2013-2017年京津冀区域PM2.5浓度变化特征

利用2013-2017年京津冀区域13个城市PM_2.5监测数据，综合探讨了该区域PM_2.5浓度的时空变化特征。结果表明：京津冀区域PM_2.5污染整体较重，但治理成效显著，2013-2017年区域PM_2.5年均质量浓度分别为106、93、77、71、64 μg/m³，完成《大气污染防治行动计划》PM_2.5浓度下降25%左右的目标；13个城市PM_2.5浓度各百分位数总体呈现下降趋势，且随百分位数增大而下降速率加大，PM_2.5年均质量浓度平均每年下降10.6 μg/m³，污染严重的太行山沿线城市邢台、石家庄、邯郸3个城市平均每年分别下降20.3、16.1、13.9 μg/m³；京津冀区域PM_2.5重度污染天数比例分别为19.9%、16.6%、9.5%、9.0%、7.0%，呈下降趋势。2013-2017年京津冀区域PM_2.5平均质量浓度与非重度污染天相比升高19 μg/m³，PM_2.5重度污染天平均质量浓度较非重度污染天时高244.4%。     

北京城区降水对PM2.5和PM10清除作用分析

基于北京市PM_2.5和PM₁₀质量浓度、组分浓度以及降水数据,利用数理统计、相关性分析等方法分别从降水总量、降水时长和降水前颗粒物浓度3个角度研究降水对PM_2.5、PM₁₀的清除作用,同时以一次典型降水过程为例,具体分析降水对颗粒物的影响。结果表明：降水总量的增加有助于促进PM_2.5、PM₁₀的清除,随着降水总量增加,PM_2.5、PM₁₀的平均清除率提高,有效清除的比例增加;连续降水可增强对大气颗粒物的湿清除作用,连续降水达3d可有效降低PM_2.5、PM₁₀浓度;降水对PM_2.5、PM₁₀浓度的清除率和大气颗粒物前一日的平均浓度有较好的正相关性。降水对大气颗粒物的清除可分为清除、回升和平稳3个阶段,各个阶段大气颗粒物的变化趋势不同。降水对于大气气溶胶化学组分和酸碱性的改变具有明显作用,对于大气颗粒物各种组分的清除效果不完全相同。对于大气中OC、NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺去除率较高,且这4种组分主要以颗粒态形式被冲刷进入降水中,加剧了北京市降水酸化程度。     

宁波市区冬季大气颗粒物及其主要组分的污染特征分析

为了更好地研究影响宁波市区环境空气质量的污染物变化特征,于2010年1月20—30日进行了加强监测。研究结果表明,宁波市区大气中PM₁₀和PM_2.5质量浓度较高,其中PM_2.5/PM₁₀为0.5~0.85。对PM₁₀和PM_2.5采样膜分析,水溶性粒子和含碳组分分别占PM₁₀和PM_2.5质量浓度的56.7%和66.9%,其中二次污染的水溶性离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是PM₁₀和PM_2.5中浓度较高的离子组分;PM_2.5样品中OC与EC的相关性较好,表明OC与EC的来源相对一致,可能主要来自机动车尾气的贡献;但PM₁₀样品中OC与EC的相关性较差,表明其来源相对复杂;其中SOC的浓度占OC的13%~35%,说明宁波市区冬季导致二次污染的光化学反应不活跃。     

2016—2019年汾渭平原城市空气质量状况分析

基于2016—2019年全国城市环境空气质量国控监测点位自动监测数据，分析了汾渭平原城市空气质量状况。结果表明：2019年，汾渭平原优良天数比例为61.7%，略高于"2+26"城市，明显低于全国及其他区域，空气污染较重。2016—2019年，汾渭平原超标天数中PM_2.5、PM₁₀、O₃作为首要污染物的占比较高，PM_2.5、PM₁₀仍是影响汾渭平原空气质量的最主要污染物，O₃和NO₂的影响逐年升高。汾渭平原PM_2.5浓度呈夏季低、秋冬季高的特点，2019年与2016—2018年PM_2.5均值比较，1、2、4月分别偏高7.5%、36.7%、6.8%，其他月份均偏低，表明1、2、4月空气质量总体恶化，其他月份有所改善。汾渭平原O₃浓度呈夏季高、秋冬季低的特点，O₃浓度总体呈升高趋势，年平均升高10.3 μg/m³，临汾市年平均升幅最显著（26.7 μg/m³），不同百分位O₃浓度均呈升高趋势，且高百分位浓度升幅明显高于低百分位浓度，年平均升幅最高出现在第90百分位浓度。2016—2019年，O₃单项污染物超标导致优良天数比例损失分别为5.4个百分点、13.0个百分点、11.1个百分点和14.4个百分点，总体呈上升趋势，表明O₃超标对空气质量影响越来越显著。煤炭消耗量、生铁产量、粗钢产量的大幅升高对空气质量有一定影响，建议加大对相关企业污染物的排放量检查，确保超低排放或采取可行的清洁能源替代。温度与O₃浓度呈正相关，2017—2019年，温度大于25 ℃的天数中94.2%出现在6—8月，O₃-8h超标天数占全部超标天数的81.4%，因此应加强温度较高月份的O₃管控。     

四川盆地冬季典型污染过程分析及应急减排效果评估

为探讨成都冬季污染过程成因,评估应急减排效果,以2019年12月成都发生的一次长时间污染过程为例,分析污染成因和典型污染物变化特征等,并对四川省启动预警的管控效果进行评估。结果表明:污染期间四川省PM_2.5平均质量浓度为77.9 μg/m³,高出冬季常态浓度1倍左右,成都峰值浓度高达176.0 μg/m³;盆地独特的地形和静稳小风的气象条件,加之高压脊控制影响,污染前期出现连续晴好天气,夜间逆温增强,污染物累积迅速,湿度增大导致污染物二次转化增强,是该次污染过程的重要外因;PM_2.5中硝酸根离子贡献最大(26.7%),NO_x及其二次转化的硝酸根离子是造成该次污染的主要原因;启动黄色预警后,NO₂及其转化后的硝酸根离子浓度以及PM_2.5浓度仍呈上升趋势,各类源贡献显著;升级橙色预警后,NO₂峰值浓度明显下降,硝酸根离子占PM_2.5的比例下降3.7个百分点,PM_2.5浓度上升趋势得到明显遏制;该次区域协同减排效果明显,区域PM_2.5日平均质量浓度下降9.1%~13.1%,区域性污染推迟1d出现,预警城市的重度污染、中度污染、轻度污染天数分别减少13、13、7 d;PM_2.5浓度下降主要来自于工业源、扬尘源和移动源的减排贡献,平均减排贡献比例分别为60.0%、31.3%和8.7%。     

山西省大气污染特征及对公众健康的空间影响

利用山西省11个地级市大气环境监测站的PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度数据,分析了2015—2020年山西省PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度时空变化特征,采用空间计量模型和岭回归方法,分析了空气污染对公众健康的空间影响。结果表明:PM_2.5和PM₁₀年均质量浓度总体下降,两者在2017年最高,2020年最低;O₃年均浓度总体增加。在季节尺度上,PM_2.5和PM₁₀质量浓度在冬季的12月和1月最高,夏季的8月最低;O₃浓度在6月最高。空间上,相较2015年,2020年山西省各地级市PM_2.5污染程度均有改善,其中长治改善效果最好;2020年山西各地级市PM₁₀污染兼有加重和减轻的情形,所有地级市PM_2.5和PM₁₀污染水平均超过国家二级污染浓度限值;2020年山西多数地级市O₃浓度升高。山西公众健康水平具有明显的空间离散特征,PM_2.5和PM₁₀浓度的局部空间自相关特征高度一致,呈现"南高北低"的格局,O₃浓度分布呈"南部高,中北部低"的格局。大气环境质量和经济发展水平均对医疗机构诊疗人数和健康体检人数的变化有正向影响,每万人卫生技术人员数量和公共财政支出比例对公众健康均有负向影响,其中经济发展水平和大气环境质量的影响最显著。山西省PM_2.5治理取得一定成效,但大部分城市PM_2.5和PM₁₀达标率较低,O₃浓度有持续升高的趋势,PM₁₀和O₃污染改善缓慢,深度减排仍面临挑战。PM_2.5和PM₁₀是危害山西公众健康的主要大气污染物,未来需要加强PM_2.5、PM₁₀和O₃的精细化管理及协同治理。     

山东省2015年PM2.5和O3污染时空分布特征

利用中国环境监测总站的城市空气质量自动监测数据，分析了2015年山东省细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）污染的时空分布特征，并初步探讨了其与气象要素的相互关系。研究发现：山东省PM_2.5年均质量浓度和年超标天数的空间分布均呈现由东部向西部递增的趋势，半岛地区的浓度最低，其他地区浓度均较高，年均质量浓度最大值出现在德州（101 μg/m³）。各城市PM_2.5的月均质量浓度均呈现出季节性变化，冬季最高，夏季最低。O₃-8h年均值和O₃年超标天数的空间分布与PM_2.5不同，半岛地区污染天数最少，其次为南部地区，中部地区和西北部地区污染最为严重并且各区域的城市之间O₃污染情况存在较大差异，具有明显的局地性特征。O₃质量浓度在春末夏初最高，超标现象主要出现在5—8月。分析各城市PM_2.5污染和O₃污染的协同性与差异性发现，虽然不同城市之间两者污染情况存在一定差异，但整体上看，山东省大气复合污染特征明显，全年有10个城市的PM_2.5和O₃同时超标天数都在20 d以上，并且该现象主要发生在夏季。夏季高温低湿的大陆气团控制更有利于O₃和PM_2.5叠加共存形成复合型污染。温度≥26℃时，O₃-8 h与PM_2.5日均质量浓度的相关系数为0.63，相对湿度≤60%时，两者相关系数为0.69。此外，当在大陆气团的控制下发生O₃污染时，相对湿度的提高更有利于PM_2.5浓度的增加。     

典型生态功能区臭氧生成敏感性及气象驱动力解析——以千岛湖地区为例

千岛湖地区是我国重要的自然保护区,属于典型生态功能区。当前,臭氧(O₃)正频繁成为影响千岛湖地区空气质量的首要污染物,但对于与此相关的千岛湖地区O₃生成敏感性,研究人员目前仍未了解清楚。利用2019—2021年TROPOMI卫星观测数据,运用O₃生成敏感性指示剂方法,即甲醛对流层垂直柱浓度和二氧化氮对流层垂直柱浓度的比值(FNR),量化解析了千岛湖地区O₃生成敏感区的时空演化特征。结果表明,千岛湖地区FNR呈现逐年升高趋势,且显著高于杭州市主城区。千岛湖地区氮氧化物(NO_x)控制区逐年扩张,自2019年开始,由西南向东北逐步蔓延。截至2021年,NO_x控制区已基本覆盖整个千岛湖地区。千岛湖地区O₃生成敏感区在夏季基本属于NO_x控制区,在其他季节属于NO_x控制区或协同控制区。结合气象再分析数据发现,FNR与温度呈强正相关(r=0.8),与相对湿度呈较弱正相关,与风速和云液态水含量呈较弱负相关。当温度大于7.0 ℃、风速小于6.2 m/s、云液态水含量小于5.5×10^-5 g/m³、相对湿度大于57.5%时,O₃生成趋向于受NO_x控制。此外,与杭州市相比,千岛湖地区O₃生成对气象参数变化更为敏感。研究成果对我国典型生态功能区O₃污染防控具有重要的启示作用。     

2018年长三角一次持续重污染过程分析

利用常州市6个环境空气质量评价点PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和水溶性离子数据，结合后向轨迹、激光雷达探空资料、气象资料等，分析了2018年1月29日—2月2日长三角区域一次持续重污染过程。结果表明，重度污染时次高达94 h，PM_2.5最高值达235 μg/m³，由外来输送污染物与本地排放的污染物叠加而成，在不利气象条件影响下，污染物在长三角区域长时间滞留；重污染期间，污染物日变化规律显示，PM_2.5受外来源影响更显著，而SO₂、NO₂受本地污染源影响更显著，水溶性粒子组分与常州市本地源存在较大差异，其中NO₃^-、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺和SO₄^2-值增加最为明显，较污染前分别增加了9.1，5.9，4.3，4.2和4.1倍；K⁺值升高较快，说明污染期间也受到了生物质燃烧的影响。此外，NO₃^-和SO₄^2-在空气质量较好时，在水溶性离子中的占比日变化幅度较大，而在重污染期间，NO₃^-和SO₄^2-日变化幅度明显减小。     

PM1与PM2.5切割器性能与测试系统研究

切割器是PM_2.5监测设备的关键部件,其切割性能直接影响PM_2.5和PM₁等环境空气颗粒物质量浓度监测数据的真实、准确。该研究采用粒径范围为0.6~4 μm的聚苯乙烯微球(PSL)标准粒子、单分散气溶胶发生器、混匀(分流)装置和颗粒物数量浓度测量仪等仪器设备集成搭建了适用于PM₁和PM_2.5切割器性能测试的通用系统。测试结果表明:该系统发生的PSL粒子能够保持稳定的数量浓度,并在切割气路和非切割气路间具有较好的数量浓度一致性,能在3 h内快速完成一台切割器切割效率的测试。采用该系统测试了1种类型的PM₁切割器和3种类型的PM_2.5切割器的关键切割性能。结果显示:VSCC型PM_2.5切割器D₅₀分别为2.48、2.52、2.48 μm,σ_g1分别为1.20、1.23和1.15,σ_g2分别为1.21、1.21和1.16,各项关键性能指标均符合美国和中国相关环境保护标准规范的要求,且优于SCC型和URG型切割器。推荐使用VSCC型切割器开展环境空气中PM_2.5质量浓度的监测。SCC型PM₁切割器的D₅₀为0.91 μm,σ_g1和 σ_g2为1.20和1.18,结合其他相关研究,建议PM₁切割器D₅₀合格标准应为(1.0±0.1)μm,σ_g合格标准为不超过1.20。     

臭氧前体物排放清单相关模型及应用

欧美等国家对于O_3污染的研究开展较早,已建立较成熟的O_3污染生成、扩散及空气质量等模型。文章主要介绍评述了美国环保局推荐使用的计算O_3前体物的相关模型(MOVES、NONROAD、SMOKE、EMFAC和EDMS),从基本原理和功能、污染源类型、研究尺度、所需参数等方面对比分析各模型的特点和适用范围,并综述其国内外研究应用情况;讨论了中国在这些模型的使用方面应该注意的问题,如加强开展模型计算结果验证和基础实验获得本土化的模型参数,以及中国开发的相关模型的优势和适用性等。     

铅锌尾矿库周边土壤重金属污染特征及环境风险

以尾矿库周边土壤为研究对象,用改进BCR法探讨Zn、Pb、Ni、Cu、Cr形态特征,用污染因子Cf和风险评价代码RAC评估环境风险。结果表明:Pb污染最重,总量是区域背景值的2倍多,污染剖面各重金属总量垂向分布均匀,污染已扩散至1 m深;5种金属均主要以残渣态存在,有效态、可交换态Pb质量占比均高于其他4种金属,与表层土壤相比,中、下层污染剖面各金属以更稳定的形态存在;Zn、Ni、Cu、Cr在表层或污染剖面土壤均存在低风险,部分点位Pb存在中度风险。     

“Ox增减量”O3人工订正预报方法与应用

为满足环境管理部门"O₃污染过程不漏、AQI类别准确和AQI范围预报准确"的要求,基于大气箱式模型和相似案例分析,引入O_x指标原创性提出"O_x增减量"O₃人工订正预报方法。介绍了该方法的预报思路、预报要点和步骤、历史相似案例库构建与基于大气条件预报的判别分析、方法普适性和局限性等,以期为提高区域、城市O₃业务预报准确率提供技术参考。以东部沿海城市青岛市为研究案例,结果显示,2020年6—9月24 h人工订正AQI类别预报、AQI范围预报准确率分别为91%和68%,比同期业务化运行的WRF-Chem数值模式预报准确率分别提高19%和25%,应用该预报方法可有效提高O₃污染过程预报准确率。     

电力跨区域调配隐含的污染转移效应

为研究中国30个省/自治区/直辖市之间电力区域调配的污染物转移效应,构建了电力传输的污染转移模型,并以SO_2和NO_x为例对2006、2015年数据进行测算。结果表明,2015年电力行业SO_2、NO_x排放强度分别由2006年的4.03、2.18 g/(kW·h)下降到0.69、0.77 g/(kW·h)。2015年,16个电力净输入区通过电力跨区域传输的SO_2、NO_x转移量分别为47.8×10~4、53.0×10~4t,占这些地区电力行业SO_2、NO_x排放量的24.1%、24.2%;14个电力净输出区通过电力跨区域传输的SO_2、NO_x转移量分别为-54.6×10~4、-52.1×10~4t,占这些地区电力行业SO_2、NO_x排放量的26.5%、22.8%。研究结果对于分析区域物质流动所隐含的污染流动,全面认识区域污染物排放格局,制定合理的区域污染减排目标具有一定借鉴意义。     

Optical Resilience of the Paraíba do Sul River (Brazil) during a Toxic Spill of a Wood-Pulping Factory: The Cataguazes Accident

This study investigates the inherent optical properties (IOP) of a Brazilian river during a non-natural, anthropogenically mediated, toxic spill of a wood-pulping factory (the ‘Cataguazes accident’). The results indicated an outstanding transformation in the river water chromophoric dissolved organic matter (CDOM) pools. For instance, increases in CDOM absorption coefficients, a _CDOM (λ), which were averaged at specific spectral intervals, , ranged from 58-fold at the UV-B and UV-A ranges to 95-fold at the PAR range. As a result, the water color expressed as CDOM absorption at 440 nm, a _CDOM (440), varied from 4.16 to 365.03 m^-1. For S-coefficient, the variations ranged from ∼1.1 to 5.6-fold, respectively, at the 300–650 nm and UV-B range. The variability of S as a proxy of dissolved chromophores was thus clearly influenced by the spectral range used. Optical proportions were also investigated through the use of and S ratios at the UV-B, UV-A, and PAR ranges and, in the case of , also at the NIR range. This approach also showed clear variations between the water samples, likely reflecting changes in the composition of optically active substances in the river system. As a whole, the findings obtained here indicated that both the quantity and quality of the chromophoric material dissolved in the river water were greatly altered by the toxic spill. The changes in the optical properties of the river water, although extreme and likely with no parallel in the literature, were quite rapid as indicated by the optical resilience of the system. Overall, this study indicates that IOP might be thought, and possibly used, as a metric tool for monitoring the state of waters and aquatic ecosystems.     

Monitoring of Criteria Air Pollutants in Bursa, Turkey

The concentrations of criteria air pollutants such as CO, NO_x (NO + NO₂), SO₂ and PM were measured in the period of May 2001 and April 2003 in the city of Bursa, Turkey. The average concentrations for this period were 1115±1600 μg/m³, 29±50 μg/m³, 51±24 μg/m³, 79±65 μg/m³, 40±35 μg/m³, 98±220 μg/m³, for CO, NO, NO₂, NO_x, SO₂ and PM, respectively. Temporal changes in concentrations were analyzed using meteorological factors. Correlations among pollutant concentrations and meteorological parameters showed weak relations nearly in all data. Lower concentrations were observed in the summer months while higher concentrations were measured in the winter months. The increase in winter concentrations was probably due to residential heating. Pollutants were associated with each other in order to have information about their origin. NO_x/SO₂ ratio was also examined to bring out the source origin contributing on air pollution (i.e., traffic or stationary).     

Parameters affecting partitioning of 6 PCB congeners in natural sediments

Polychlorinated biphenyls (PCBs) released by bottom sediments were determined by experiments in which the sediments were artificially resuspended using sediment contaminated with PCBs in a particle entrainment simulator (PES). Sediment cores, spikedwith PCBs, were collected from the Housatonic River in Connecticut and run in the PES at simulated shear stresses from 0 to 0.6 N m^-2. Experimental results from these simulations have shown that mean concentration of PCBs in thesolid phase for sites with high volatile organic carbon (VOC) were significantly greater than samples with low VOC; the reversewas true for the water phase. In addition, on a mass load basis,the amount of PCBs found in sediment increased when shear stresses were increased from 0 to 0.6 N m^-2, beyond which shear stress did not affect mass loads in the watercolumn. Partition coefficients (K _p) were determined from PESsediment and water data for the following congeners: PCB 28, PCB 52, PCB 101, PCB 138, PCB 153, PCB 180. K _p was determined to be inversely proportional to total suspended solids (TSS), butdirectly proportional to chlorine content of the congener. Because of the strong influence of TSS and VOC concentrations onK _p values, agitation of samples using a PES better simulatedreal environmental conditions when compared to jar studies where no agitation was employed. Therefore, a device like the PES is more appropriate in obtaining K _p that would be found underreal stream flow conditions when compared to the traditionalway of measuring K _p using the jar study technique.     

Extreme Nitrogen Oxide and Ozone Concentrations in Athens Atmosphere in Relation to Meteorological Conditions

In the present study, we investigate the variation of NO _x (NO + NO₂) and O₃ concentrations and the relation between the extreme events (episodes) of NO _x and O₃ concentrations and the relevant meteorological conditions in the urban atmosphere of the Athens basin. Hourly data of NO, NO₂ and O₃ concentrations from 10 representative monitoring sites located in the Athens basin were used, covering the 10-year time period from 1994 to 2003. The results of our analysis show that the concentrations of air pollutants differ significantly from one monitoring site to another, due to the location and proximity of each station to the emission sources. For each site, there are also significant differences in NO _x and O₃ concentrations from day to day, as well as from month to month and/or from season to season. The annual and seasonal variations show higher NO values in winter and lower in summer. On the contrary, NO₂ and O₃ values are higher in summer (photochemical production of O₃) and lower in winter. These differences are attributed, to a large extent, to the prevailing synoptic and meteorological conditions, the most important between them being the wind direction and speed as well as the atmospheric pressure. Our analysis of the identified 179 extreme NO _x air pollution events shows that most of them took place under anticyclonic conditions, associated with calm or weak winds (speed <2.5 ms⁻¹) of mostly southern to southwestern directions, as well as with low air temperatures and intense stable surface atmospheric conditions. There exists a significant decreasing tendency in NO _x air pollution episodic events over the 10-year study period, resulting in very few to none events in the period from 2000 to 2003. As far as it concerns the extreme O₃ concentrations, 34 air pollution events were identified, occurring under high air temperatures, variable weak winds and intense solar irradiation. The trends of O₃ concentrations are stronger in suburban sites than in urban ones.     

气质联用法测固定污染源中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫

建立了固定污染源排气中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫的采样和气质联用分析方法,检出限分别为0.06、0.15、0.21、0.71 mg/m3,精密度在3.2%以下,相关系数大于0.999 6,并对浙江省内2家典型企业排放的温室气体进行了监测,实际样品监测结果表明,该方法能够满足废气中4种温室气体的监测要求。