粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

基于地基MAX-DOAS和TROPOMI卫星遥感的南京地区大气NO2污染特征

基于2018年5月至2020年12月多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于南京北郊的观测资料,反演了二氧化氮(NO₂)垂直柱浓度与垂直廓线,分析了对流层NO₂的污染特征,并与最新的TROPOMI NO₂产品进行了对比分析.MAX-DOAS观测结果表明,南京北郊的NO₂受温度和太阳辐射影响,呈现出夏季低冬季高、正午低早晚高的变化特征,且主要源于东南方向的污染输送.对比发现,TROPOMI数据与MAX-DOAS在春、秋、冬三季相关系数高于0.7,但在夏季由于多云及低浓度NO₂,相关系数仅为0.544.此外,TROPOMI观测到了南京城区与长三角地区的主要污染热点,与MAX-DOAS高污染方向一致.同时,MAX-DOAS与TROPOMI均观测到了2020年春节后16～30d由于COVID-19封控,NO₂浓度相比2019年和2021年同期减少了50%以上,说明观测点的NO₂污染主要由人类活动产生.     

基于OMI卫星遥感数据的中国对流层NO2时空分布

基于2004年11月—2008年1月OMI卫星对流层NO₂的垂直柱浓度数据,对我国8个自然地理分区对流层NO₂垂直柱浓度的年均值、月均值的分布进行了分析,依据月均值变化建立正弦曲线拟合模型,依据该模型定量分析了各自然区对流层NO₂垂直柱浓度的变化趋势、变化周期和变化幅度等特征. 结果表明:拟合模型可较好地反映我国8个自然区对流层NO2垂直柱浓度的变化特征;证明了人类活动影响了对流层NO₂垂直柱浓度的分布及其变化,这种影响主要体现在对流层NO₂垂直柱浓度的高低、变化的周期性以及增长趋势等方面.      

基于甘肃省卫星遥感的对流层NO2时空变化

基于OMI卫星遥感反演的NO₂柱浓度数据,分析了近11a甘肃省对流层NO₂柱浓度的时空变化及相关影响因素,同时利用HYSPLIT模型探究了大气污染物的来源.结果表明：从空间上,NO₂柱浓度呈现出由甘肃东北区向西南区递减趋势,最高值主要分布于庆阳市全境和平凉市少部分地区.从2008~2014年NO₂柱浓度值不断增长至最高值,高值区逐步扩大;2015~2018年NO₂柱浓度值波动变化,呈现出向周围区域递减的趋势,高值区范围缩小;从时间上,2008~2018年对流层NO₂柱浓度整体呈上升趋势,对流层NO₂柱浓度四季均值分布为：夏季>春季>秋季>冬季;NO₂柱浓度每年在6~8月达峰值,9月后开始下降,年内谷值出现在12月份~次年2月份;对研究区NO₂柱浓度的贡献最大的是自然要素.高温、降水有利于土壤排放NO₂,植被覆盖率对NO₂起到一定的消减作用.利用HYSPLIT得出2009~2018年每年7月庆阳市NO₂的外部输送路径,其中主要路径以陕西地区为主.     

基于Sentinel-5P卫星的中国NO2浓度遥感监测

NO₂是重要的痕量气体,对其监测有助于大气污染治理。本文基于Sentinel-5P大气污染监测卫星提供的对流层NO₂浓度数据和总NO₂浓度数据,借助谷歌地球引擎(google earth engine,GEE)分析了2018~2021年间中国大气NO₂浓度时空变化特征,使用OLS模型揭示了中国地区NO₂浓度的主要影响因子。结果表明:我国对流层NO₂浓度空间分布呈现东高西低的总体格局,东中部城市群对流层NO₂柱浓度水平明显呈现冬高夏低、春秋过渡的季节特征,西部大部分城市的四季变化不明显。北京、深圳、上海3所城市NO₂柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构。OLS模型结果表明,中国地区NO₂浓度变化受到社会经济和自然因素的共同影响,其中城市化程度是影响NO₂排放的重要因子。     

基于TROPOMI的石家庄市NO2柱浓度时空分布及来源分析

为探讨石家庄市NO₂柱浓度时空分布及潜在污染源区，该文利用2019-2021年L2级别的TROPOMI二氧化氮数据、石家庄市8个国控点环境自动监测站的NO₂、O₃、PM_2.5浓度数据和气象要素数据以及全球数据同化系统中的气象数据，对石家庄市NO₂时间变化、空间分布、污染传输通道城市以及潜在源贡献区进行分析。结果表明：石家庄市NO₂浓度年内变化趋势呈“U”型，季节性明显，NO₂浓度冬季(13.33×10¹⁵molec/cm²)>秋季(12.76×10¹⁵molec/cm²)>春季(4.96×10¹⁵molec/cm²)>夏季(4.09×10¹⁵molec/cm²);NO₂浓度空间表现为“主城区高、四周低”的椭圆带状分布，并形...     

基于TROPOMI的淮河流域大气NO2干沉降估算

基于Sentinel–5P卫星TROPOMI数据,利用随机森林方法反演2018～2020年淮河流域地面NO₂浓度,采用推算法获得淮河流域2018～2020年NO₂干沉降通量,并通过划分不同集水区(水域、农田、城区和植被覆盖区)估算大气NO₂干沉降对淮河流域水体氮素的贡献.结果显示,卫星反演地面NO₂浓度与地面站点实测资料一致性较高,相关系数(R)为0.94,平均绝对误差(MAE)为2.7,均方根误差(RSME)为4.1.淮河流域地面NO₂浓度和NO₂干沉降通量均有明显的季节变化,春夏秋冬4个季节地面NO₂平均浓度分别为13.7,12.2,17.6,23.1μg/m³;NO₂平均干沉降通量分别为1.25,1.13,1.61,2.13kg N/(hm²·a).淮河流域地面NO₂浓度和干沉降通量均表现为南北部高,东西部低.农田区域NO₂     

中国能源金三角NO2时空格局及其驱动因子

利用臭氧监测仪(OMI)提供的大气污染监测数据,结合产业结构、汽车保有量、国家政策措施等,通过城乡NO₂浓度差异的排放源分析方法提取能源金三角(EGT)地区2005~2019年对流层NO₂垂直柱浓度时空变化特征并探讨影响区域大气NO₂浓度驱动因素.结果表明,EGT煤炭化工源NO₂浓度与第二产业产值增速的相关系数为0.71(P<0.05),说明本文方法所提取的长时序煤炭化工源NO₂浓度能有效地指示产业结构调整和政策措施变化.NO₂浓度从2005~2011年的90.56molc/m²增加至2012~2015年的720.77molc/m²,再下降至2016~2019年的247.36molc/m²,反映EGT经济发展模式经历了从小规模、中污染的点模式逐步发展成大范围、重污染的粗放模式,再到大范围、低污染的精工模式.与京津冀、华中、长三角等地区相比,EGT交通和工业排放对城市源NO₂污染贡献的变化特征进一步反映城镇化水平的发展和产业结构的优化.与OMI相比,高分辨率对流层观测仪(TROPOMI)能在短时序上提供丰富的影像细节信息,且随着观测时长的增加,有望增强长时序大气NO₂污染的精准监测.     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

兰州市大气臭氧与其前体物及气象因子相关性研究

兰州市在"一带一路"建设中发挥着重要的战略支点作用.基于OMI（ozone monitoring instrument,臭氧层监测仪）数据产品,对2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度与前体物及气象因子的相关性进行研究.结果表明:2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度值与HCHO总柱浓度值均随时间的变化呈先增后减的趋势,对流层NO₂柱浓度值呈逐年递减的趋势;相关性分析得出,对流层O₃柱浓度与HCHO总柱浓度、对流层NO₂柱浓度相关性较高的地区范围呈先增后减的趋势.在敏感控制区上,2006-2015年VOCs敏感控制区从有到无,VOCs-NO_x协同敏感控制区范围逐渐缩小,NO_x敏感控制区范围逐渐扩大;在气象因子上,对流层O₃柱浓度与气温、日照时间呈显著正相关,与气压、降水量呈显著负相关.在偏北风向上,风速为1.7~1.9 m/s时,兰州市大气对流层O₃柱浓度相对较高.研究显示,NO_x排放量的减少能有效降低兰州市对流层O₃柱浓度.      

2013~2014年北京市NO2时空分布研究

根据2013~2014年北京市NO₂监测数据,对比分析了全年及重污染日NO₂时空分布特征.结果表明:2013年NO₂平均浓度为56μg/m³,2014年北京市NO₂年均浓度为56.7μg/m³.年均及重污染日NO₂月均浓度均呈波浪型分布,日变化呈双峰型分布;空间分布上北部及西部山区NO₂浓度明显低于中心城区及南部地区. NO₂浓度与PM_2.5、CO、NO呈正相关关系,与O₃、OX无明显相关性;全年NO₂光解速率峰值平均在0.105/min左右,重污染日光解速率峰值平均在0.026/min左右;全年及重污染期间,氮氧化速率分别为0.142±0.061、0.190±0.036;高浓度NO₂既有利于O₃生成,又对重污染的形成起到了促进作用;重污染日特定条件下北京市NO₂的两种转化机制以转化为NO₃^-过程为主导.经计算2000~2014年北京市机动车的保有量与NO₂浓度的相关系数R为-0.84,机动车NO_x排放量对北京市NO₂浓度的变化有显著的影响.     

新冠疫情对我国NO2排放影响的时空分析

基于高分辨率的TROPOMI数据,分析了我国疫情爆发期的NO₂空间分布情况,同时对比了疫情同比期和环比期不同地区的变化情况.分析表明,全国范围内NO₂柱浓度的同比下降率和环比下降率分别为40.46%和50.09%,经济发达且人口稠密的城市群,排放量下降较为显著,其中江苏、河南、山东、浙江等NO₂历史排放较高的省份受疫情影响更大.湖北省疫情期的NO₂柱浓度绝对值(1.63×10¹⁵molec/cm²)在中东部省份属于最低位水平,同比和环比下降率也均在50%以上.相对来说,武汉、孝感等周边城市的影响远大于十堰、恩施等西部山区.地基国控站点的NO₂质量浓度也显示了与卫星观测较一致的空间分布和变化趋势,证明了采用“自上而下”的遥感手段,可以对不同区域的大气污染排放强度和社会经济活动水平进行快速评估.     

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

邢台市秋季PM2.5及水溶性离子污染特征

为研究邢台市秋季PM_2.5污染特征,于2017年10月15日~11月14日在邢台市区对PM_2.5样品进行了采集,并对其中水溶性离子（包括Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺）进行了分析.结果显示,观测期间邢台市ρ（PM_2.5）平均值为（130.0±74.9）μg/m³,其中水溶性离子质量浓度为（69.8±11.4）μg/m³,占ρ（PM_2.5）的53.3%,NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺为主要离子,占水溶性离子比例达到了89.7%. 当污染加重,水溶性离子质量浓度随ρ（PM_2.5）增大而升高,且NO₃^-、NH₄⁺及SO₄^2-占比亦逐渐升高,但其他离子占比随之下降,Ca²⁺尤为明显,表明ρ（PM_2.5）升高时主要受二次无机转化影响;观测期间SOR（硫转化率）与NOR（氮转化率）的平均值分别为0.36和0.25,表明秋季SO₂与NO₂转化速率较强,二次无机污染严重,另外SOR及NOR与温度及相对湿度呈正相关,且SOR对二者更为敏感;邢台市秋季PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在;ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为2.13,表明移动源对秋季大气颗粒物的来源贡献较大;PMF分析结果表明,二次转化源、燃烧源及扬尘源为邢台市秋季PM_2.5中水溶性离子的主要来源.     

2005~2018年河南省NO2柱浓度变化特征

运用OMI卫星遥感资料对河南省2005~2018年NO₂柱浓度的时空分布进行分析,并结合国家大气污染防治政策的实施,研究了2013年之后河南省NO₂柱浓度的变化特征.结果表明,河南省NO₂柱浓度的空间分布为东北高、西南低,高值和低值中心分别位于安阳-新乡-焦作一带（>18.0×10¹⁵molec/cm²）和洛阳-三门峡-南阳市交界（4.0~8.0）×10¹⁵molec/cm².从季节变化来看,冬季NO₂柱浓度高于春夏季,冬季高值中心的浓度较春夏高50%~70%.在2011年前,河南省NO₂柱浓度不断上升,北部较南部增速快.2011年后全省NO₂柱浓度明显下降,焦作-新乡-安阳一带下降最快,主要污染物总量减排和大气污染防治行动计划的实施有效促进了浓度的下降.《大气污染防治行动计划》实施后,与位于京津冀大气污染传输通道的城市相比,传输通道外的城市NO₂柱浓度下降速度慢甚至略有增长,应进一步加大其大气污染防治力度.