夏季最低,冬季均值约为夏季3.6倍;NO₂TVCD并非随NO_x人为源减排单调下降,夏季NO₂TVCD低百分位上升;NO₂TVCD变率为（-1.5±0.6）%/a,低于NO_x排放降幅的1/3,可能与人为NO_x大量减排的背景下,对流层NO_x自然源的贡献大且相对贡献不断上升有关;对流层中下层O₃变率仅为（-0.2±0.2）%/a,近地层O₃变率为（0.8±0.1）%/a,汾渭平原对流层O₃生成基本处于VOCs控制区或者VOCs-NO_x过渡区,减排NO_x无法降低对流层O₃;汾渭平原NO_x减排可有效降低城市高排放区NO₂,乡村地区受NO_x自然源影响较大,人为减排收效不明显.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

京津廊城市气团光化学污染潜势分析

选取京津廊三市交界处,于2019年和2021年的7月开展PAN (过氧乙酰硝酸酯)在线监测、空间来源解析与反应产率研究,以评估北京、天津、廊坊不同城市气团的光化学污染潜势及近年变化趋势.观测结果表明,三市交界处2021年夏季PAN浓度均值(0.89±0.21)×10^-9,较2019年同期(2.45±0.71)×10^-9下降63.8%.PAN在夏季大气寿命很短,其在该观测点浓度主要受周边城市气团光化学反应控制,其产率呈现明显双峰特征,峰值水平在2019年和2021年的7月分别为3.08×10^-9/h、1.75×10^-9/h,2021年较2019年下降43.18%,与PAN的年际变化趋势吻合.该观测点PAN的潜在源贡献函数(PSCF)高值区在2个观测月均出现在东南方向50km范围内,显示了天津市气团输送对该观测点PAN浓度的显著贡献.当该观测点受天津城市气团绝对影响时,PAN生成潜势和前体物NO₂均呈最高水平,约为受北京城市气团影响时的2.03倍和2.01倍,为受廊坊城市气团影响时的1.53和1.21倍.可见,天津城市气团具有最高的光化学污染潜势,其与北京气团的差异主要源自NO_x,而与廊坊气团的差异则来自NO_x和VOCs两类前体物.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

宝鸡市滨河路不同植被环境污染的磁学响应

为理解城市道路绿化带不同植被叶片附尘对污染的磁学响应,对宝鸡市滨河路不同类型的植被叶片进行系统的环境磁学实验分析.结果表明,植被叶片中磁性矿物含量相对较低,主要的载磁矿物为假单畴和多畴的亚铁磁性矿物,同时含有赤铁矿,灌木植被叶片的磁性矿物浓度与粒径均大于乔木,其中χ_lf值平均值为6.49×10^-8m³/kg,相比较校园清洁区的植被叶片,表现出较高的浓度.滨河路植被叶片的饱和等温剩磁（SIRM）和非磁滞剩磁磁化率（χ_ARM）的变化范围分别为（964~1226）×10^-6Am²/kg和（9.9~44.7）×10^-8m³/kg,同样也都远高于校园植被叶片（453~771）×10^-6Am²/kg和（6.8~15.1）×10^-8m³/kg,表明亚铁磁性矿物的相对含量较高.磁学参数表现出一定的空间变化规律,随着高度的增大,植被叶片含有的磁性矿物浓度和粒径逐渐递减.随着高度逐渐递减.同一高度内不同种类植被记录的环境污染各有差异,灌木植被紫金叶女贞的叶片样品中含有较高的磁性矿物浓度,指示其具有更好的滞尘和防治污染的能力.植被叶片的磁性矿物浓度在滨河路东段十字路口与西段路口呈现两个高值中心,指示两个污染相对较为严重的区域.     

兰州市叶面尘磁性与黑碳特征对大气污染的响应

通过采集兰州市不同功能区小叶黄杨和刺柏叶片样品,对叶片表面滞尘量、叶表颗粒物磁性特征和黑碳（EC）浓度进行系统分析,探究其对周围大气污染的响应.结果显示,小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物磁性特征以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导,磁晶体粒径以假单畴（PSD）颗粒为主.交通区小叶黄杨和刺柏饱和等温剩磁（SIRM）（489.40×10^-6A,290.73×10^-5A·m²/kg）显著高于公园（99.56×10^-6A,74.00×10^-5A·m²/kg）和生活区（61.91×10^-6A,209.79×10^-5A·m²/kg）,表明SIRM明显受到周围环境中污染物浓度的影响.小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物亚铁磁性矿物浓度与黑碳浓度的高值分布区域在空间上具有一致性,并且二者高度相关（r=0.94,0.94;P<0.0001）,表明二者来源具有一致性.同时,不同采样高度不同树种叶片磁性对叶表颗粒物中黑碳浓度均有稳定的指示性,进一步表明叶表颗粒物SIRM可以作为指示叶表颗粒物黑碳污染的重要磁学参数.以城市绿化植物叶片为载体的环境磁学研究可实现颗粒物污染高空间分辨率的环境友好型监测.     

中国XCO2时空分布与影响因素分析

结合OCO-2卫星观测的CO₂柱浓度混合比数据（XCO₂）,研究2014~2018年间中国CO₂的时空分布及季节波动,并对影响XCO₂分布的因素进行相关分析.结果表明,XCO₂在研究时段内以2.56×10^-6/a的速度增长;年均季节波动为3.26×10^-6.在2014~2018年间观测到中国植被呈显著的上升趋势,尤其是在西北和东南沿海地区.植被活动是影响XCO₂季节变化的重要因素,在东北地区观测到XCO₂与归一化植被指数（NDVI）呈显著负相关（r=-0.58）.人为排放是影响XCO₂空间分布的重要因素,二者具有空间分布一致性（r=0.397,P<0.05）,尤其是在人为排放较强（>10³t）的区域,人为排放量与XCO₂的相关性更强（r=0.714）.最后分区域统计人口、电力消耗和路网密度等社会经济因素对XCO₂的影响,相关性分析的结果分别为0.78,0.69和0.34,证明中国XCO₂分布与社会经济因素的相关性.