北京气象塔夏季大气O3,NOx和CO浓度变化的观测实验

以北京325m气象塔为观测平台,于2002年夏季进行了大气污染物臭氧(O3)及其前体物氮氧化物(NOx)和气象要素加强期的同步观测.对观测资料做了详尽的分析,结果表明:边界层内存在明显的臭氧浓度(用体积分数表示)垂直差异;中午120m高度层存在O3浓度最大值;低层O3浓度呈明显的日变化,且昼夜振幅较大;夜间高层(280m)O3的湍流混合和化学消耗较弱,可维持较高的浓度;局地光化学生成是白天边界层O3的主要来源;降水天气过程可造成O3及其前体物浓度的显著变化.     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

东亚春季边界层臭氧的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)对2004年4月东亚边界层(距地面.km以下)臭氧进行了数值模拟.并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明.东亚春季臭氧呈带状分布,其高值.〔φ(O3)>55×10-9.主要集中在30°N～40°N.受东亚季风气候控制.沿蒙古、中国东北以及日本一线有一强臭氧输送通道.输送通量达3×10-.mol/(m2·s).通过计算边界层O3光化学净生成率可知.光化学影响主要集中在高污染源排放地区.其与水平输送对臭氧影响的分布具有负相关性.说明光化学生成的O3可被输送至下风地区,而不仅限于局地.      

北京市区夏季O3生成过程分析

采用三维空气质量模型CMAQ-MADRID对北京地区夏季O3进行模拟,利用过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程,重点分析自由基循环和NOx循环的量化特征.结果表明,市区整个边界层具有较强的大气氧化性,O3生成呈现VOC控制的特征.边界层内O3大气化学过程存在垂直差异,O3生成高值区在200～800m之间,近地层O3浓度升高主要依赖边界层内高层大气O3的垂直输送.NOx排放集中在近地层,新NO注入量较高,NOx循环次数仅为1.3,O3生成量很低.边界层上层大气从低层获得NOx,由于新NO注入量较低,同时上层大气保持了较强的大气氧化性,NOx循环次数达到5.0,O3生成量较高.     

东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到0.56~0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60μL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60μL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40~45μL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.     

准好氧填埋结构填埋气的空间变异性研究

建立了准好氧填埋模拟装置,对其中心剖面内的填埋气进行网格采样.采用经典统计学和地统计学相结合的方法,研究了剖面内ψ(CH₄)和ψ(CO₂)的空间分布及其变异性.结果表明:ψ(CH₄)和ψ(CO₂)的变异系数分别为0.64和O.30;剖面内从上到下ψ(CH₄)和ψ(CO₂)呈上升趋势,其空间分布均表现出较大的变异性和较强的空间自相关性,且呈各向异性变化,即竖直方向填埋气空间变异性和自相关性均强于水平方向;ψ(CH₄)的空间分布变化比ψ(CO₂)更易受填埋场结构的影响,其空间变异性和自相关性均大于ψ(CO₂).      

环境气象学

X162(X) 103208青藏高原东北部地区大气臭氧变化特征/祁栋林(中国大气本底基准观象台)…//青海环境/青海省环保局一2(X)1,11(2)一55一59 环图X一57 利用拍MS资料分析了青藏高原东北部共和地区大气臭氧近十几年的变化特征,结果表明:1979一1992年期间,共和地区臭氧总量呈现出不断下降趋势,平均气候倾向率为一O.65DU/a、各月臭氧总量均为减少趋势,各月臭氧总量的气候倾向率具有明显的季节变化;冬春季最大,秋季次之,夏季最小,春、夏、秋和冬季臭氧总量的气候倾向率分别平均为一1 .ooDu/a、一O.33DU/a、一O‘38DU/a和一0.103DU/a;夏季出…     

环境气象学

X162(X)3(X为70参与光化学反应的物质对U’V能量吸收的估算/白建辉…(中科院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室)//环境科学研究/中国环科院一2(X刀,15(4)一24一26 环图X一6 在对北京紫外辐射(UV)观测资料分析的基础上,提出参与光化学反应的物质对UV能量具有吸收作用。计算了1夕训)年12个月实际天气比晴天UV能量的减少值在64一1伪W/mZ之间,这一减少受臭氧、“水汽”、气溶胶等因子的衰减分别为39 .1一66 .3,21 .5一36.5,3.2一5.5W/m2(12月除外),12个月的平均值分别为48.3,26.6,4.OW/砂。计算结果表明,云天大气对…     

一个沿海城市大气臭氧的本地生成过程及其对前体物的敏感性

在威海市两个采样点用苏码罐采集了全空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/MS方法离线测定了空气样品中109种大气挥发性有机物(VOCs).使用基于观测的MCM机理大气化学模式(OBM-MCM)分析了大气臭氧生成对VOCs组分的敏感性及本地生成过程.结果表明:观测期间两个采样点的总挥发性有机物(TVOCs)平均浓度分别为27.84×10~(-9)和17.85×10~(-9),对TVOCs贡献最大的均是烷烃.模拟分析表明,大气臭氧生成与前体物的控制关系存在空间差异性,在一个观测点受VOCs控制,而在另一个观测点受NO_x和VOCs共同控制;模拟结果还表明,臭氧生成对活性烃类最为敏感,但是,含氧有机物、卤代烃和高碳烷烃对臭氧生成的影响和贡献也不可忽视;此外,计算了日平均臭氧净生成速率P(O_3)_(net),分别为6.41×10~(-9) h~(-1)和3.22×10~(-9) h~(-1),臭氧的本地生成过程扮演重要角色.     

夜间近地表臭氧观测

2018年12月15~18日使用激光雷达在河北望都观测气溶胶与O₃,利用气溶胶消光系数廓线判断边界层的变化,进而研究大气边界层对于近地表层（300m）O₃浓度的影响.结果表明,边界层主要影响O₃的干沉降以及高空O₃的垂直输送,在受本地污染控制时,近地表O₃浓度受干沉降控制明显,随着边界层高度的下降而减少;西北地区气团占主导时,O₃浓度主要受水平传输以及高空垂直输送影响.     

高能电子沉降对北半球冬季中高层大气活性氮和臭氧影响的数值模拟

高纬度地区平流层臭氧浓度对极地地表生物地球化学过程影响巨大,近年来高能电子沉降对大气臭氧和活性氮的影响成为新的关注点。本工作基于化学-气候耦合模式SOCOL3.0,参考第六次耦合模式比较计划（CMIP6）推荐的低能量电子（LEE）和中能量电子（MEE）的参数化方案构建了SOCOL-EPP-ECNU化学-气候模式,利用该模式对高能电子沉降对中高层大气活性氮（NO_x）和臭氧的影响进行了敏感性试验和评估。结果表明,中高层大气对于LEE效应产生的NO_x通量的上边界条件设定敏感度很高,该设定对模式模拟效果有决定性意义。加入LEE和MEE通量后,模式对北半球冬季平流层中下层NO_x浓度的模拟精度得到提高,同时也使北半球冬季平流层中下层气温的模拟得到改善。模拟结果指示,加入LEE和MEE,进一步完善对高能粒子沉降的模式描述,有助于提高模式对大气化学成分及气候要素模拟的准确度。     

北京地区边界层大气臭氧浓度变化特征分析

利用2001-03～2006-10的大气臭氧探空资料,分析了近6 a北京边界层（2 km以下）大气臭氧浓度的平均月变化和季节变化规律.结果表明,边界层大气臭氧浓度的月变化很明显,1月臭氧浓度最小,地面臭氧浓度不到10×10^-9(体积分数,下同),上层（即2 km）臭氧浓度也不到50×10^-9.而6月臭氧浓度最大,地面达到85×10^-9,上层大于90×10^-9.臭氧浓度具有明显的季节特征,从臭氧浓度值来看,冬季最小,夏季最大.从地面到上层的臭氧浓度的变化幅度来看,冬季变化最大,夏季变化最小.根据廓线变化方式,臭氧浓度廓线可分为3种类型,冬季型、夏季型、春秋季型.不同高度臭氧月平均浓度也明显不同.分析地面及上层臭氧浓度与气象因子如温度和湿度的相关关系,发现地面臭氧浓度与温度具有较好的线性关系,相关系数在0 .85以上.     

中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

一次污染物对臭氧生成的影响研究

利用OZIPR模式模拟研究一次污染物对φ(O₃)的影响,研究设计3组比较方案:VOC和NO_x初始浓度比,VOC和NO_x排放比以及VOC排放中各组分所占比例的变化对臭氧生成浓度的影响.结果表明:随着VOC与NO_x初始浓度比和排放比的增大,φ(O₃)增长速率提高,其最大值出现时间提前,并且呈现先上升后下降的变化规律.结合O₃等浓度线分析认为,深圳市O₃污染属于VOC敏感型,控制VOC是控制φ(O₃)的有效途径.改变VOC组分的研究表明,控制VOC排放时应重点控制含乙烯、二甲苯、三甲苯较多的污染源.      

影响大气汞化学过程的敏感因子分析

为了分析汞在大气中的化学行为,在一个化学模式中加入汞的气相、气液平衡和液相反应,模拟大气汞及其化合物的演变规律,并分析了气象因子(云、光解率、温度)和化学因子(气态O3、H2O2、HO2、OH和气态零价汞Hg0(g))的初始体积分数对各形态汞及其化合物浓度和Hg0(g)转化率的影响.模拟结果表明,在中等大气污染条件下,Hg0(g)的每小时平均转化率为2.91%.敏感性试验结果表明,云量、光解率、温度、O3和Hg0(g)的初始体积分数对不同形态汞的影响较为显著.云量的增加、光解率的增加、臭氧初始体积分数的升高,各形态汞的平衡时间缩短,除气态氧化汞和一价汞离子外,其他形态汞的平衡浓度均会降低,Hg0(g)的转化率增加.温度增加将抑制Hg0(g)的转化.Hg0(g)的初始体积分数增加,各形态汞的浓度升高,但其平均转化率没有显著变化.不同因子对汞化学过程的相对作用对区域或全球大气汞的环境模拟具有指导意义.     

2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析

采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年夏季大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,并结合其最大增量活性因子(MIR)计算各组分的最大臭氧生成潜势量.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为38.72μg/m3,其中甲苯和间-对二甲苯浓度最高,乙苯和苯次之,邻二甲苯最低, BTEX存在明显的日变化特征,受大气光化学反应和边界层扩散能力共同影响,午后浓度最低,夜间BTEX浓度维持在较高水平,各BTEX日变化趋势一致.苯与甲苯质量浓度的比值为0.77,表明机动车排放是BTEX的主要来源,但石油化工和涂料挥发等因素也对其存在影响.经计算,间-对二甲苯的最大臭氧生成潜势量最高,甲苯、乙苯和邻二甲苯相当,苯最低, 表明BTEX中间-对二甲苯的光化学反应活性最强.     

Sensitivity of future ozone concentrations in the northeast USA to regional climate change

An air quality modeling system was used to simulate the effects on ozone concentration in the northeast USA from climate changes projected through the end of the twenty-first century by the National Center for Atmospheric Research’s (NCAR’s) parallel climate model, a fully coupled general circulation model, under a higher and a lower scenario of future global changes in concentrations of radiatively active constituents. The air quality calculations were done with both a global chemistry-transport model and a regional air quality model focused on the northeast USA. The air quality simulations assumed no changes in regional anthropogenic emissions of the chemical species primarily involved in the chemical reactions of ozone creation and destruction, but only accounted for changes in the climate. Together, these idealized global and regional model simulations provide insights into the contribution of possible future climate changes on ozone. Over the coming century, summer climate is projected to be warmer and less cloudy for the northeast USA. These changes are considerably larger under the higher scenario as compared with the lower. Higher temperatures also increase biogenic emissions. Both mean daily and 8-h maximum ozone increase from the combination of three factors that tend to favor higher concentrations: (1) higher temperatures change the rates of reactions and photolysis rates important to the ozone chemistry; (2) lower cloudiness (higher solar radiation) increases the photolysis reaction rates; and (3) higher biogenic emissions increase the concentration of reactive species. Regional model simulations with two cumulus parameterizations produce ozone concentration changes that differ by approximately 10%, indicating that there is considerable uncertainty in the magnitude of changes due to uncertainties in how physical processes should be parameterized in the models. However, the overall effect of the climate changes simulated by these models – in the absence of reductions in regional anthropogenic emissions – would be to increase ozone concentrations.