南昌市PM2.5中结合氨基酸的浓度组成及来源

采集了春季南昌市城市和森林地区的大气PM_2.5样品及潜在大气氨基酸排放源（植物和土壤）样品,测定并分析了样品中结合氨基酸（CAAs）的浓度、组成及甘氨酸（Gly）的氮同位素值.结果表明,城市和森林地区PM_2.5中总CAAs的浓度分别为0.507~3.912和0.497~2.647nmol/m³.通过对PM_2.5中CAAs组成占比分析发现,城市和森林地区CAAs组成成分相似,其中Pro、Gly、Ala、Leu和His是PM_2.5中丰富的CAAs物种.结合Gly的氮同位素值可知,城市地区（+0.62‰~+22.67‰）和森林地区（+1.99‰~+23‰） PM_2.5中δ¹⁵N_C-Gly值表现出较大的变化范围.根据大气CAAs潜在排放源δ¹⁵N值清单,本研究中生物质燃烧、土壤源和植物源是PM_2.5中CAAs的主要来源.贝叶斯稳定同位素模型计算源分配结果表明生物质燃烧、土壤源和植物源对城市地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为42%、40%和18%,对森林地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为38%、38%和24%.     

南昌市PM2.5中游离氨基酸的浓度、来源与分布特征

于2021年3—4月在南昌市森林地区和城市地区采集大气PM_2.5样品,测定其游离氨基酸（Free Amino Acids,FAAs）浓度.结果表明,南昌市森林地区大气气溶胶中总FAAs浓度为0.093~0.885 nmol·m^-3,平均浓度为（0.451±0.197） nmol·m^-3;城市地区大气气溶胶中总FAAs浓度为0.393~1.316 nmol·m^-3,平均浓度为（0.586±0.227） nmol·m^-3;森林地区FAAs浓度明显低于城市地区.对氨基酸组成占比分析发现,森林与城市地区氨基酸组成相似,最丰富的氨基酸均为Pro,Gly次之,Ala、Val、Leu、Ile为主要氨基酸.城市地区疏水性氨基酸（46.25%）高于森林地区（41.57%）,这说明疏水性FAAs可能更适合在城市空气中聚集.通过相关性分析发现,温度对城市地区多个FAA浓度均有显著影响（p<0.05）.随着温度的升高,FAAs浓度也升高.O₃对城市FAAs有显著影响（r=0.6,p<0.01）,表明城市气溶胶中的FAAs可能参与了与O₃相关的大气氧化过程.通过后向轨迹分析表明,森林地区FAAs来自2000 m以上的占比高于来自2000 m以下,且有显著性差异（p<0.05）,而城市地区FAAs 来自2000 m以上和2000 m以下的占比相当.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

长三角城郊冬夏PM2.5中铵盐的形成过程及来源解析

气溶胶铵盐(p-NH⁺₄)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x(p-NH⁺₄和NH₃)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮(TN)和p-NH⁺₄的质量浓度及其δ¹⁵N同位素比值，并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、 TN和p-NH⁺     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.     

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

南京北郊地区昼夜大气PM2.5中硫同位素的组成及来源

为研究南京地区昼夜大气PM_2.5中的硫同位素组成情况,采用Delta V Advantage同位素质谱仪技术对2016年3-4月南京北郊地区大气PM_2.5中昼夜δ34S（硫同位素值）进行分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯昼夜大气PM_2.5及SO₄2-的来源.结果表明:南京北郊地区PM_2.5和SO₄2-的整体变化趋势一致,具有同源性.南京北郊地区白天大气PM_2.5的δ34S范围为4.23‰~7.16‰,平均值为5.45‰±0.91‰;晚上δ34S的范围为4.20‰~6.73‰,平均值为5.22‰±0.83‰.相较于晚上,白天δ34S略高主要与NO_x对SO₂的异相氧化反应和机动车尾气的排放有关.重霾天δ34S范围为4.20‰~7.16‰,平均值为5.39‰±0.87‰;清洁天δ34S范围为3.14‰~5.14‰,平均值为4.03‰±0.57‰.重霾天的硫源与燃煤、机动车尾气排放及NO_x对SO₂的异相氧化反应有关;而清洁天主要受到机动车尾气排放及SO₂与O₃均相氧化反应的影响.研究显示,南京北郊地区ρ（PM_2.5）昼大于夜,而ρ（SO₄2-）夜大于昼,重霾天大气PM_2.5的δ34S高于清洁天,这主要与NO_x、SO₂、O₃的相互转化有关.      

贵阳市大气PM10质量浓度和硫同位素组成特征

大气颗粒物是影响空气质量和人类健康的重要因素,了解其污染水平、关键组分来源及变异特征具有重要意义。本研究对贵阳市城区两个代表性监测点(市监测站和黔灵公园马鞍山)的2014年2月14日～20日(冬季)和2014年7月1日～7日(夏季)大气PM₁₀进行了采集,分析其24小时平均质量浓度和硫酸根的硫同位素(δ³⁴S值)组成特征,探讨大气PM₁₀中硫的来源和变化。结果表明,贵阳市2月和7月采样期间大气PM₁₀浓度分别为30～125μg/m³(平均70±29μg/m³)和21～104μg/m³(平均56±22μg/m³),均略高于我国现行空气质量大气颗粒物PM₁₀的24小时平均浓度一级标准限值(50μg/m³)。贵阳市大气PM₁₀中硫酸根的δ³⁴S值范围为-3.98‰～4.99‰(平均0.28‰±2.32‰),且2月显著高于7月;大气颗...     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

北京市2018年春季一次沙尘回流过程的污染特征

通过监测数据分析,结合轨迹模拟和特征雷达图的分析结果,对2018年4月14~19日北京出现的一次沙尘天气过程进行分析.结果显示：依据ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）及其比值PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）,下同]的变化情况,此次沙尘过程可分为沙尘期、中间期、回流期和回流后期4个典型时期.沙尘期ρ（PM₁₀）平均值达到（278.5±83.7）μg/m³,明显高于回流期和回流后期,回流后期ρ（PM_2.5）平均值达到（135.5±16.9）μg/m³,明显高于回流期和沙尘期.沙尘期逐小时PM_2.5/PM₁₀<0.2,回流期和回流后期PM_2.5/PM₁₀比值分别介于0.3~0.6和0.5~0.8范围内.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺等（SNA）水溶性离子沙尘期浓度占比仅为7.3%±2.5%,沙尘回流期和回流后期SNA占比分别增长至47.0%±6.3%和51.3%±5.7%.研究表明,受天气系统影响,回流沙尘可裹挟南部的细颗粒和气态污染物输送到北京后发生累积和二次转化,从而推高PM_2.5浓度,因此发生沙尘回流时,区域内应加强一次污染物排放的管控力度,同时北京市需进一步加强机动车氮氧化物的排放监管.     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM_2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM_2.5中碳组分的特征与来源.结果表明：盘锦市夏季PM_2.5、有机碳（OC）和元素碳（EC）日均浓度分别为（46.14±12.70）,（8.58±2.82）和（2.89±1.54）μg/m³;冬季分别为（91.01±43.51）,（24.50±15.51）和（7.31±5.00）μg/m³.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法（MRS）估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m³,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m³,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM_2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM_2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

臭氧和PM2.5对慢阻肺死亡影响及气温修饰效应

采用广义相加模型评估臭氧和细颗粒物（PM_2.5）暴露对2008~2017年上海浦东居民慢性阻塞性肺疾病（COPD）死亡的超额危险度（ER）和寿命损失年（YLL）的影响.结果表明：臭氧污染集中在4~6月,PM_2.5污染集中在12月、1~2月,10a间臭氧浓度逐年增加,PM_2.5有小幅下降;在最大滞后效应下,臭氧每增加10μg/m³,ER和YLL分别为1.34%（95% CI：0.57%~2.12%）和54.98（95% CI：16.36~106.41）人·a;PM_2.5每增加10μg/m³,两者分别为2.66%（95% CI：1.54%~3.79%）和130.92（95% CI：42.47~274.28）人·a;臭氧对男性和<85岁人群影响显著,PM_2.5对女性和³85岁人群影响显著;暖季时臭氧暴露相关的COPD死亡风险更高,冷季时PM_2.5暴露相关的COPD死亡风险更高.臭氧和PM_2.5致COPD死亡的影响可能因气温水平而异.     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较

于2014年8月和12月,选择北京某城市混合功能区,分别手工采集一个月的环境空气PM_2.5样品,实验室方法测定滤膜中的元素碳/有机碳、9种可溶性离子、16种无机元素等20余种化学组分,采用CMB模型对夏冬两季PM_2.5来源进行分析.结果表明,夏季PM_2.5日均质量浓度为73μg/m³,低于《环境空气质量标准》,而冬季平均值为111μg/m³,高于夏季和标准限值.冬季OC和EC浓度均高于夏季,且OC/EC比值升高,OC和EC呈线性相关,提示二者有相同来源.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是北京混合功能区3种主要可溶性离子,且夏季生成量较高;冬季Cl^-显著升高与燃煤排放有关.Si、Ti、Fe、Zn、Al等元素质量浓度在0.1~10μg/m³浓度水平,Pb、Cu、Mn、Cr、Ba、Sb等在10~10²ng/m³浓度水平,V、Ni、Co、Mo、Cd等在0.1~10ng/m³浓度水平.且冬季各个元素浓度均高于夏季.CMB模型初步解析结果表明,夏季和冬季颗粒物的来源变化明显,夏季二次硫酸盐、机动车和二次硝酸盐贡献率居前三位,而冬季则为燃煤、机动车和扬尘.