长江三角洲地区对流层臭氧的数值模拟研究

将NCAR的中尺度天气预报模式MM5和作者开发的化学模式相耦合,建立了一个中尺度区域空气质量模式.利用该模式选取了2个典型个例研究了长江三角洲地区的区域臭氧化学问题.本研究的目的是利用模式再现并描述长江三角洲地区的大气物理化学过程,结合地面观测资料进一步定量分析控制该地区臭氧浓度的物理和化学因子.通过个例模拟和分析表明,模式基本反应了长江三角洲地区的大气物理化学过程,进一步的因子分析解释了模拟区域内1999 06 18(个例2)臭氧浓度普遍比1999 08 07(个例1)的臭氧浓度高的原因.模拟结果表明天气条件决定的大气动力过程对区域空气质量起着至关重要的作用,这也是个例2区域臭氧浓度普遍偏高的最主要因素之一.分析表明,物理因子(平流输送,垂直湍流输送)的作用和化学因子的作用同样重要.同时还做了模式参数的敏感性实验研究,并对中尺度云雨化学模拟及其对臭氧化学的影响做了初步研究.     

南京地区近地面臭氧浓度与气象条件关系研究

通过分析2013—2015年南京地区相关气象要素对近地面臭氧浓度的影响,建立了用于不同季节高浓度臭氧污染事件的预报预警模型,并归纳总结了南京地区高浓度臭氧出现的天气形势.结果表明,近地面臭氧浓度的变化与气象要素密切相关,气温、能见度、日照小时、总(净)辐射辐照度等要素与O_3浓度呈显著正相关,与相对湿度、总(低)云量呈负相关.高浓度臭氧污染是多因子综合作用的结果,典型气象条件表现为:太阳辐射强,低云量少,相对湿度适宜,地面小风速及特定的风向.通过定义高浓度臭氧潜势指数HOPI和风向指数WDI,并综合考虑14:00地面气温、相对湿度及8:00各标准层的相关气象要素,建立了逐季节多指标叠套的高浓度臭氧预报方程.采用2016年资料对其进行检验,发现预报值与观测值的相关系数分别达0.72(冬季)、0.76(春季)和0.73(夏季),说明方程具有较好的拟合效果和可预报性.通过普查历史天气图,归纳了伴随南京地区高浓度臭氧事件出现的8种主要天气形势,即高压类(高压中心G0、高压后部G1)、低压类(低压底部D0、低压前部D1、低压倒槽D2)、均压类(高压相关的均压JG、低压相关的均压JD、其它均压J).其中,以高压后部地面形势出现概率最大,低压前部均压场出现时对应臭氧平均浓度最高.     

基于集合卡尔曼滤波的区域臭氧资料同化试验

基于集合卡尔曼滤波方法和嵌套网格空气质量模式系统建立了一个区域空气质量资料同化系统(RAQDAS),并利用该系统开展了京津冀地区2008年北京奥运会期间的地面臭氧观测资料同化试验,分析了同化系统订正臭氧初始场对24 h臭氧预报的影响.试验结果表明采用50个集合样本的集合卡尔曼滤波同化不仅改进了观测站点的臭氧预报,也提高了观测以外区域的臭氧预报技巧,使得臭氧预报的均方根误差平均下降了15％,并且当集合样本数减小到20时也可达到相近的预报改进效果.为了解决滤波发散问题,分别采用了放大集合离散度和扰动模式误差源两种方法.其中放大集合离散度能避免滤波发散,但没有提高臭氧预报技巧,反而导致预报误差的增加;扰动模式误差源不仅解决了滤波发散问题,也使同化导致的臭氧预报均方根误差下降比例从15％进一步提高到20％.     

合肥市典型交通干道大气苯系物的特征分析

为研究合肥市交通干道大气苯系物污染状况,采用自主研制的差分吸收光谱(DOAS)系统,于2016年3月期间对合肥市交通主干道大气苯系物(苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯)以及常规污染物NO_2、SO_2等进行了连续观测.观测结果显示,观测期间苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为:21.7、63.6、33.9和98.7μg·m~(-3).与国内外其它城市比较显示,合肥市交通干道大气苯和甲苯的污染处于中等水平,二甲苯的污染较为严重.结合观测期的间风速风向、T/B特征比值以及与CO等污染物的相关性,对上述苯系物来源进行了分析,结果显示观测期间T/B值为0.8~4.5,苯、甲苯与CO的相关性系数R分别为0.55和0.34.表明机动车尾气排放是观测区域苯和甲苯的主要排放源之一,同时也受到周边工业园区排放的影响,二甲苯的主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.苯和甲苯的夜间高浓度峰值分析结果表明,夜间的高浓度苯和甲苯可能主要来源于观测地点周边工业园区的排放.观测区域苯系物的臭氧生成潜势(OFP)表现为邻二甲苯间二甲苯甲苯苯,其中二甲苯的OFP占总OFP的85%,表明周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的贡献较大.     

基于环流分型法的地面臭氧预测模型

利用2011~2016年地面臭氧观测数据和同期地面气象要素观测及大尺度再分析资料,选取日最大8h臭氧浓度指标,分析臭氧浓度,局地气象要素以及大尺度环流因子的关系,并将Lamb-Jenkinson客观环流分析方法与逐步回归模型结合,建立臭氧浓度逐日预报模型.结果表明,杭州地面臭氧浓度呈季节性变化特征,春夏两季杭州臭氧平均浓度较高,为臭氧超标易发时段,其中5月臭氧浓度超标频次最高.地面臭氧浓度受局地气象要素影响显著,其中总辐射和日最高气温与臭氧浓度呈显著正相关,相对湿度和降水则呈负相关.在客观分型得到的10种环流型中,杭州全年受反气旋环流控制的概率最高,占26.5%,受西北气流环流控制的概率最低,仅占0.6%.在南风型环流形势下,杭州臭氧浓度超标频率最高,达23.8%,北风型环流形势下的臭氧浓度超标频率最低,为3.7%.基于季节环流分型的地面臭氧预报模型对预报效果改进明显,2016年模型预报值与观测臭氧浓度值相关系数达到0.87.模型尤其提高了高浓度臭氧事件预报准确性,2016年共24次臭氧超标事件,模型成功预报15次,TS评分达到52%.     

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

应用OBM模型研究广州臭氧的生成过程

应用基于观测的模型(OBM)研究了广州及其周边地区2000年夏、秋季臭氧生成过程的相对敏感性.在分析2000年7,11月广州市环境保护研究所及其下风向的花都和新垦地区臭氧及其前体物浓度变化和相互关系基础上,应用OBM模型对上述地点的光化学反应过程进行了初步的模拟分析,以讨论这一地区的光化学反应类型.研究表明:7月广州市环境保护研究所RIR(AHC)>RIR(NO),臭氧生成处于VOC控制,下风向的花都RIR(NO)>RIR(AHC),臭氧生成处于NO_x控制;11月广州市环境保护研究所RIR(AHC)>RIR(NO),臭氧生成处于VOC控制,下风向的新垦RIR(NO)>RIR(AHC),臭氧生成处于NO_x控制.该模拟结果与该地区的相关空气质量模型研究结果具有可比性.      

基于CESM-EnSRF系统全球甲烷及臭氧卫星资料同化试验研究

臭氧(O3)与甲烷(CH4)均是大气中重要的微量气体,对全球气候变化有着重要的影响.为提高全球范围的臭氧、甲烷在气候模式中的预报效果,使用集合平方根滤波(En SRF)同化方法及地球系统模式(CESM)构建了CESM-En SRF卫星资料同化预报系统,并通过设计试验,将大气红外探测器(AIRS)的臭氧与甲烷观测资料同化到气候模式中,对模式的同化再预报效果进行系统的测试与评估.结果显示,臭氧、甲烷分析集合均值的偏差及均方根误差皆低于背景集合均值的偏差及均方根误差.臭氧、甲烷的同化再预报偏差及均方根误差较控制实验都得到改善,但对5 h Pa以上高度臭氧预报准确性的改进效果很小.随循环同化的进行,平流层臭氧与甲烷的平均同化改进率呈增加趋势,并逐渐趋于稳定;对流层平均同化改进率随时间变化不明显.试验表明,该系统可有效利用臭氧与甲烷的观测资料对模式场进行合理的改善,从而有效地提高臭氧、甲烷在气候模式中的再预报效果,但对于平流层顶-中间层高度(5 h Pa以上)臭氧预报准确度的提高,模式中臭氧光化学过程的准确模拟较同化观测资料具有更重要的作用.此外,循环同化对提高5~150 h Pa高度臭氧及1~200 h Pa高度甲烷在CESM模式中的预报效果最有效.     

昆明市臭氧污染特征及与气象因子关系初步研究

对昆明市2014—2018年空气质量和臭氧(O3)污染特征进行了分析,并结合臭氧污染观测资料和气象条件,对昆明市臭氧浓度与气象因子相关性进行了初步研究。结果表明:昆明市空气质量总体逐渐变好,臭氧浓度整体呈上升趋势,春季和夏季臭氧污染比较明显;臭氧浓度春季高,秋冬季低,高值主要集中在3—5月;臭氧污染主要出现在3—8月,7月最高;臭氧浓度与太阳辐射、气温、大气低层温度垂直分布、风速等总体呈正相关,与气压、相对湿度总体呈负相关。     

夏季长三角地区臭氧非线性响应曲面模型的建立及应用

2013年8月上旬,长三角地区发生了一次大范围高浓度臭氧污染事件.本研究基于WRF-CMAQ空气质量模型系统,结合长三角地区大气污染物排放清单,构建了臭氧与其前体物之间的非线性响应曲面模型(Response surface modeling,RSM).基于RSM探讨了长三角地区O_3化学的敏感性特征,分析了上海市O_3的来源并预测不同情景下O_3的变化,提出O_3污染的最优控制方案.研究结果表明,长三角地区夏季O3主控因素区域差别较大,上海环科院、杭州卧龙桥、南京玄武湖等城区点位属于VOC控制型;徐州铜山、合肥肥西、丽水青田等郊区属于NOx控制型.O_3的敏感性特征在不同浓度水平下也呈现较大差异,随着O_3浓度水平的升高,各地区NOx敏感性均有所增加.从区域来源来看,远距离传输对平日上海O_3贡献较大,占50%以上;而在O_3污染日,本地及区域贡献为72.1%,而远距离传输贡献下降至27.9%.快速预测了110组减排情景,表明在本地及区域前体物均减排70%的情况下,2013年8月上海O_3浓度能完全达标.     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到0.56~0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60μL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60μL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40~45μL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.     

长三角地区秸秆焚烧PM2.5排放量估算与分析研究

根据长三角地区的实际情况,对该地区两省一市的秸秆焚烧PM2.5排放量状况进行估算.通过长三角地区2002年-2012年主要农作物产量、草谷比、焚烧比例和PM2.5排放因子,估算了该地区内秸秆焚烧量,同时对由秸秆焚烧引起的PM2.5排放量进行了估算,并进行了分析.结果表明：长三角地区2002年-2012年秸秆焚烧量最高的为农业发达的江苏省,高峰都集中在每年的10月份前后,由秸秆焚烧引起的PM2.5排放量呈逐年上升趋势,2012年达到55 218.96 t,其中江苏省每年的PM2.5排放量占到该地区的75％以上,2012年占到80％.研究结果将为制定该地区污染控制政策,改善区域环境空气质量提供科学理论依据.     

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.     

Sensitivity of future ozone concentrations in the northeast USA to regional climate change

An air quality modeling system was used to simulate the effects on ozone concentration in the northeast USA from climate changes projected through the end of the twenty-first century by the National Center for Atmospheric Research’s (NCAR’s) parallel climate model, a fully coupled general circulation model, under a higher and a lower scenario of future global changes in concentrations of radiatively active constituents. The air quality calculations were done with both a global chemistry-transport model and a regional air quality model focused on the northeast USA. The air quality simulations assumed no changes in regional anthropogenic emissions of the chemical species primarily involved in the chemical reactions of ozone creation and destruction, but only accounted for changes in the climate. Together, these idealized global and regional model simulations provide insights into the contribution of possible future climate changes on ozone. Over the coming century, summer climate is projected to be warmer and less cloudy for the northeast USA. These changes are considerably larger under the higher scenario as compared with the lower. Higher temperatures also increase biogenic emissions. Both mean daily and 8-h maximum ozone increase from the combination of three factors that tend to favor higher concentrations: (1) higher temperatures change the rates of reactions and photolysis rates important to the ozone chemistry; (2) lower cloudiness (higher solar radiation) increases the photolysis reaction rates; and (3) higher biogenic emissions increase the concentration of reactive species. Regional model simulations with two cumulus parameterizations produce ozone concentration changes that differ by approximately 10%, indicating that there is considerable uncertainty in the magnitude of changes due to uncertainties in how physical processes should be parameterized in the models. However, the overall effect of the climate changes simulated by these models – in the absence of reductions in regional anthropogenic emissions – would be to increase ozone concentrations.     

基于CMAQ模式和自适应偏最小二乘回归法的中国地区PM2.5浓度动力-统计预报方法研究

采用CMAQ模式和自适应偏最小二乘回归法相结合的动力-统计预报方法,对2014年1—12月全国252个环境监测站的PM_(2.5)浓度逐时预报值进行了滚动订正,分析了订正前后PM_(2.5)浓度的时空变化特征,重点研究该方法在中国不同地区不同季节的适用性.结果表明:CMAQ模式预报的PM_(2.5)浓度年平均和秋冬季季节平均偏差表现为非均匀空间分布特征,即辽宁、山东部分地区、川渝地区及华中、华东、华南大部分地区预报偏高,京津冀和西部大部分地区预报偏低;订正后PM_(2.5)浓度与实测值的空间分布较一致,上述偏高和偏低地区的PM_(2.5)浓度预报误差显著减小;秋冬季PM_(2.5)浓度预报和订正偏差均大于年平均值.全国区域平均PM_(2.5)浓度实测值存在明显的季节变化特征,1—3月和11—12月较大,其他月份较小;PM_(2.5)浓度预报误差较大,多数时刻预报偏低,尤其是1—3月和11—12月偏低较明显;订正后PM_(2.5)浓度与实测值较接近,而且时间变化趋势较一致,秋冬季PM_(2.5)浓度预报和订正偏差亦明显大于春夏季.秋冬季4个重点污染区域中,京津冀地区PM_(2.5)实测浓度的区域平均值较大,川渝地区次之,长三角和珠三角地区较小;珠三角地区PM_(2.5)浓度预报和订正效果较好,川渝和长三角地区次之,京津冀地区相对较差;经滚动订正后,全年和秋冬季时段PM_(2.5)浓度订正值与实测值的相关系数均显著增加,误差显著减小,尤其是秋冬季订正效果较好.川渝地区的订正改进幅度最大,长三角和京津冀地区次之,珠三角地区较小.本文方法均适用于非污染日和污染日全国范围的PM_(2.5)预报浓度订正,两种天气过程PM_(2.5)浓度的订正效果均较好;该方法对于改进京津冀地区污染日的PM_(2.5)浓度预报更有效,其他3个地区非污染日的订正改进效果优于污染日.本文研究结果可为改进空气质量预报、重霾污染天气预警和防治提供新技术途径和科学依据.     

Sensitivity analysis of surface ozone to emission controls in Beijing and its neighboring area during the 2008 Olympic Games

The regional air quality modeling system RAMS (Regional Atmospheric Modeling System)-CMAQ (Community Multi-scale Air Quality modeling system) is applied to analyze temporal and spatial variations in surface ozone concentration over Beijing and its surrounding region from July to October 2008. Comparison of simulated and observed meteorological elements and concentration of nitrogen oxides (NOx) and ozone at one urban site and three rural sites during Olympic Games show that model can generally reproduce the main observed feature of wind, temperature and ozone, but NOx concentration is overestimated. Although ozone concentration decreased during Olympics, high ozone episodes occurred on 24 July and 24 August with concentration of 360 and 245 μg/m³ at Aoyuncun site, respectively. The analysis of sensitive test, with and without emission controls, shows that emission controls could reduce ozone concentration in the afternoon when ozone concentration was highest but increase it at night and in the morning. The evolution of the weather system during the ozone episodes (24 July and 24 August) indicates that hot and dry air and a stable weak pressure field intensified the production of ozone and allowed it to accumulate. Process analysis at the urban site and rural site shows that under favorable weather condition on 24 August, horizontal transport was the main contributor of the rural place and the pollution from the higher layer would be transported to the surface layer. On 24 July, as the wind velocity was smaller, the impact of transport on the rural place was not obvious.     

区域空气质量模拟中查表法的应用研究

在自行开发完善的区域空气质量模式系统RegSRRMS中应用查表法,模拟中国典型城市群对流层大气主要污染物的浓度变化,评估该方法在大气复合污染事件预测和控制中的有效性.首先,利用具有国际先进水平的空气质量模式WRF-CHEM中的化学模块建立了包含完善气相化学、气溶胶过程的箱模式WRFBOX.其次,利用WRFBOX进行化学反应敏感性分析,基于影响污染物的重要因子分别建立了臭氧(O3)及其前体物、无机盐气溶胶和二次有机气溶胶(SOA)查算表数据库,并检验其有效性.最后,将此查算表数据库引入RegSRRMS,建立简化的查表算法.利用直接耦合机制法和查表法对2000年3月珠三角地区污染个例中主要大气污染物浓度进行模拟.通过比较2种方法的模拟结果,显示查表法计算效率提高了57%,能够反映大气光化学反应的非线性特征、气溶胶及其前体物的平衡关系,具有高分辨率、高时效性,能够方便快捷地给出源和受体之间的响应关系,结果可靠.在区域空气质量模式中应用查表法有利于大气污染事件的快速预测以及大气污染控制的快速决策.