北京市近二十年(1987～2004)湿沉降特征变化趋势分析

通过分析降水酸度和沉降量2个酸沉降控制指标,得出北京市近二十年(1987～2004)湿沉降特征变化趋势.研究发现,1998年以后北京市的湿沉降污染有严重的趋势.pH值逐年下降至5.52,酸雨频率逐年上升.湿沉降中的硫组分来自北京本地污染源排放的SO2和远距离输送.含氮组分对湿沉降的贡献作用明显增加.钙沉降是湿沉降中变化最大的因素,钙沉降量明显下降.1998年以后所采取的使总悬浮颗粒物浓度大幅下降的污染控制措施,可能直接导致了湿沉降酸化的加剧.酸沉降污染控制是一个复杂的控制过程,不能单纯地依靠控制本地的SO2排放量,北京市SO2排放量虽然得到了削减,但是湿沉降污染并未减缓.     

珠海市降水化学与沉降特征

为探究珠海市降水及湿沉降的长期变化趋势,基于东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降监测数据,针对2008—2018年珠海市大气降水量、降水电导率、pH、水溶性离子浓度与湿沉降量进行了降水酸化、降水组分及湿沉降分析.结果表明:①珠海市1—12月降水pH均低于5.6,强酸雨及特强酸雨频率较高,降水酸化问题普遍;2008—2018年pH由4.9增至5.2,总体呈改善趋势;降水电导率小于3 mS/m的月份占61.68%.②珠海市降水中Cl-浓度和Na+浓度较高,二者的区域性特征表明海洋源和人为源共同影响珠海市降水;SO₄2-/NO₃-（浓度比）总体呈逐年递减趋势,降水类型为硫酸-硝酸混合型;较低的ΔpH（酸中和能力评估参数）说明缺乏中和能力可能是珠海降水酸化问题严重的主要原因.③珠海市湿沉降量范围为71.98~200.77 kg/（hm2·a）,其中SO₄2-湿沉降量最高;2008—2018年DIN-N（可溶性无机氮湿沉降量）在11 kg/（hm2·a）上下波动,而SO₄2--S（硫湿沉降量）降幅接近40%;大气氮、硫湿沉降量在春季达到最高.四季NH₄+-N/NO₃--N（铵态氮湿沉降量与硝态氮湿沉降量的比值）均大于1,说明珠海市活性氮主要来源于农业活动.研究显示,珠海市大气降水酸化问题普遍但总体呈改善趋势,严重的降水酸化问题与缺乏中和能力存在一定关系.      

重庆市大气降水污染及其沉降特征

基于东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降观测数据，针对2002~2016年重庆市的降水电导率、pH值和降水中水溶性离子浓度与沉降量进行了研究.结果表明，重庆市郊区站点的降水酸化问题较严重，而城市站点降水污染较严重.降水中水溶性离子平均浓度在城市和郊区站点分别达到627.00 μeq/L和480.14 μeq/L，其中城市站SO₄^2-、NH₄⁺和Ca²⁺的平均浓度为郊区站的1.21~1.47倍.由SO₄^2-与NO₃^-占比说明重庆市的降水类型由硫酸型向硫酸-硝酸混合型转变.城市站的主要离子沉降量较高，约为郊区站点的1.14倍.降水中的无机氮平均沉降量在17.59~47.31kg/（hm²·a）范围内浮动，并且主要以NH₄⁺-N为主，其平均沉降量为NO₃^--N的2倍左右，说明重庆市大气氨/铵污染比较严重.     

重庆主城区降水中重金属的分布特征及其沉降量

于2011年12月~2012年11月,在重庆主城区设置了3个采样点,利用湿沉降自动采样器收集降水样品,用ICP-MS对样品中13种重金属进行分析,并通过引入富集因子,研究了重庆主城区降水中重金属含量分布特征、污染水平及沉降量.结果表明,重庆主城区降水中大部分重金属元素的含量水平和年沉降量高于国内其他城市和国外一些地区,其中,Cd、Pb、As含量和沉降量分别为0.55μg·L-1和0.44 mg·(m2·a)-1、37.94μg·L-1和30.25 mg·(m2·a)-1、5.65μg·L-1和4.50mg·(m2·a)-1,相对较高.另外,重庆主城区降水中重金属含量和沉降量空间差异不大,但都有明显的季节差异,含量在秋季和冬季出现较大值,而沉降量在春季和夏季出现较大值.富集因子计算结果显示,多种重金属元素的富集因子相对较高,其中Cd和Se的富集因子分别为1 740和4 133,污染较为严重.     

佛山市大气降水化学特征及其与广州市的比较

佛山市和广州市作为珠江三角洲广佛都市圈的中心,均为珠三角酸雨污染较为严重的地区.通过对1999～2004年佛山市降水pH值与大气中SO2、NO2浓度的相关关系分析,指出SO2是佛山市湿沉降主要的致酸前体物.同时通过分析2001～2004年降水中离子成分的化学特征分析,较详细地揭示了佛山市酸雨的影响源、酸型、污染程度和化学特征.并且比较了佛山市降水化学特征与广州市的异同点.为广州佛山两市进行酸雨污染控制乃至大气污染控制提供了较为有效和充分的依据.     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

泰山地区湿沉降中重金属的空间分布

为了解泰山地区湿沉降中重金属空间分布特征,于2006-01～2006-12在泰山山上和山下选择2个站点进行降水化学重金属对比分析研究,对68场降水样品用ICP-MS分析测定了Zn、Al、Mn、Fe、Pb、Cu、Ni、Cr、Cd、As等10种重金属.结果表明,山上和山下湿沉降中重金属含量较高,污染显著,元素Zn含量最高,占所有重金属总量的54%～57%,平均浓度分别为92 .94 μg/L和70 .41 μg/L,其次为Fe、Al、Mn.有毒重金属中Pb的含量较高,在2个站点降水中浓度分别为8 .04 μg/L和7 .79 μg/L.山上与山下湿沉降重金属的时间变化规律以及浓度比较表明,2个站点湿沉降重金属分布特征不同,受各自站点所处大气环境影响显著.站点降水的相关性分析表明,降水中Al、Mn、Fe、As、Cd、Pb等元素受2个站点降水气团影响显著,而Ni、Cu、Zn则可能还受其他因素影响.     

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

奥运期间北京大气降水酸化趋势及湿沉降来源探讨

分析了2008年8月奥运期间北京大气降水的理化特征,并与往年同期的降水特征进行了比较,进而深入研究了北京1997~2008年大气降水酸化趋势及湿沉降变化.研究结果发现：北京奥运期间大气污染控制措施的实施改善了北京的空气质量,并影响了降水离子构成;地壳源排放的减少降低了大气降水酸化缓冲能力,降水中Ca2+离子浓度比例降低,大气降水明显酸化;与往年相比,2008年8月北京大气降水表现为全市区域酸化趋势,湿沉降量也明显增加,这与北京近地面环境空气质量明显改善并不一致.此外,监测数据统计显示：近10年来北京空气质量的改善并没有降低北京大气降水湿沉降量,而且北京降水离子构成异于近地面主要大气污染物PM10.因此,近地面大气污染直接排放可能并不是北京降水湿沉降的唯一来源.夏季北京降水以偏南气流为主,而且存在由南向北的大气污染输送层,外来污染输送及区域性大气污染汇聚成为北京大气降水湿沉降的重要来源,但是否为北京大气降水湿沉降的主要来源需进一步研究证实.     

四川中东部地区2009年大气硫沉降模拟

采用第三代公共多尺度空气质量模型Models-3/CMAQ,对四川中东部地区2009年1月、4月、7月和10月SO₂排放所产生的硫沉降分布进行数值模拟研究,并且将该模型输出的ρ(SO₂)、SO₄2-湿沉降量分别与地面层的ρ(SO₂)、降水中SO₄2-湿沉降量实测值进行相关分析,探讨硫沉降的季节、区域分布特征及湿沉降变化. 结果表明:ρ(SO₂)模拟值与实测值的R(相关系数)为0.445,SO₄2-湿沉降量模拟值与实测值的R为0.510;四川中东部地区夏季硫沉降量为2.2×104 t,高于其他三季,冬季最小,为1.0×104 t;硫沉降呈三大片区分布,宜宾、乐山、泸州为高值分布区,资阳、遂宁、南充、广安和达州均属于硫沉降低值区,成都、德阳、绵阳片区属硫沉降次高值区;干沉降中SO₂沉降量在各季所占比例均在85%以上,湿沉降中各季SO₄2-沉降量所占比例均在99%以上.      

2009-2018年太湖大气湿沉降氮磷特征对比研究

为了研究太湖2009-2018年大气湿沉降的时空变化特征,于2009年8月-2010年7月及2017年8月-2018年7月进行了两次环太湖大气湿沉降逐月调查,并从降水中ρ（TN）和ρ（TP）、湿沉降率及沉降通量三方面,对比分析了太湖大气湿沉降的时空变化特征.结果表明:①2009年8月-2010年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.170、0.077 mg/L;2017年8月-2018年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.160、0.056 mg/L;T检验结果表明,两次调查ρ（TN）、ρ（TP）污染水平差异显著,主要是由于2017年8月-2018年7月较高污染浓度降水事件的减少,全年降水中ρ（TN）、ρ（TP）变异较小.②与2017年8月-2018年7月相比,2009年8月-2010年7月太湖TN、TP湿沉降率平均值分别下降33%和53%,且TN、TP湿沉降空间分布更均匀.③与2009年8月-2010年7月相比,2017年8月-2018年7月太湖流域大气TN、TP沉降通量分别为7 641和131 t,分别下降30%、47%.研究显示,两次调查降水中ρ（TN）平均值均远高于水体富营养化阈值（0.2 mg/L）,因此大气湿沉降中的营养盐对太湖富营养化的贡献不可忽视.      

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

秦皇岛港煤一、二期码头及附近区域大气降尘环境污染分析

论述了煤炭港口大气降尘与煤尘污染的关系。通过对秦泉岛港煤一、二期码头及附近区域大气降尘的长期连续监测以及对资料进行整理、对比，分析了大气降尘的分布特征。从而得到港口投产以来的煤尘污染变化及趋势。     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

沙尘暴降尘对甘肃大气环境背景值的影响研究

通过近15年来发生在我国西北地区的较大沙尘暴个例,就沙尘暴对甘肃境内大气环境背景值的影响等问题进行了调查、分析和研究.使用降尘背景观测点的大气降尘资料和样品,统计、分析和研究了沙尘暴降尘在各地区的沉降量、分布范围、化学组分和粒度分布特征等问题.研究认为:沙尘暴不只是一种特异的灾害性天气,同时它还是一种跨地区的大范围大气污染现象;在无湿沉降机会时,它会被输送到很远的地方,所影响和污染区域也会更大;沙尘暴还会向下游地区输送有害物质,对生态环境造成潜在和长期的影响;沙尘暴降尘量在甘肃的分布是以河西走廊东部为中心,向大气环流下游地域扩散,形成一个自西向东南迅速递减的梯度分布状态.受沙尘暴降尘的影响,近15年来甘肃省大气自然降尘背景值总体水平呈上升趋势.      

太湖流域重金属湿沉降特征

为研究太湖流域湿沉降中重金属含量特征及污染现状,采用ICP-MS对2009年8月—2010年4月期间太湖周边10个采样点湿沉降中的ρ(Cr),ρ(Cd),ρ(Pb),ρ(Ni),ρ(Mn)和ρ(Zn)进行监测,结果表明:湿沉降中ρ(Zn)最高(年均值为79.54 μg/L),超过《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002),占重金属总量的66.3%; 其他依次为ρ(Mn),ρ(Pd),ρ(Ni),ρ(Cr)和ρ(Cd),分别为26.90,6.36,5.12,1.74和0.26 μg/L. 湿沉降中重金属含量季节变化和空间分布存在显著差异,ρ(Cr)和ρ(Mn)以西北部湖区较高,ρ(Cd)和ρ(Zn)以南部湖区较高,ρ(Ni)以西部湖区较高,ρ(Pb)以东部和西部湖区较高. Cr,Cd,Pb,Ni,Zn及Mn的湿沉降率分别为2.14,0.34,7.57,6.18,101和33.1 mg/(m2·a),通过湖面湿沉降年入湖量分别为5.00,0.79,17.7,14.5,236及77.4 t.      

Nitrogen depositions to the Baltic Sea: Experimental and model estimates

Air pollution in the Baltic region is being monitored and assessed within the framework of the Helsinki Commission for the Protection of the Marine Environment in the Baltic Sea. Measurements of inorganic nitrogen compounds in precipitation, and to a lesser extent in air, have been performed since the mid-1980s under the supervision of HELCOM's Expert Group on Air Pollution, EGAP. The purpose is to establish a basis for evaluating the airborne pollution load to the Baltic Sea. These data have been used to estimate deposition of nitrogen to the sea surface by using various methods of extrapolating coastal data on concentrations and precipitation amounts. These estimates are supplemented by model calculations with the EMEP models. Estimates for the period 1986–1990 show that the annual wet deposition fluxes vary from about 650 kg N km⁻² in the north to about 1100 kg N km ⁻² in the southern Baltic Sea, resulting in a total wet deposition of about 325 kT N yr⁻¹. Other authors have estimated dry depositions for 1980–1986 at about 60 kT N yr⁻¹. O the other hand, model calculations lead to a total dry and wet deposition of about 275 kT N yr⁻¹. The reasons for the deviations are discussed and used to infer methodological limitations.     

广州市类二噁英-多氯联苯大气沉降通量和组成

研究了广州市4个采样点2005年11月到2006年3月期间的类二噁英-多氯联苯(DL-PCBs)的沉降通量和组成.研究表明,广州市DL-PCBs的平均沉降通量为223pg·m-·2d-1,对应的毒性当量为1.5pg·m-·2d-1.城区DL-PCBs的沉降通量是郊区的1.6倍.各采样点DL-PCBs同系物分布相同,主要的同系物为PCB118、PCB105、PCB77,其平均含量分别为30%、18%和17%.湿季的DL-PCBs的沉降通量高于干季,表明降水对沉降通量影响明显.通过初步的源分析,发现某些含PCBs产品和固体废物焚烧可能是大气中DL-PCBs主要的来源.     

密云水库周边小流域大气氮磷沉降特征研究

大气沉降是氮磷元素进入水体的重要途径之一,为了解密云水库水源地周边大气氮磷沉降特征,选取土门西沟小流域为研究区域,设置降水、降尘自动采样器进行为期一年(2019年9月—2020年8月)的大气沉降收集,分析大气干、湿沉降中不同形态氮磷通量逐月和季节变化及其影响因素,估算大气氮磷沉降对小流域及密云库区氮磷输入的贡献. 结果表明:①土门西沟小流域大气氮、磷年沉降通量分别为38.393和1.952 kg/(hm2·a),氮磷干湿沉降通量季节性变化显著. ②湿沉降受气象(降雨量、温度、降雨时间间隔)等因素影响,氮磷沉降通量表现为夏季>春季>秋季>冬季,温度升高、降雨时间间隔变长均会使氮磷湿沉降浓度增大,而降雨量大小与大气湿沉降通量直接相关. ③干沉降受物质来源及气象等因素影响,氮磷沉降通量呈夏冬季高、春秋季低的特点,其中风向、风速是影响大气氮磷干沉降的重要因子. ④经计算,土门西沟小流域大气氮、磷沉降贡献分别为1 339.90和1.50 kg/a,分别占其氮、磷输出贡献的28.57%和0.39%,若不考虑空间差异性,预计大气沉降直接落入密云水库总氮(TN)和总磷(TP)的沉降量分别为551.18和28.02 t. 研究显示,大气沉降是密云库区周边面源污染综合管理的重要一环,未来应引起足够关注.