膜吸收法脱除电厂模拟烟气中的CO2

以氨基乙酸钾、一乙醇胺和甲基二乙醇胺水溶液为吸收液,研究了聚丙烯膜接触器分离模拟烟气中CO₂的技术.分析了气液流速、吸收剂浓度、烟气CO₂浓度和吸收液CO₂负荷等对传质速率和脱除率的影响.结果表明:1mol·L^-1MEA在流速0.1m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,CO₂传质速率高达7.1mol·(m²·s)^-1;1mol·L^-1氨基乙酸钾在流速0.05m·s^-1,烟气流速0.211m·s^-1时,脱除率为93.2%;4mol·L^-1氨基乙酸钾在同样条件下脱除率达98%;而且在试验的较广烟气CO₂浓度范围内,氨基乙酸钾CO₂脱除率保持在90%以上.试验证明膜吸收法既适合目前最为普遍的PF和NGCC烟道气脱除CO₂,也是一种应用广泛、有良好发展前景的CO₂分离法.     

南极菲尔德斯半岛植被微区CO2浓度的监测

在南极苔藓植被的微环境区内,CO₂的浓度在473.5mg·m^-3以上,大大高于全球CO2的平均浓度(356 mg·m^-3),可见苔藓等植被区可能是大气CO₂的源之一.这与特殊的南极条件下植被的生理生态特性有关.在苔藓分布区,CO₂浓度日变化的主要影响因素是光照和温度.菲尔德斯半岛变化无常的天气状况使得CO₂浓度昼夜变化规律出现局部波动,不同的天气状况也使CO₂浓度发生变化.研究表明:光照条件是CO₂浓度变化的主导影响因素,从CO₂浓度的季节变化中可以看出,CO₂浓度变化与大气温度呈负相关;与降水量和空气相对湿度呈正相关.本文首次给出了极地环境下植被微区的CO₂浓度变化及其影响因素,为极地温室气体的研究提供了新的材料.     

小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征及影响因素

养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH₄、CO₂和N₂ O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH₄和N₂ O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO₂浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH₄和CO₂浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c（CH₄）在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L^-1和32.75 nmol·L^-1,主要受气温、水温和溶解氧（DO）影响;c（CO₂）秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L^-1和23.10 μmol·L^-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c（N₂ O）在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L^-1和19.41 nmol·L^-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c（CH₄）随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L^-1和42.80 nmol·L^-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L^-1.c（CO₂）在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L^-1和29.90 μmol·L^-1.N₂ O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH₄、CO₂和N₂ O浓度的高值,春季和夏季CH₄浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N₂ O浓度和夏季CO₂浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.     

青海湖东北岸天然草地CO2 通量变化特征

采用涡度相关法对青海湖东北岸地区草甸化草原生态系统的CO₂ 通量进行了观测,结果表明： 在生长季节(5~9 月),就日变化,08:00~19:00 为CO₂ 净吸收,20:00~07:00 为CO₂ 净排放,CO₂ 通量 净吸收峰值一般出现在12:00 时,7 月份12:00 时CO₂ 净吸收峰值为1.41 g·(m2·h)^-1;就月变化,7 月 是生长季CO₂ 净吸收最高月份,月CO₂ 净吸收量达到162.70 g·m^-2,整个生长季CO₂ 净吸收的总量达 468.07 g·m^-2。非生长季节(1~4 月及10~12 月),CO₂ 通量日变化振幅极小,最大CO₂ 净排放通量出现 在3 月,为0.29 g·(m2·h)^-1,除12 月和1 月各时段CO₂ 通量接近于零,其余月份各时段CO₂ 净排放在 0.02~0.29 g·(m2·h)^-1;3 月是全年CO₂ 净排放的最高月份,全月CO₂ 净排放量为72.33 g·m^-2,整个非生 长季CO₂ 净排放为319.78 g·m^-2。结果表明,无放牧条件下青海湖东北岸地区草甸化草原,全年CO₂ 净吸收量达148.30 g·m^-2,是显著的CO₂ 汇。     

改进式开顶气室模拟CO2浓度控制系统性能分析

为提高开顶气室（open-top chamber,OTC）模拟气候变化研究植物生理响应的控制效果,基于前期OTC控制系统基础,对气室结构、控制系统及监测系统改进升级。对改进后的OTC控制系统采集了试验期间5月—10月OTC气室内CO₂浓度、温度及空气相对湿度实时数据分析模拟效果,结果表明：改进后的OTC控制系统能够控制CO₂浓度达到试验预设浓度梯度,在试验期OTC气室内监测的CO₂浓度平均值对照组（CK）为369.33 μmol?mol^?1,处理1组（TR1）为558.35 μmol?mol^?1,处理2组（TR2）为772.71 μmol?mol^?1;CO₂浓度波动范围TR1组为551.82—572.40 μmol?mol^?1,变幅为20.58 μmol?mol^?1;TR2组为756.71—779.79 μmol?mol^?1,变幅为23.08 μmol?mol^?1,满足试验预设模拟要求;气室内不同处理间温度、空气相对湿度差异均不显著（p＞0.05）。改进后的OTC控制系统模拟效果好,可用于研究植物响应气候变化的模拟试验。     

西安市2016 — 2017年大气化石源CO2的14C示踪研究与来源的初步分析

¹⁴C是研究城市中化石能源碳排放状况的有效手段;认识化石源CO₂（CO_2ff）的主要来源将有利于针对性地制定减排方案。本文利用分子筛主动吸附采样方法对西安市大气CO₂进行了连续积时采样,并利用AMS-¹⁴C示踪方法,研究了西安市2016—2017年 CO_2ff的浓度变化,同时基于CO_2ff与大气污染物的同源性,对CO_2ff的主要来源进行了定性分析。2016年1月至2017年1月,西安大气Δ¹⁴C季节变化显著,变化范围是(?1.00±2.84)‰— (?187.25±3.62)‰,平均值为(?63.20±17.35)‰,相对于2012—2013年的平均值(?41.3±27.4)‰有明显的下降。CO_2ff变化范围是(6.91±1.94)— (105.60±3.09) μmol?mol^?1,呈显著的夏季低、冬季高的季节变化特征,与前人研究结果一致。CO_2ff与SO₂及NO₂浓度总体上呈相同的季节变化特征,但与两者的相关性存在季节差异：在春夏季,CO_2ff与SO₂（R²=0.47,p＜0.01）的相关性较强;而在秋冬季,CO_2ff与NO₂（R²=0.73,p＜0.01）的相关性更为显著。可能是由于大气扩散条件的改变使得采样点CO_2ff的主要来源发生了变化。春夏季节,大气扩散条件较好,采样点化石源CO₂可能主要受到工业燃煤（高空排放）的影响,而秋冬季节,受到不利于扩散的气象条件的影响,化石源CO₂可能主要受到采样点周围交通源（近地面排放）的影响。该研究结果可为CO_2ff的源解析研究及大气CO₂样品采集提供参考。     

江西赣州站大气CO2和CH4浓度变化特征研究

通过分析2018年12月—2019年11月江西赣州站大气CO₂和CH₄浓度高精度在线观测资料,对其CO₂和CH₄浓度变化特征进行了研究,分析了区域大气输送的影响以及潜在排放源区分布特征.结果表明：研究期内赣州站CO₂和CH₄的平均浓度分别为433.1×10^-6和2142.5×10^-9.赣州站CO₂和CH₄浓度日变化均表现为日间低、早晚高,CO₂浓度日振幅在夏季最大,为29.7×10^-6,冬季最小,为6.9×10^-6.CH₄浓度日振幅在秋季最大,为145.1×10^-9,冬季最小,为41.4×10^-9.CO₂本底浓度季节变化表现为4—8月迅速下降,8—11月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在8月,季节振幅为26.2×10^-6.CH₄本底浓度季节变化表现为1—7月逐渐下降,7—9月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在7月,季节振幅为79.5×10^-9,基本可代表江西赣州地区混合均匀大气的CO₂和CH₄季节变化状况.与南昌站对比分析表明,赣州站各季节CO₂和CH₄本底浓度均低于南昌站.赣州地区CO₂和CH₄潜在源区主要分布在江西北部、湖北东部、安徽南部和珠江三角洲地区.     

亚热带稻田生态系统CO2通量的季节变化特征

为估算和评价稻田生态系统碳源/汇强度及其对大气CO₂浓度变化的贡献,研究了稻田生态系统与大气间CO₂交换通量的季节变化特征及其影响因素.采用涡度相关技术对我国亚热带稻田生态系统CO₂交换通量进行了连续监测,在数据剔除、校正和差补的基础上,对瞬时CO₂通量值进行计算求得日CO₂通量值和年CO₂通量值,并对CO₂通量季节变化及其与主要气象因子的关系进行了探讨.结果表明,稻田生态系统光合吸收CO₂通量（GPP）、呼吸排放CO₂通量（R_eco）和净吸收CO₂通量（NEE）的季节变化均呈6～9月较高,1～5月和10～12月较低的对称分布.其中5～9月水稻生长时期的NEE总量占年总量的80%以上,对年NEE总量起决定性作用.光合有效辐射（PAR）和日平均气温（T_a）是GPP与NEE季节变化的最主要影响因子,二者与GPP和NEE分别存在显著的二元线性关系.年净吸收CO₂总量为2?475.6 g/(m²·a),这表明我国亚热带稻田生态系统是大气CO₂的汇.     

膜接触器分离混合气中二氧化碳的研究

研究了聚丙烯纤维微孔膜(HFPPM)膜接触器分离CO₂/N₂混合气中CO₂技术,考察了吸收剂的种类、HFPPM的透气率和流程等因素对CO₂分离效率的影响.结果表明,液相中传质在分离过程中占主导作用;3种吸收剂的性能依次为单乙醇胺(MEA)＞NaOH＞二乙醇胺(DEA)以浓度2.5 mol·L^-1、流速40～160 L·h^-1的MEA水溶液处理浓度20%、流速0.5～1.0 m³·h^-1的CO₂/N₂混合气时,CO₂的脱除率为95%～99.5%,CO₂的传质系数为4.5～6.8×10^-4m·s^-1;透气率大的膜组件传质系数大,腔流程中CO₂的脱除率比壳流程高30%以上.     

北京大气PM10中水溶性氯盐的观测研究

氯盐是大气气溶胶中重要水溶性无机盐,对2004年全年北京大气可吸入颗粒中氯盐的变化进行了监测,结果表明北京大气中可溶性氯盐的年均值在(3.1±1.7)μg·m^-3,采暖期平均浓度为(4.6±2.1)μg·m^-3,非采暖期平均浓度为(2.6±1.6)μg·m^-3.最低值出现在5月,为(1.3±0.8)μg·m^-3;最高值出现在12月,为(5.8±5.3)μg·m^-3.日变化在秋冬季多为白天浓度低,晚上浓度高,夏春季多呈现上午高,下午低的特征;季节变化呈现秋冬季高,春夏季低的特点.     

北京城区大气CH4浓度及其变化规律

研究表明:北京城区大气CH4浓度日变化总特征是白天浓度低,夜间浓度高;大气CH4浓度季节变化呈明显的双峰模态,分别在夏末和冬季各出现一个峰,冬季峰值主要是人为源造成的;1985-2000年,北京城区大气CH4摩尔分数平均值为(1 883.4±73.0) nmol/mol,年平均增长率为0.82%,均比全球平均水平高,但20世纪90年代的增长速率比80年代末期低.      

北京上甸子区域大气本底站四氯化碳(CCl_4)在线观测

利用自组装GC-ECD系统在北京上甸子区域大气本底站开展大气四氯化碳(CCl4)摩尔分数在线观测.2007年4月～2008年3月期间,该站CCl4本底摩尔分数(89.4±0.7)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和Trinidad Head本底站观测结果基本一致;非本底摩尔分数(94.7±5.1)×10-12,出现频率63.6%,表明该站也能捕捉到高摩尔分数CCl4空气团输送信息;CCl4本底摩尔分数变化较小,且没有明显的季节变化;非本底摩尔分数呈现夏高冬低的特点,平均非本底摩尔分数最高月份(6月)比最低月份(1月)高7.6×10-12.应用CO比值相关法初步估算2007年4月～2008年3月我国CCl4排放量约4.7kt·a-1,与文献报道Bottom-up方法估算我国同期CCl4排放量接近;CO比值相关法估算CCl4排放量的不确定性主要来自同源假设及观测站代表性.     

北京城市大气N2O浓度及其变化

1993~2000年对北京大气N2O进行了连续8年的观测,结果表明,北京大气N2O浓度8年平均值为315.85.9nmol/mol;浓度由1993年的309.7nmol/mol增长到2000年的328.6nmol/mol,年平均增长率为0.9%.1995年以来增长加速,年平均增长率为1.3%.化石燃料燃烧N2O排放量的逐年增长对北京大气N2O浓度的上升趋势有促进作用.北京大气N2O浓度季节变化不十分明显,N2O浓度日变化在所有季节中也无明显规律.     

北京市大气中CO的浓度变化监测分析

CO是城市大气中一种重要的污染物,在城市和区域的光化学反应中起着重要的作用.用装配氢火焰离子化检测器(FID)的HP5890II气相色谱(GC)方法,以每10min的采样频率,在北京中科院大气物理研究所325m气象环境观测铁塔上(39°9′N,116°4′E),对北京城市大气CO浓度进行了连续监测,时间为2004-01～2004-12.结果显示北京城市大气CO浓度日变化呈双峰型,1d之中出现2个高峰期,早晨07:00～08:00和夜晚22:00～23:00,最高浓度值分别达到13.8mg·m-3,17.1mg·m-3.不同季节CO的日变化存在差异:冬季、秋季的日变化幅度大,而夏季、春季的日变化幅度小.秋季、冬季早晨上班高峰期后CO浓度下降快,春季、夏季上班高峰期后CO浓度下降慢.CO的这种日变化是由地表排放源和气象条件共同决定的.另外,CO存在明显的季节变化,总的表现为浓度最高值出现在冬季12月份(4.0±3.4)mg·m-3,浓度最低值出现在5月份(1.7±0.7)mg·m-3.整个观测期间1a的平均浓度为(2.6±1.9)mg·m-3,采暖期平均浓度为(3.5±2.6)mg·m-3,非采暖期平均浓度为(2.2±1.2)mg·m-3.     

Trend and seasonal variations of atmospheric CH4 in Beijing

The atmospheric CH4 in Beijing is still increasing, even though its increasing rate has significantly decreased from 1.76 ％/a during 1985-1989 to 0.50 ％/a during 1990-1997. The seasonal variation of CH4 concentration showed a double-peak pattern, one peak appearing in winter and the other in summer. It is evident that the annually seasonal variations of atmospheric CH4 in Beijing are different. From 1986 to 1997, the atmospheric CH4 increased by 185 ppbv, 37％ and 21％ of which were due to the increase in winter and in summer, respectively. After 1993, the annually seasonal increasing rate of CH4 concentration in summer (due to emission from biogenic sources) is negative while the increasing rate in winter (due to emission from non-biogenic sources) is positive about 25 ppbv/a. As a result, the increase of CH4 emission from non-biogenic sources in winter is the major reason that caused theannually seasonal increasing rate from 1993 to 1997. The biogenic sources in Beijing are shrinking while the non-biogenic ones (such as fossil fuel combustion) are enlarging.     

Trend and seasonal variations of atmospheric CH_4 in Beijing

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＭｅｔｈａｎｅ (ＣＨ4 )ｉｓａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｔｒａｃｅｏｒｇａｎｉｃ ｇａｓｗｉｔｈｔｈｅｈｉｇｈｅｓｔｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｉｎｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ.ＢｅｃａｕｓｅＣＨ4 ｈａｓｓｔｒｏｎｇａｂｉｌｉｔｙｔｏａｂｓｏｒｂｉｎｆｒａｒｅｄ ｒｅｄｌｉｇｈｔａｎｄｔｈｅｎｗａｒｍｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ,ｉｔｓｇｒｅｅｎｈｏｕｓｅｅｆｆｅｃｔｓａｒｅｃｌｏｓｅｌｙｆｏｌｌｏｗｉｎｇｔｈｏｓｅｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅ (ＣＯ2 ) .Ｔｈｅｍａｉｎｂｉｏｇｅｎｉｃｓ…     

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

北京地区边界层大气臭氧浓度变化特征分析

利用2001-03～2006-10的大气臭氧探空资料,分析了近6 a北京边界层（2 km以下）大气臭氧浓度的平均月变化和季节变化规律.结果表明,边界层大气臭氧浓度的月变化很明显,1月臭氧浓度最小,地面臭氧浓度不到10×10^-9(体积分数,下同),上层（即2 km）臭氧浓度也不到50×10^-9.而6月臭氧浓度最大,地面达到85×10^-9,上层大于90×10^-9.臭氧浓度具有明显的季节特征,从臭氧浓度值来看,冬季最小,夏季最大.从地面到上层的臭氧浓度的变化幅度来看,冬季变化最大,夏季变化最小.根据廓线变化方式,臭氧浓度廓线可分为3种类型,冬季型、夏季型、春秋季型.不同高度臭氧月平均浓度也明显不同.分析地面及上层臭氧浓度与气象因子如温度和湿度的相关关系,发现地面臭氧浓度与温度具有较好的线性关系,相关系数在0 .85以上.     

不同源汇信息提取方法对区域CO2源汇估算及其季节变化的影响评估

从大气二氧化碳(CO2)浓度观测资料中准确提取源汇或本底信息对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.本研究以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例,探讨了同期地面风和同期一氧化碳(CO)浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性.结果表明,地面风和同期CO浓度在冬季可作为筛选因子,但是夏季将其作为筛选因子不是十分有效.采用局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)、傅里叶变换法(Fourier transform algorithm,FTA)和新发展的平均移动过滤法(moving average filtering,MAF)进行大气CO2浓度源汇及本底信息提取.结果表明,MAF法因其以每2周为一个拟合窗口,采用不断变化和调整的过滤标准,避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计,优于另外两种方法.3种方法对因区域排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异,但对因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异明显.结果表明,3种方法均可以对受到人类活动排放源影响的CO2抬升浓度合理地筛分,但只有MAF法可对夏季吸收浓度较好地判别.MAF法获得的1995~2008年瓦里关大气CO2多年平均季振幅为约10.3×10-6(摩尔分数,下同),与前期观测结果一致;而REBS法得到的大气CO2逐年季振幅约为9.1×10-6,将会导致低估区域或全球CO2通量值.     

2007—2014年北京地区PM2.5质量浓度变化特征

为更好地解析北京地区ρ(PM_2.5)的长期变化特征及气流轨迹聚类分析结果,对2007年8月—2014年7月在中国环境科学研究院实测的ρ(PM_2.5)数据进行了统计分析,分析其年际、季节和月际变化特征;通过计算PM_2.5的AQI分指数,分析了污染等级的时间变化特征;结合后向气流轨迹,对ρ(PM_2.5)年际、季节变化与气团来源的关系进行了分析.结果表明:北京地区2008—2013年ρ(PM_2.5)年均值分别为111.5、95.8、94.8、80.5、75.2、81.3 μg/m3,整体呈逐年下降趋势,但污染水平依然较高;ρ(PM_2.5)由高到低的季节次序为秋季、冬季、春季、夏季,平均值分别为111.6、94.8、77.2、70.5 μg/m3,PM_2.5重污染时段主要出现在秋冬季节,并且冬季ρ(PM_2.5)近年来逐渐呈上升趋势;ρ(PM_2.5)月均值呈单峰型变化,11月最高(为125.3 μg/m3),7月最低(为76.4 μg/m3);轨迹聚类分析发现,途经山西省北部和河北省南部的气流轨迹中ρ(PM_2.5)较高,而来自北方及西北方向的气团相对较清洁,ρ(PM_2.5)较低.北京地区近些年实施的大气污染减排措施对于控制PM_2.5污染取得了一定效果,但针对秋冬季节重污染过程的控制力度仍需要加强,同时也要注意区域污染传输对北京地区ρ(PM_2.5)的影响.