珠三角冬季臭氧污染成因分析——以2020年1月一次污染过程为例

为探究珠三角冬季的区域的臭氧污染过程,分析了珠三角2020年1月一次臭氧污染事件过程中前体物、大气氧化性(AOC)和自由基对臭氧污染过程的影响.观测结果表明:污染期间较小的风速有利于珠三角地区的污染物积累,污染过程中白天辐射可达到同年夏季的70%左右,较强的太阳辐射有利于光化学反应的发生.观测显示,臭氧和其前体物浓度在污染前期出现显著升高,并在污染中累积.基于观测的盒子模型(OBM)模拟发现,污染日的OH和HO₂自由基的生成和去除速率远高于污染前和污染后,表明在污染日的自由基循环率更高,氧化性增强促进了此次污染的发生.观测时段内白天AOC主要由OH自由基和臭氧的氧化贡献,夜间则主要由OH自由基和NO₃自由基贡献.AOC的最大值出现在污染日,为4.9×10⁷molecule/(cm³·s),表明珠三角冬季大气中通过光化学反应进行的氧化过程仍十分有效,从而促进二次污染物的大量生成.污染时段白天OH自由基反应活性的主要贡献者是挥发性有机化合物(VOCs,47%)和NO_x(37%),说...     

“三年行动计划”对大气环境持久性自由基污染特征和来源的影响

采用电子顺磁共振波谱法(EPR)对“打赢蓝天保卫战三年行动计划”(“三年行动计划”)实施期间(2018～2020年)以及实施前后(2017年和2021年)西安大气PM_2.5中EPFRs的浓度特征、种类特征及可能来源进行了探讨.结果发现,该计划实施后西安大气PM_2.5中EPFRs平均浓度(5.03×10¹⁴spins/m³)比实施前(7.18×10¹⁴spins/m³)下降了29.9%,表明“三年行动计划”的实施对EPFRs的控制是有效的.冬季浓度(8.61×10¹⁴spins/m³)是夏季(3.10×10¹⁴spins/m³)的2.8倍,其主要类型为以碳为中心附近受含氧官能团影响的自由基.相关性及平行因子分析显示,燃煤源(35.3%)、交通燃烧源(30.0%)和扬尘源(27.8%)可能是西安大气PM_2.5中EPFEs的主要来源.冬季交通燃烧源占比最...     

贵阳市大气PM10质量浓度和硫同位素组成特征

大气颗粒物是影响空气质量和人类健康的重要因素,了解其污染水平、关键组分来源及变异特征具有重要意义。本研究对贵阳市城区两个代表性监测点(市监测站和黔灵公园马鞍山)的2014年2月14日～20日(冬季)和2014年7月1日～7日(夏季)大气PM₁₀进行了采集,分析其24小时平均质量浓度和硫酸根的硫同位素(δ³⁴S值)组成特征,探讨大气PM₁₀中硫的来源和变化。结果表明,贵阳市2月和7月采样期间大气PM₁₀浓度分别为30～125μg/m³(平均70±29μg/m³)和21～104μg/m³(平均56±22μg/m³),均略高于我国现行空气质量大气颗粒物PM₁₀的24小时平均浓度一级标准限值(50μg/m³)。贵阳市大气PM₁₀中硫酸根的δ³⁴S值范围为-3.98‰～4.99‰(平均0.28‰±2.32‰),且2月显著高于7月;大气颗...     

南京北郊夏季云凝结核活化特性研究

采用SMPS-CCNC联用的方法,于2018年7月～8月在南京北郊地区,对大气环境中气溶胶的云凝结核(CCN)活化特性进行了观测研究.观测结果表明南京北郊地区夏季的气溶胶吸湿性参数(κ)平均值为0.31;不同过饱和度(S)下的CCN数浓度(N_CCN)为(1.43±0.60)×10³个/cm³ (S=0.13%),(2.64±1.06)×10³个/cm³ (S=0.23%),(3.88±1.35)×10³个/cm³ (S=0.41%),(4.81±1.64)×10³个/cm³ (S=0.59%),(5.58±1.88)×10³个/cm³ (S=0.77%),并且有明显日变化特征,峰值出现在傍晚18:00～23:00时之间;夏季新粒子生成使总气溶胶数浓度(N_CN)和N_CCN显著提升;同时对比分析典型天气日发现...     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

聊城市2020年大气污染物排放清单与空间分布特征研究

为准确掌握聊城市大气污染物排放情况，加强大气污染管控，本文采用“自上而下”与“自下而上”相结合的方法建立了聊城市2020年大气污染物排放清单.结果显示，2020年聊城市SO₂、NO_x、CO、VOCs、NH₃、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC排放量分别为11.70×10³、61.28×10³、285.19×10³、28.43×10³、66.87×10³、47.83×10³、17.15×10³、0.751×10³、1.07×10³ t.其中，SO₂最大排放源为化石燃料固定燃烧源(64.96%)，移动源为NO_x排放第一大源(71.27%),CO排放主要来源于工艺过程源(45.71%)和化石燃料固定燃烧源(32.88%),VOCs的主要排放源为溶剂...     

西安市PM2.5中环境持久性自由基污染特征

环境持久性自由基（EPFRs）是相对传统短寿命自由基提出的一种半衰期较长的新型环境风险物质,可将O₂分子转化为活性氧物质,从而危害人体健康.为研究2018年西安市大气PM_2.5中EPFRs的种类、浓度及其来源,本文利用电子顺磁共振波谱方法对2018全年的大气PM_2.5样品进行EPFRs分析.结果表明：2018年西安市PM_2.5中EPFRs年平均大气浓度为2.16×10¹⁴spins/m³,范围为6.27×10¹²~1.07×10¹⁵spins/m³,呈现冬季>秋季>夏季>春季的季节变化特征.按照EPFRs年平均浓度计算出西安市民每人每天吸入体内EPFRs的量相当于7支香烟,而在冬季雾霾天气高达35支香烟.西安市PM_2.5中EPFRs的年平均g因子为（2.0034±0.0002）,说明其可能主要是以碳为中心的自由基.相关性结果发现EPFRs与SO₂和NO₂显著相关,说明煤炭燃烧源和交通源可能是西安市PM_2.5中EPFRs的重要来源.     

沈阳市人为源大气污染物排放清单研究

为全面评估沈阳市大气污染物排放状况，文章收集和整理了相关活动水平信息和排放因子数据并采用排放因子法建立了2016年沈阳市人为源大气污染物排放清单。结果显示：2016年沈阳市人为源CO、NO_x、SO₂、NH₃、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放总量分别为38.64×10⁴、10.63×10⁴、3.17×10⁴、5.28×10⁴、14.03×10⁴、5.54×10⁴、10.59×10⁴、0.57×10⁴和1.82×10⁴ t。按照排放源分类，CO、NO_x和BC主要来自移动源，SO₂主要来自化石燃料固定燃烧源，NH₃主要来自农业源，VOCs主要来自工艺过程源，PM_2.5和PM₁₀主要来自扬尘源，OC主要来自其他...     

不同种植密度苦草与铜绿微囊藻的交互作用

沉水植物能有效抑制蓝藻水华,通常以铜绿微囊藻为主要优势物种,但沉水植物与铜绿微囊藻相互抑制效应是否取决于沉水植物的种植密度还需进一步探究。该研究采用透析袋方法对苦草(1 000、1 500、2 000 g/m³)3种种植密度与铜绿微囊藻(8×10⁴、4×10⁵、8×10⁵cells/m L)形成共培体系,并对生物量、光合损伤进行分析。研究结果表明,当铜绿微囊藻密度为8×10⁴cells/m L时,种植1 000 g/m³苦草对铜绿微囊藻的抑制效果高达91.73%,同时较对照组铜绿微囊藻的Chl-a含量、光合活性F_v/F_m分别降低了93.81%、63.87%,藻蓝蛋白受到严重损伤。当铜绿微囊藻密度为4×10⁵、8×10⁵cells/m L时,种植1 500 g/m³苦草对铜绿微囊藻的抑制率分别为43.70%、34.99%,较对照组其Chl-a含量分别...     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

近10年中国三大经济区太阳总辐射特征及其与O3、PM2.5的关系

采用中国地面气象观测站网2007~2016年的辐射日值数据集和中国空气质量在线监测平台2014~2016年逐日观测数据,分析了京津冀、长三角和珠三角近10a太阳总辐射年际和季节变化,近3a臭氧日最大8h平均（O_{3_8h_max}）和细颗粒物（PM_2.5）的污染过程频次变化,通过不同因子及其不同强度等级的分型统计,探讨PM_2.5、O_{3_8h_max}与太阳总辐射的关系.结果表明：京津冀近10a太阳总辐射显著上升,京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升.三大经济区PM_2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O₃污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.三大经济区O_{3_8h_max}与太阳总辐射相关系数均在0.71以上,有较强的正相关;而PM_2.5与太阳总辐射的相关性具有区域差异性.三大经济区不同季节不同太阳总辐射下O_{3_8h_max}与PM_2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋三季O_{3_8h_max}与PM_2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性均较弱;珠三角夏季两者正相关最为显著;不同PM_2.5浓度下O_{3_8h_max}与太阳总辐射的线性拟合效果较好,体现出较强的正相关关系,各经济区拟合曲线的倾向率均随PM_2.5升高而增大.PM_2.5>75μg/m³时拟合优度均达到最大.     

沙尘天气对兰州市大气污染物置换和叠加作用

本文分析了2014~2015年兰州市春季沙尘天气期间颗粒污染物PM₁₀、PM_2.5及气态污染物SO₂、NO₂、CO和O₃质量浓度的演变规律.结果表明,沙尘天气造成PM₁₀和PM_2.5浓度上升,而SO₂、NO₂和CO浓度表现为降低（置换型）或升高（叠加型）,O₃浓度受沙尘天气影响不明显.置换型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为1086.9和286μg/m³,SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为16.7、41.0和1.02×103μg/m³.叠加型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为383.2和116.2μg/m³,SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为24.5、49.1和1.19×103μg/m³.置换型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为叠加型的2.8和2.4倍,叠加型的SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为置换型的1.47、1.2和1.17倍.置换型对应的气象条件为近地面东北方向大风、显著降温和高压,即强冷空气活动时,PM₁₀和PM_2.5浓度上升,而SO₂、NO₂和CO浓度显著减小,沙尘源地主要为塔克拉玛干沙漠和青藏高原北部地区,影响气流多为1500~6000m高空西北气流.叠加型则为近地面东北风向弱风,气温和气压无明显波动,即弱冷空气活动时,初期PM₁₀和PM_2.5浓度上升,同时SO₂、NO₂和CO浓度略下降,而后PM₁₀和PM_2.5维持高值时SO₂、NO₂和CO浓度亦上升,沙尘源地主要为巴丹吉林沙漠,影响气流多为1500m以下低空西北气流.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

云南边境五城市空气污染物分布特征

利用2015~2021年云南省5个边境城市6种常规大气污染物的质量浓度数据,探究其污染特征、时空变化及空间异质性。结果表明,研究区域污染物年际浓度变化起伏较大,PM₁₀、PM_2.5年均浓度分别为(42.6±8.2),(25.4±4.2)µg/m³,均低于中国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级浓度限值。PM、NO₂和O_3-8h月均浓度呈U型变化趋势,其中3月份浓度最高。5个城市PM和NO₂浓度季节变化均表现为:春季>冬季>秋季>夏季,O_3-8h表现为:春季>夏季>秋季>冬季,而CO冬季污染程度最小,SO₂无明显的季节变化规律。根据Sen-MK的逐日浓度趋势分析,污染物总体呈现下降趋势,其中PM₁₀下降速率最高达11×10^-3µg/(m³×d),而O_3-8h呈现上升趋势。变异系数(COD)表明,污染物的空间分布极不均匀,特别是SO₂的COD均大于0.2,春季O_3-8h空间分布更加均匀。Person相关分析表明,PM与NO₂、CO、O_3-8h表现出较强的相关性,且西双版纳(BN)PM与其他大气污染物相关性较其他城市强。     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

为研究南京主要大气复合污染物PM_2.5、PM₁₀和O₃四季变化特征及其气象影响因子,利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析,再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场,分析气象要素与各污染物的相关性,并建立统计模型.结果表明：PM₁₀、PM_2.5冬高夏低,冬季日均值分别为160.6μg/m³和98.0μg/m³;日变化特征四季基本一致,但秋冬季最强,夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导,PM_2.5/PM₁₀年均值为0.59;首要污染物为PM_2.5、PM₁₀、O₃的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%,PM_2.5主导四季AQI的变化,尤其是在重污染的情况下,首要污染物为PM_2.5占96%.O₃浓度春末夏初高、秋末冬初低,日变化为单峰式;O₃与边界层高度呈显著正相关,四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM₁₀、PM_2.5、O₃_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.     

江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

基于2014~2017年江苏省13个市的PM_2.5浓度和O₃_8h_max数据,探讨了其时空分布特征.在此基础上,研究了日益升高的近地层O₃浓度与气象因子的关系.结果表明：江苏省2014~2017年PM_2.5浓度整体上呈下降的趋势,年均浓度减少率为6.06μg/m³,而O₃_8h_max整体上呈上升趋势,年均浓度增长率为3.84μg/m³.总体上,PM_2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征,O₃_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.空间上,江苏省PM_2.5浓度呈现"内陆高,沿海低"的状态,而O₃_8h_max却呈现"沿海高,内陆低"的状态.与气象因子的相关性表明,O₃浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O₃浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~30℃、相对湿度在50%~70%、太阳辐射强度高于150w/m²时O₃浓度容易出现超标.     

成都市气温与PM2.5和O3交互作用对疾病死亡人数的影响研究

利用成都市2014~2016年逐日呼吸系统疾病和心脑血管疾病死亡资料、同期气象资料和PM_2.5日均浓度和每日臭氧最大8h平均浓度（O₃）资料,采用分布滞后模型以及广义相加模型中的独立效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探究了成都市气温、PM_2.5和O₃单效应,以及气温与PM_2.5（或O₃）交互作用对当地呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈反“J”型分布,最适温度在22.2℃,该温度对应的疾病死亡人数最少;累积滞后1d的PM_2.5（或O₃）对应的健康风险最大,此时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,呼吸系统疾病死亡风险分别增加0.58%和0.54%,心脑血管疾病死亡风险分别增加0.35%和0.66%.分季节研究结果表明,PM_2.5对两种疾病死亡影响的健康风险冬季最高,而O₃的健康风险在秋季最显著.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或O₃）对疾病死亡的影响存在协同放大效应,当气温高于22.2℃时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,对应的呼吸系统疾病死亡风险分别增加2.30%和1.14%,心脑血管疾病死亡风险分别增加1.09%和1.03%.研究结果提示O₃对人群健康的影响也不容忽视,应该引起足够的重视.     

2016年夏季南京大气污染特征观测分析

为研究南京夏季大气复合污染的特征,2016年8月15日~9月15日期间开展了强化观测实验,本文利用仙林、鼓楼80m楼顶2个站点的强化观测资料,结合草场门常规监测资料,统计分析了南京不同地区夏季O₃和颗粒物（PM_2.5、PM₁₀）的浓度特征和相关性,以及郊区水溶性离子与其气态前体物的转化率变化特征.研究表明：3个站点O₃平均小时浓度为100.3μg/m³.PM_2.5和PM₁₀浓度分别为41.1和67.8μg/m³,郊区夜间存在颗粒物浓度高值.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺浓度总和占PM_2.5浓度的比值达到61%,OC（有机碳）/EC（元素碳）比值范围为0.8~4.0,日均值超过2.0的天数占77%,城、郊均存在二次污染.白天O₃与颗粒物（PM_2.5）浓度呈显著正相关变化,硫转化率（SOR）、氮转化率（NOR）分别与O₃浓度、湿度显著正相关.HONO主要在夜间积累,HCl和HNO₃浓度峰值出现在下午.与其它无机盐相比,NH₄⁺在总氨中所占比例明显偏低,大气中的氨主要以气态NH₃存在.观测期间O₃污染较重,O₃与颗粒物的正相关关系显著,化学反应在颗粒物积累过程中具有重要贡献,此外还可能存在城区向郊区的污染输送.