2013年1月北京市PM2.5区域来源解析

2013年1月,北京地区经历了多次严重的灰霾天气,细颗粒物污染已成为北京地区所面临的重要问题.了解和掌握北京细颗粒物的污染来源,是解决细颗粒物污染的重要途径,也是制定防治政策的重要依据.通过建立三维空气质量模型系统,对2013年1月20~24日的污染过程进行模拟,并运用PSAT技术探究北京市细颗粒物污染的区域来源.结果表明,本地源排放是北京市PM2.5的主要来源,平均贡献率为34%;河北和天津的平均贡献率分别为26%和4%;京津冀周边地区及模拟边界外的贡献分别为12%和24%.在重污染日,区域传输对北京市PM2.5的影响显著增强,是北京PM2.5污染的主要来源.PM2.5中的硝酸盐主要来自北京市周边地区的贡献,而硫酸盐和二次有机气溶胶呈现远距离传输的特性,铵盐和其他组分则主要来自北京本地的贡献.     

基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程中PM2.5的源贡献分析

近年来高浓度细颗粒物引起的大气灰霾污染已成为制约我国城市和区域可持续发展的重大环境问题之一,科学快速地诊断PM2.5及其关键组分的来源对于缓解当前严峻的污染形势具有极为重要的科学意义和现实意义.2013年12月上旬,我国东部特大型城市上海及其所处的长三角区域出现了历史上罕见的严重污染过程,PM2.5小时浓度一度高达640μg·m-3.本文以分析12月上旬上海市所出现的三次典型重污染过程为案例,利用颗粒物来源追踪技术,对严重污染期间上海市PM2.5及其关键化学组分(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳和元素碳)开展了来源解析研究.结果表明,在上海市人为排放源中,工业锅炉和窑炉、移动源和电站锅炉是对细颗粒物中硝酸盐贡献最大的3类排放源;工业源和移动源是对硫酸盐贡献最大的两类排放源.在灰霾、湿霾和过境这3次污染过程中,上海本地排放对PM2.5的浓度贡献分别是35.3%、44.8%和22.7%;长距离输送分别达到了42.0%、41.1%和59.8%.在长三角模拟区域内,扬尘、工业过程、挥发类源、工业锅炉和窑炉及移动源是最主要的细颗粒贡献源,平均贡献占比分别是25.1%、14.9%、15.8%、13.7%和15.9%.研究表明,2013年12月这类极高的严重污染过程,并非单一城市所致,区域联防联控,特别是重度污染期间的联合减排对于缓解细颗粒物重度污染极为重要.     

上海宝山区PM_(2.5)特征研究与源解析研究

利用2011年8月-2012年7月环保局(对照点)和钢研所(工业区)两个监测点的PM2.5的24小时连续监测数据,分析了上海市宝山区大气中PM2.5的浓度时空变化特征。并以四次灰霾事件为例解析了灰霾期间大气颗粒水溶性离子特征,以及灰霾期间PM2.5源特征。PM2.5中水溶性无机离子是以二次离子为主,因此,二次离子的污染水平可反映PM2.5的污染程度,是主要影响灰霾天气产生的物质。灰霾期间大气条件有利于二次离子的大量形成,更进一步加重大气细粒子的污染。而且,宝山地区大气细粒子污染具有受本地流动源和固定源双重排放控制的特征。     

镇江市秋季典型天气污染过程的PM2.5在线源解析

大气细颗粒物(PM2.5)是灰霾天气形成的主要原因,通过利用在线源解析的仪器对镇江市秋季典型天气下每类污染源实时的贡献比例的变化趋势解析,初步摸清镇江市典型天气下污染过程中颗粒物的来源.结果显示,监测期间发生的五次污染成因有所不同,但大多与机动车尾气源相关.入秋后,大气边界层高度降低,在静稳天气下,近地面排放的尾气源颗粒物极易累积集聚,造成或加剧污染的发生.此外,随着秋收季节的到来,秸秆焚烧现象有所抬头,生物质燃烧源对大气造成的影响需引起重视.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.     

上海城区典型空气污染过程中细颗粒污染特征研究

采集了上海城区2009年10月10~21日期间2次空气污染过程的样品,在对污染过程分析的基础上,着重分析了PM2.5及其化学组分的变化,探讨了污染源及形成机制.研究表明,14日的灰霾过程主要由本地排放的污染物二次转化形成,PM2.5占PM10比重超过60%且PM2.5中离子组分含量高.17~19日的浮尘过程中,受北方沙尘影响本市粗颗粒浓度上升,PM2.5所占比重下降,二次离子组分从细颗粒物向粗颗粒物转移且Ca2+浓度上升,同时受到长江三角洲区域秸秆焚烧的影响,细颗粒物中K+, EC和OC含量高.因此,应在控制本地源排放的同时,加强对细颗粒尤其是二次细颗粒污染及其前体物的协同控制.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.     

霾天气南京市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征,2007年6月10日至2008年5月29日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样,用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成,初步研究了南京市大气细粒子(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明,南京市大气细颗粒物污染严重,霾天气下PM2.5中总水溶性离子质量浓度为54.28μg/m3,为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4+是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4+的相关性较高,PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3,(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率),发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气,表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

基于质谱技术的在线大气颗粒物来源与污染过程解析研究——以江苏省淮安市为例

通过大气细颗粒物实时在线源解析技术(质谱直接测量法)采集录入淮安市市区部分特征污染源排放成分谱,对淮安市大气细颗粒物进行在线源解析,获取高时间分辨的颗粒物源解析结果,分析颗粒物来源、季度变化和重污染天气的污染过程,评估形成重污染过程的污染影响因子和影响程度,为区域大气污染综合整治提供重要目标指向,同时也为淮安环境空气PM2.5重度污染实时预警与监控、大气污染源减排方案评估、污染事件监控等提供有效的在线监测技术平台.     

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.     

福州市PM2.5污染过程中大气边界层和区域传输研究

以福建省会福州市2013年1月空气质量变化为对象,分析大气边界层变化和周边区域污染物传输对福州市大气颗粒物PM2.5的影响.利用福州市2013年1月逐日地面和探空观测资料以及NCEP提供的2013年1月FNL分析资料,通过大气边界层要素与PM2.5浓度之间的相关性,对PM2.5污染过程的大气边界层特征进行分析;同时采用HYSPLIT后向轨迹模拟及区域风场相关矢分析对影响福州雾霾的污染物区域传输路径进行探讨.结果表明:地面气温与PM2.5浓度呈正相关,地面风速与PM2.5浓度呈负相关,近地面边界层条件有利于霾颗粒物的形成和累积.但不同于我国东部主要污染源区霾污染过程中存在大气边界层逆温,福州PM2.5污染过程中并未出现大气边界层逆温结构,这一边界层结构的垂直混合可有利于区域传输的污染物从上层大气到达近地面从而加重福州霾污染,福州是华东地区一个PM2.5污染物的主要接受区,PM2.5污染物主要以外源输送为主.2013年1月份福州市清洁日近地面风向为海洋吹向大陆的东南风,霾污染日则为大陆吹向海洋的偏北风,PM2.5污染物主要从长三角地区、苏北以及安徽河南一带通过东北和西北方向的传输路径影响福州的空气质量.     

长江三角洲冬季一次低能见度过程的地区差异和气象条件

采用NCEP再分析资料、MICAPS地面、高空气象资料以及国家环保部空气质量监测资料,对2014年2月20~22日长江三角洲地区一次低能见度过程地区差异和气象条件进行了分析.天气形势分析表明,长三角地面处在高压的控制下,地面风速较小,使污染物积累,有利于低能见度(雾-霾)的形成和维持.根据不同区域的雾、霾分布和日变化特征,将长江三角洲地区分为3个子区域:I区为江苏大部(雾霾混合型),II区为上海及其周边(霾类型),III区为浙江大部(雾类型),该区域白天能见度较高,夜间能见度较低的特征是由湿度因子造成的.影响I区能见度变化的主要原因是:热力原因:大气对流层低层的层结稳定;湿度原因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因主要是垂直方向和水平方向的大气扩散能力弱;污染因子对能见度变化的影响较小.影响II区能见度变化的主要原因是PM2.5浓度高导致的污染,热力因子、湿度因子和动力因子对能见度的变化影响很小.影响III区能见度变化的热力原因是:大气对流层低层层结稳定、近地面存在逆温;湿度原因是因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因是因为边界层高度较低导致的垂直扩散能力较差.各个区域的气象因子解释方差的计算结果表明:I区湿度因子和动力因子对能见度的影响更大,III区.湿度因子对能见度的影响更大.     

中山市旱季霾特征及数值模拟分析

利用观测数据、Hysplit后向轨迹模式以及WRF-CMAQ模式对中山市旱季霾特征进行模拟分析.中山市霾污染的天气形势以大陆高压型为主.当相对湿度在71%~90%时,气溶胶浓度和能见度的负相关性最显著,且当能见度减小到5 km以下时,PM_(2.5)浓度的大幅减小才能使能见度略有好转.最有可能引起中山发生霾天气的两条污染带,一条是沿中山至湖南南部,另一条是沿中山到粤东地区.WRF-CMAQ模式能较好地模拟出2014年1月份中山PM_(2.5)浓度、能见度的变化趋势以及广东省区域内灰霾的污染过程.在气溶胶质量权重及消光贡献中,硫酸盐的比重最高,在高相对湿度下,二次气溶胶的消光权重超过80%.通过中山PM_(2.5)过程分析发现,在霾过程,无冷空气时PM_(2.5)主要来自气溶胶反应、排放源和水平平流,贡献率分别为35%、15%和10%,有冷空气时水平平流的贡献最大,达37%;在清洁过程,无冷空气时气溶胶主要靠水平平流和干沉降清除,贡献率分别为-39%和-14%,有冷空气时清除以水平平流和垂直对流、扩散为主,贡献率分别为-29%和-25%,说明不同天气条件下霾的污染和清洁机制有着明显差别.     

上海市秋季典型大气高污染过程中颗粒物的化学组成变化特征

于2010年10月1日至11月30日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度及细粒子化学组分进行了在线连续观测,获得了秋季大气灰霾和沙尘等典型污染过程中颗粒物质量浓度和化学组成的变化特性.观测结果显示,在大气灰霾污染过程中PM₁₀和PM_2.5的日均最高浓度分别达到216~293 μg·m^-3和130~204 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀的比值在65%以上,总的可溶性无机离子(TWSII)占PM_2.5质量浓度的50%以上,有机碳(OC)和元素碳(EC)的总和占25%~30%.二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的83.3%~87.5%,OC/EC的比值在5左右,表明在灰霾污染过程中二次组分对PM_2.5的贡献较大;沙尘天气以粗粒子污染为主,TWSII、OC和EC分别仅占PM_2.5质量浓度的27.2%、13.4%和2.0%,二次可溶性离子(SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺)占TWSII的55.7%,Ca²⁺、Mg²⁺等地壳组分的比例较灰霾天气明显升高.研究结果还显示,SO₄^2-和NO₃^-等二次离子组分的生成与颗粒物中硫与氮的氧化速率有关,在大气灰霾过程中硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)值较高,分别为0.24±0.10和0.15±0.06,说明SO₂通过二次反应生成SO₄^2-的能力较强,在污染的环境下高浓度的NO₂更有利于向NO₃^-转化.     

南京冬季一次重霾污染事件PM2.5区域传输收支分析

利用WRF-Chem模式对2015年12月21—23日南京一次重霾污染过程进行模拟.基于合理的模拟评估,采用大气传输通量计算法,着重分析了此次霾污染过程中模拟的南京地区PM_(2.5)的传输收支特征,以及周边地区大气污染物传输对南京市PM_(2.5)变化的贡献.结果表明,此次霾污染过程中,本地源与外来源区域传输共同影响着南京市的空气质量.PM_(2.5)的跨区域传输是此次重霾污染发生和消亡的重要因素.在霾污染事件的形成维持阶段,南京地区是作为周边地区PM_(2.5)的接收区,大气污染物主要由南京的西边界输入,大气污染物的外源输入是南京PM_(2.5)污染的主要贡献来源,占南京PM_(2.5)污染的84%.在霾污染事件的消亡阶段,南京地区则是作为周边地区PM_(2.5)的源,大气污染物主要由南京的东边界持续向外输出.     

珠江三角洲一次大范围灰霾天气下的空气污染特征分析

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测结果,对2006年10月珠江三角洲一次大范围灰霾过程进行分析,研究灰霾天气下珠江三角洲的空气污染特征。研究表明：灰霾引起空气质量恶化,细颗粒物在可吸入颗粒物中比重上升,多项污染物发生超标,臭氧是首要污染物。时间分布上,PM2.5和O3日均值浓度出现峰值相比SO2、NO2、PM10滞后数日,各站污染物的逐时变化曲线随着各自的主要影响因素不同而表现出不同的特征。空间分布上,珠三角空气污染的区域性特征比较明显,其中佛山-广州-东莞一带是珠三角的污染核心区。     

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

京津冀重霾期间PM_(2.5)来源数值模拟研究

厘清PM2.5的来源是开展重霾污染防治的前提条件.本研究利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪技术,针对2013年1月我国中东部的重霾污染过程,定量模拟分析京津冀各城市PM2.5浓度的来源和相互贡献.研究结果表明,NAQPMS模式能够合理反映京津冀不同城市PM2.5浓度的变化特征.京津冀各城市近地面PM2.5浓度主要受本地排放影响,本地贡献率介于29.8%~63.7%.而800 m高空层各城市PM2.5浓度以外来贡献为主(69.3%~86.3%).在污染最严重的东南部地区(包括邢台、邯郸、沧州和衡水),PM2.5浓度受区域外的山东和河南的显著影响,贡献率可达25.2%~31.5%.因此,在京津冀区域内进行协同减排控制的同时,需进一步将山东、河南等省份纳入联防联控范围,才能有效防控重霾污染.     

2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.