基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

基于XGBoost算法的近地面臭氧浓度遥感估算

本文采用XGBoost机器学习算法,融合臭氧浓度地面监测数据、欧洲中期天气预报中心的ERA5数据集、中国多尺度排放清单模型构建的排放清单数据集、高分辨率遥感影像（TROPOMI＿NO₂、OMI＿NO₂）以及人口数据和DEM数据,构建训练估算数据集,开展近地面臭氧浓度估算研究.模型构建采用递归式特征消除法进行特征变量的选择,并对其进行十折交叉和自建模验证,R²分别为0.871和0.955,RMSE分别为12.8μg·m^-3和7.514μg·m^-3.同时进行了高分辨率遥感影像对估算结果的贡献分析,结果表明引入TROPOMI＿NO₂因子参与建模可校正近地面臭氧浓度普遍被低估现象.模型模拟结果显示臭氧浓度回归估算结果层次更加分明、条带现象消失、连续性和平滑性明显改善.     

基于前体物多情景排放的兰州市2030年夏季臭氧预测

近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NO_x排放量为4.57×10⁴～12.14×10⁴ t, VOCs排放量为5.30×10⁴～7.69×10⁴ t, NO_x排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...     

ARIMA时间序列分析模型在臭氧浓度中长期预报中的应用

近年来,京津冀地区近地面臭氧浓度呈现上升趋势,臭氧污染超标情况严重.目前由于前体物源排放清单、臭氧生成和扩散的物理和化学过程机制存在不足等原因,导致了数值模型在预报夏季臭氧浓度时仍然存在较大偏差,而时间序列分析方法由于具有建模简单、计算成本低的特点,在臭氧污染预报中具有很好的应用前景.本研究利用华北区域大气本底站上甸子站点和环境监测总站天津和保定站点的臭氧观测数据,采用ARIMA时间序列分析模型开展臭氧浓度中长期预报研究.结果表明,季节性ARIMA模型在预报臭氧长期月均值时,预测值和观测值的相关系数R可达0.951,均方根误差RMSE仅为10.2 μg·m^-3.加入了日最高气温及二次项作为协变量的动态ARIMA模型,对臭氧日最大8 h滑动平均值的预报效果得到了很大提升,预测值和观测值的相关系数由0.296~0.455提升至0.670~0.748,RMSE得到了有效降低.     

基于梯度提升回归树算法的地面臭氧浓度估算

将机器学习中的梯度提升回归树（GBRT）算法应用到中国地区地面O₃浓度制图中,利用地面O₃浓度观测数据,结合WRF气象数据、MODIS植被归一化指数以及高程人口数据建立训练预测数据集.通过反向变量选择法选取模型最佳特征变量对其进行训练,十折交叉验证结果：决定系数R²=0.89、均方根误差RMSE=4.75μg/m³.同时对全国O₃人口暴露水平进行评估.结果表明：在暴露强度上,我国人口加权O₃浓度值排在前5的省依次是山东、河南、江苏、河北、上海,均值浓度为94.48μg/m³.在暴露持续时间上,非达标天数最多的5个省依次是河南、山东、河北、宁夏、北京,一年内有42%的天数处于非达标的状态.     

基于小波变换的武汉市PM2.5、PM10与臭氧污染特征

为验证城市空气污染物排放及协同控制后的周期性规律,利用小波变换对武汉市2013～2020年共计2421d的逐日PM_2.5、PM₁₀及臭氧浓度数据进行分析.结果表明:可吸入颗粒物污染情况逐年改善,PM_2.5浓度年均值由80.5μg/m³降至45.3μg/m³,超标比例由44%降至11%;PM₁₀浓度年均值由113.6μg/m³降至72.6μg/m³,超标比例由22%降至2%.臭氧污染未有明显改善,浓度年均值在90～100μg/m³间波动.PM_2.5、PM₁₀与臭氧浓度均表现出明显的周期性,PM_2.5浓度主周期300d、次周期140d左右;PM₁₀浓度主周期300d、次周期125d左右;臭氧浓度主周期300d、次周期143d左右.PM_2.5与PM₁₀的周期与位相均相...     

武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

广州典型印刷企业VOCs排放特征及环境影响和健康风险评价

本文以广州市典型印刷企业为研究对象,通过对各排放环节的浓度和组分的全面统计和综合分析,深入探讨广州市该行业VOCs排放特征、环境影响及人体健康风险.结果表明,印前环节车间VOCs浓度为3.51~73.57mg/m³,印刷环节车间VOCs浓度为0.86~435.10mg/m³,印后环节车间VOCs浓度为0.05~221.93mg/m³,废气治理设施出口浓度为4.28~66.84mg/m³,处理效率为3.01%~54.90%;且VOCs物种以芳香烃类、醇醚类和酯类为主,平均臭氧生成潜势为111.09mg/m³,其中芳香烃类物质对环境影响贡献和人体健康风险较大,建议加强针对性控制.     

基于LME/BME的珠江三角洲PM2.5星地融合技术研究

收集并处理了遥感反演的气溶胶光学厚度（AOD）、归一化植被指数（NDVI）和气象数据,采用贝叶斯最大熵（BME）结合线性混合模型（LME）估算了2015年10月~2016年3月珠江三角洲地区近地表旬平均PM_2.5质量浓度.结果表明,LME+BME模型的预测精度比LME模型有较大提升,LME+BME模型的交叉验证结果R²为0.751,RMSE为6.886μg/m³,MAE为4.52μg/m³,而LME模型的交叉验证结果R²为0.703,RMSE为7.546μg/m³,MAE为4.927μg/m³.空间分布看,PM_2.5高浓度地区主要集中在广州、佛山、东莞等地区,低浓度地区主要集中在肇庆、惠州、江门的南部等地区;时间变化看,PM_2.5污染比较严重的时间为2015年10月中旬、2015年11月下旬以及2016年3月下旬,而2015年10月上旬、2015年12月上旬和2016年1月下旬污染则相对较低.     

气候变化情景下地表O3对水稻产量的潜在风险评估

利用2013~2015年水稻生长季期间气象因子、O₃浓度和气孔导度的实测数据,分析了O₃浓度与AOT40的变化,引入并修订了水稻气孔导度模型,模拟了水稻气孔O₃吸收通量的动态变化,评估了当前和未来气候变化情景下O₃污染所造成的水稻产量损失.结果表明：2013~2015年水稻生长季期间的白天时段,平均O₃浓度分别为35.8,42.0,47.9nL/L,AOT40值分别为5.33,9.03,11.25μL/（L·h）.修订后的模型可用于本地区水稻气孔导度的模拟,2013~2015年水稻气孔O₃通量AF_st02分别为2.02,6.42,7.79mmol/m².2013~2015年地表O₃造成水稻平均相对产量损失分别为4.9%、11.7%和14.3%.在未来气候变化情景下若不考虑O₃浓度的变化,O₃对水稻的胁迫效应将会降低,若考虑未来O₃浓度的变化,O₃造成水稻产量的损失将增加4.7~5.7%.     

长江三角洲城市臭氧数值预报与释用

应用华东区域大气环境数值预报业务系统对长江三角洲55个城市2019年逐日臭氧(O₃)进行了数值预报,结果表明不同时效的预报效果非常稳定,预报与观测在相关系数、倍比等指标上体现出良好的一致性,绝大多数城市的相关系数高于0.7,但数值上存在系统性偏高.时间变化上的高度一致性决定了学习期为5~7d、截距为0的单因子动态适应学习型线性修正算法是适用于长江三角洲的O₃数值预报释用方法.修正后O₃预报效果得到显著改进,预报偏差从超过25μg/m³降至0.4μg/m³;预报误差类指标减小30%以上,其中RMSE从42μg/m³下降至27μg/m³;除相关系数外,90%以上城市的其他指标得到明显改进;日最大8h滑动平均O₃和日最大小时平均O₃污染的预报临界成功指数(CSI)指数分别提高28%和17%;空报率和漏报率趋于平衡.修正方法的应用解决了数值预报系统性偏高的不足.     

近地层O3污染对作物产量与经济损失的影响——以江苏省冬小麦和水稻为例

利用2015年冬小麦和水稻主要生长季期间江苏省各城市逐时O₃浓度观测资料,分析了O₃浓度和AOT40的变化特征,评估了O₃对冬小麦和水稻产量的影响,并估算了其造成的经济损失.结果表明：①冬小麦和水稻主要生长季期间,江苏省平均O₃浓度分别为80.1μg/m³和83.8μg/m³,呈单峰型的日变化规律.空间上,O₃呈现南低北高,东部沿海地区高于西部内陆地区的特征.②冬小麦主要生长季期间,江苏省各市AOT40指数范围为3.08~14.47μL/L·h.水稻主要生长季期间,江苏省各市AOT40指数范围为10.79~21.67μL/L·h.③在当前O₃浓度水平下,近地层O₃对江苏省冬小麦和水稻平均相对产量的损失率分别为23.9%和16.5%,产量总损失分别为368.7万t和385.8万t,经济总损失分别为87.01亿元和106.48亿元.因此,急需采取有效控制措施,降低O₃污染造成的农业损失.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

青岛“上合峰会”期间夜间臭氧增长成因分析

针对青岛“上合峰会”保障期间出现夜间臭氧（O₃）浓度增长的现象,本文利用地面常规观测资料和污染物浓度数据对其进行分析和研究.结果表明,在6日20：00~23：00,青岛出现O₃浓度持续性增长,峰值浓度达194μg/m³,浓度增长速率达10.7μg/（m³·h）.结合NCEP/FNL再分析资料可知,在夜间西南风的作用下,江苏、安徽等地排放的O₃及其前体物向青岛传输,并在边界层内下沉运动作用下,将其传输至近地面.通过计算边界层内通风量可知,6日边界层内最大风速区高度逐渐降低,达到低空急流的标准,且在夜间1000m以下的通风量呈现出波动性增长,500m和500~1000m高度的通风量峰值分别为3900和5892m²/s.另外,本研究基于CAMx空气质量数值模式中的O₃来源追踪方法（OSAT）对其进行了模拟分析,结果显示在夜间O₃增长时段（20：00~23：00）,青岛地区的主要贡献来源分别为江苏、安徽以及上海,上述3地的贡献比例平均为62.3%、16.6%和8.6%.     

基于AOD数据和GWR模型估算京津冀地区PM2.5浓度

利用MODIS气溶胶光学厚度（AOD）数据针对不同土地覆盖类型的适用性,提出了一种基于土地覆盖类型的AOD融合方法,生成了一种新的3km AOD数据集.在此基础上,通过地理加权回归（GWR）模型估算了京津冀地区2016年PM_2.5浓度,并用交叉验证的方法对模型性能进行评价.结果表明：利用融合后的AOD数据建立的模型可解释PM_2.594.85%的浓度变化,交叉验证R²为0.94,RMSE为9.27μg/m³,MPE为6.72μg/m³,明显优于多元线性回归（MLR）模型;基于GWR模型估算的京津冀地区2016年年均PM_2.5浓度为58.57μg/m³,其中冬季PM_2.5浓度最高,春秋季次之,夏季浓度最低,PM_2.5月均浓度变化范围32.78~140.83μg/m³,8月份浓度最低,12月份浓度最高;空间分布南北差异显著,衡水市PM_2.5污染最为严重,张家口市PM_2.5浓度较低.利用此方法成功弥补了PM_2.5空间缺失,为城市尺度的健康效应和环境流行病学研究提供数据支持.     

兰州主城区大气颗粒物质量浓度及健康风险

分别在2013年春季3月23日~3月29日和冬季12月15日~12月21日对兰州市主城区5个采样点进行采样,每天每个采样点采集8个样品,共采集有效样品560个.通过实验室分析和重金属健康风险评价,结果显示：兰州市主城区≤ 10μm颗粒物中,主要分布在5.8~10.0μm （春、冬季）、1.1~3.3μm （春季）和0.65~3.3μm （冬季）范围内,Pb在PM_3.3~4.7（一级支气管）中的质量浓度最大,分别为0.2352ug/m³（春季）和0.2177ug/m³（冬季）,Cd作为一种致癌重金属在PM_9.0~5.8、PM_4.7~1.1均被检出.儿童、成年男性、成年女性的非致癌风险值HZ在春季和冬季分别为0.842、0.360、0.345和0.842、0.326、0.361,低于1不存在非致癌的风险,致癌风险值RIS在10^-6~10^-4的范围内,不存在致癌风险,但儿童RIS值较高,对儿童的健康状况的影响,应受到社会群体的重视.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.