上海市郊春季臭氧及其前体物观测研究

利用上海市郊金山环境监测站沿海站点2007年春季的逐时臭氧浓度及其前体物的观测数据,分析了臭氧浓度的时间变化规律,以及海风和陆风对臭氧和其前体物(NO、NO2和CO)浓度的影响.结果表明,臭氧浓度总体较高,共有10日出现臭氧浓度超标,表现出了比较明显的春季高峰现象;臭氧浓度的日变化表现出了受污染地区的典型特征,而NO和...     

京津冀地区臭氧浓度时空变化特征

为研究京津冀地区臭氧浓度的时空变化,文章利用2014年6月-2018年5月中国环境监测总站臭氧浓度数据进行分析。结果表明:(1)京津冀地区臭氧浓度平均水平不断增高,不同区域增速差异明显,高值区出现由单中心向双中心的转变且逐渐形成了日益明显的沿海臭氧高浓度分布带;(2)臭氧浓度的季节性差异显著,春、夏两季较秋、冬两季臭氧浓度高,其中夏季最高,冬季则缺乏高值区;(3)不同城市的年均臭氧浓度分布模式不同,大部分城市核密度估计峰值对应臭氧浓度20μg/m~3;(4)臭氧浓度的日内变化基本遵循周期性单峰型变化规律;(5)不同城市臭氧浓度超标天数差异显著,变化趋势可分为稳定增长型、突变增长型和稳定型。     

南京地区光化学污染特征及其变化趋势研究

以高浓度臭氧为主要特征的光化学污染是城市地区主要的大气污染问题之一。利用WRF-CALGRID空气质量模式系统模拟南京地区的光化学污染特征,结果显示前体物的浓度分布与污染物排放的情况较吻合,臭氧的高值区主要分布在城市的下风方向、源区浓度较低,白天臭氧的浓度普遍大于日平均浓度。利用WRF-CALGRID模拟减少35%前体物排放后臭氧浓度的变化,结果显示前体物浓度减小幅度与35%相差不大,减少NOx时臭氧增加、减少VOC时臭氧减少,说明南京城市区域多为VOC控制区;进一步通过光化产物指示因子分析,结果显示南京地区的指示因子数值小于敏感性过渡值,控制臭氧浓度要控制VOC的排放。利用WRF-CALGRID模拟未来气温增加条件下臭氧的变化,结果显示南京大部分地区浓度将增高1×10-9以上。城市光化学污染问题不容忽视。     

重庆大气中臭氧浓度变化及其前体物的相关性分析

臭氧是城市光化学烟雾的主要成分,同时也是重要的温室气体,因此臭氧污染已经成为城市空气质量的重要因素。利用近几年臭氧连续监测的数据,对臭氧的浓度变化特征进行了分析,并且对臭氧前体物（NOx、NOy、VOCs等）和气象因素作了相关性分析。结果表示臭氧浓度呈典型的季节性变化趋势,并且小时值变化出现明显的日变化规律,与太阳辐射强度成正相关;另外VOCs（挥发性有机物）与臭氧的变化规律基本一致,同时与NOx、NOy的浓度变化趋势存在较好的负相关性。     

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

珠江三角洲光化学活跃期甲醛及其前体物的源解析研究

选取珠江三角洲大气超级站的三个代表性超级站点（东莞东城城市超级站、深圳莲花山城市超级站和鹤山花果山区域超级站）,同步在线监测和分析了2021年5~10月大气光化学活跃期甲醛（HCHO）及其前体物挥发性有机物（VOCs）组分的时空变化特征,利用多元线性回归法对HCHO来源进行解析,识别出了关键VOCs前体物及其贡献,并对比了三个点位来源及前体物的差异.结果表明：三个站点的HCHO体积浓度存在明显差异,鹤山区域站浓度最高达5.82×10^-9,与历史研究数据相比浓度升高,而城市超级站东城与莲花山浓度水平降低.臭氧浓度与甲醛浓度存在一定相关性,各站点臭氧浓度最高的9月,HCHO的平均浓度水平也高;臭氧超标日的HCHO浓度显著高于臭氧非超标日.利用多元线性回归法,选择甲苯、异戊二烯和O₃作为源示踪剂,结果表明二次源对HCHO来源贡献占比最多,范围为43.5%~54.9%,其中区域站点二次源占比高于其它两个城市站点.基于生成产率法得到各站点二次转化生成HCHO的前体物主要为烯烃,其中贡献最大的是异戊二烯,其次为乙烯和丙烯.综合对比,HCHO的一次人为源的下降导致城市站点HCHO浓度降低,较高的二次转化导致了区域站点HCHO浓度升高,需重点关注甲醛的人为源直接排放和异戊二烯、苯乙烯、乙烯等前体物.     

粤东北地区臭氧与前体物关系

选取梅州为粤东北地区代表城市,使用高阶去耦合直接法(High-order Decoupled Direct Method,HDDM)开展臭氧与前体物关系研究。一阶敏感性系数表明,在夏季,减少省外VOCs或NOx排放对梅州的臭氧污染控制都有利,梅州本地VOC排放的减少有利于降低臭氧浓度,但NOx的减排反而会加重臭氧污染水平,而省内其它城市排放的变化在大部分时候对梅州影响轻微。秋季,梅州本地的排放对梅州的臭氧影响最大,其次是外省的排放,广东省其它城市的影响轻微,减少省外或梅州市本地VOCs排放对梅州的臭氧污染控制都有利,省外NOx排放的减少在个别时候有利于降低臭氧浓度,个别时候会加重梅州臭氧污染,但梅州本地NOx的减排会加重臭氧污染水平。考虑二阶敏感性系数的臭氧与前体物排放变化曲线表明,粤东北地区的臭氧与外省前体物的排放或广东省其它城市前体物的排放呈现出高度的非线性关系。而梅州本地臭氧前体物的排放变化与臭氧浓度变化的关系较为线性。建议粤东北地区尽可能减少本地排放的VOCs以减轻臭氧的污染水平。     

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.     

东北地区-大连臭氧浓度分布与影响因素研究

随着经济社会的发展,人们对环境质量更加重视,光化学烟雾成为影响城市环境空气质量的重要因素。利用东北地区大连市全年臭氧监测的时间浓度,对臭氧污染的浓度分布特征,时间以及季节变化特征进行了分析。结果表明:臭氧浓度变化受太阳辐射强度和气温的影响明显,呈单峰型变化,臭氧浓度季节变化趋势明显。春、夏季节臭氧浓度较高,秋季臭氧浓度次之,臭氧与大气中的NO、NO2、CO、VOCs等前体物的浓度、太阳辐射的强度以及CO的浓度都有不同程度的相关性。     

珠海市不同前体物削减比例对臭氧的影响

基于2014年10月的气象场与排放源数据,使用三维空气质量模型,通过设置40种不同的区域NOx与VOCs减排情景,模拟了不同减排情景下珠海不同点位的臭氧浓度变化。总体而言,珠海市不同点位的臭氧与区域前体物减排的关系存在一定差别,表明珠海臭氧污染是区域性问题,但不同点位的臭氧对前体物排放的敏感性存在差别,东面的站点需要更大的削减量才能达到与西部站点相同的臭氧浓度下降率。VOCs∶NOx削减比率越大,珠海市臭氧浓度越容易下降。因此,要控制珠海的臭氧污染,应加大对珠三角区域VOCs的控制。     

城市主要大气污染物时空分布特征及其相关性

为制订合理的大气污染物减排措施,利用中国环境监测总站公布的2015年1-12月299座城市实时发布的环境空气颗粒物（PM_2.5和PM₁₀）及气态污染物（CO、NO₂和SO₂）的质量浓度数据,对其进行了时空分布特征及其相关性研究.结果表明:① 2015年城市环境空气颗粒物污染严重,299座城市的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）年均值分别主要集中在25~60和40~110 μg/m3,年均值达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准的城市所占比例分别仅为24%和38%.② 城市大气污染物浓度具有明显的季节性特征,基本呈冬季>春秋季>夏季的趋势,其中冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（CO）、ρ（NO₂）、ρ（SO₂）分别为（73±27）（114±42）（1.49±0.61）（36±14）（42±33）μg/m3.③ 高ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）主要集中在华北平原,年均值分别为（70±16）（117±22）μg/m3;高ρ（CO）主要出现在山西省,年均值为（1.76±0.48）mg/m3;高ρ（NO₂）主要分布在京津冀、山东省和长江三角洲,年均值分别为（42±6）（39±9）（34±8）μg/m3;高ρ（SO₂）主要分布在山西、山东两省,年均值分别为（54±10）（41±16）μg/m3.④ Pearson相关系数研究表明,我国城市环境空气颗粒物与气态污染物具有较强的复合性,并且具有秋冬季明显强于春夏季的季节性特征.研究显示,我国城市大气污染具有较强的季节性、区域性与复合性,在降低环境空气颗粒物浓度的同时,对气态污染物的削减也不容忽视.      

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

2015～2018年太原市臭氧污染特征分析

基于太原市2015年1月~2019年2月的空气质量监测数据,分析了太原市近地面臭氧浓度变化特征。结果表明:2015~2018年太原市臭氧年平均浓度为78.42、82.33、95.87、103.77μg/m 3,臭氧浓度存在加速上升趋势;臭氧浓度逐日变化范围为5~270μg/m 3,共有181 d超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160μg/m 3),超标时段主要集中于5~8月份;臭氧浓度日变化呈单峰型分布,峰值与谷值时段分别为14∶00~16∶00和6∶00~7∶00;臭氧浓度有明显的月变化规律,峰值与谷值时段分别为6~7月和1月、12月;臭氧浓度还表现出显著的季节变化规律,按浓度高低依次排序为夏季、春季、秋季和冬季;臭氧浓度与NO 2、CO、PM 2.5浓度呈负相关性。     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

不同时间尺度下杭州市O3污染特征及控制因素

通过集中整治,我国空气质量已经有了明显改善,但在减排背景下近地面高ρ(O₃)仍是当前最复杂的大气环境问题之一.利用2011—2017年(尤其是杭州市G20峰会期间)ρ(O₃)、ρ(NO_x)、ρ(VOCs)和气象条件观测数据,分析了杭州市G20峰会期间及不同时间尺度下杭州市ρ(O₃)的变化特征及其影响因素.结果表明:①杭州市ρ(O₃)日变化呈单峰型特征,15:00左右ρ(O₃)达最大值(98.55 μg/m3);ρ(O₃)周变化存在“周末效应”,周末ρ(O₃)明显高于工作日;1 a中4—9月为ρ(O₃)高值期,ρ(O₃)峰值出现在5月和9月.以2013年为界,将2011—2017年ρ(O₃)变化分成下降和上升2个阶段,2011—2013年呈下降趋势,降幅约为15.02 μg/m3,2014—2017年呈上升趋势,增幅约为23.25 μg/m3.②减排措施的实施对ρ(O₃)存在双重作用,其可通过降低前体物质量浓度抑制O₃的生成,又能引起大气污染物质量浓度下降、太阳辐射增强,从而促进O₃的生成.当O₃前体物质量浓度较低时,在强太阳辐射等气象条件驱动下,近地面仍会呈现高ρ(O₃)的现象.③气象条件是驱动ρ(O₃)日、月变化的控制因素;相反,前体物质量浓度则是ρ(O₃)周、年变化的控制因素,此时VOCs或NO_x控制区、“周末效应”等ρ(O₃)变化特征开始显现.研究显示,不同时间尺度下杭州市O₃污染的控制因素不同.      

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

本溪大气黑碳气溶胶浓度的观测研究

对2008年3月至2009年2月本溪黑碳气溶胶浓度观测资料进行了研究分析.结果表明,本溪黑碳平均浓度值为6.877 μg/m3,日平均浓度变化范围为0.592～20.577 μg/m3,每小时平均浓度最大值达64.518 μg/m3;黑碳浓度具有明最的季节变化,夏季的平均浓度最低,最高值出现在冬季的1月份,这与冬季取暖...     

北京市夏季近地层臭氧对气温的量化响应关系

为研究不同污染水平下,O₃浓度对气温升高的敏感程度,利用2018—2020年5—9月近地层O₃日最大8 h平均浓度(O₃-8 h浓度)和日最高地面气温(Tmax)数据,拟合O₃-8 h浓度对T_max变化的响应斜率(m O₃-T),据此对比分析不同类型站点m O₃-T的差异和O₃污染特征.结果表明：(1)各站点O₃-8 h浓度均随T_max升高而增加,在24～36℃气温范围内该趋势最明显.(2)城区点m O₃-T最高,高达10.6μg/(m3·℃);北部远郊区点和北部背景点m O₃-T较低,低至5.2μg/(m3·℃);近郊区点与城区点的m O₃-T相当.(3)总体看,北京市m O₃-T较高,与O₃污染高发地—美国加州南海岸地区20世纪90年代相当,说明目前北京市O...     

北京城区夏季静稳天气下大气边界层与大气污染的关系

利用ALS300激光雷达系统测量的信号,根据Fernald方法反演的气溶胶消光系数的最大突变即最大递减率的高度确定大气边界层高度. 结果表明:在夏季静稳天气下,大气边界层平均高度为600 m,其中晴天为1 000 m,雾天为700 m,阴雨天在200~300 m之间. 静稳天气下的大气边界层不容易被有效突破,故不利于大气污染物扩散. 大气边界层高度对污染物浓度影响显著,没有降雨时,大气边界层降低(400 m),大气污染加重,在城区宝联站监测的ρ(PM_2.5)近200 μg/m3,在大气本底站——上甸子站近150 μg/m3;如果伴有降水,大气边界层高度升至600 m,大气污染则减轻,2个站点观测的ρ(PM_2.5)均降至50 μg/m3以下. 静稳天气下的大气污染呈现区域性特点.      

上海市近地面臭氧污染的健康影响评价

根据2008年上海市环境保护部门的每日24h近地面臭氧监测数据,以每日最大8h(11:00～18:59)的臭氧浓度均值作为上海市居民的平均暴露水平,以该年上海市的全部常住人口作为臭氧暴露人口,计算近地面臭氧污染对上海市居民的健康影响和相关的健康经济损失.2008年上海市近地面臭氧每日最大8h的年平均水平为88μg/m3,其中市区为78μg/m3,市郊区为96μg/m3.结果表明,近地面臭氧污染可以导致上海市居民1892(95%CI:589～3540)例早逝和26049(95%CI:13371～38499)例住院,全年的归因健康经济损失为32.42(95%CI:10.80～59.23)亿元,其中由早逝引起的损失占总健康经济损失的88.12%.提示近地面臭氧污染已对上海市居民产生了较大的健康损失和经济损失.