绝对主因子分析法解析北京大气颗粒物中铅来源

2005-09-18～2006-09-13期间,在北京南郊房山区、城区西二环和北郊昌平区3个采样点采集了166个总悬浮颗粒物（TSP）样品.用ICP-AES和ICP-MS方法测量了铅等29个无机元素.南郊、城区、北郊3个站点大气铅浓度年平均值分别为179、 142和102 ng·m^-3.用绝对主因子分析法定性识别和定量解析了TSP样品中铅的来源.结果表明,北京TSP样品中铅的来源及分担率分别为：涉铅有色冶金工业（55.6%）、燃煤（16.9%）、建筑尘（11.8%）、土壤扬尘（10.2%）.涉铅有色冶金工业是主要来源.从空间分布看,燃煤、建筑尘、土壤扬尘等来源排放的铅分布比较均衡, 3个点位的浓度大体持平;来源于有色冶金工业的铅浓度年均值在3个站点从南到北,分别为113、 77.0和44.2 ng·m^-3,具有南高北低的趋势.这提示工业来源的主要方位在北京的南边.北京市大气铅浓度有可观的下降空间.铅排放削减和有关环境管理措施的主要对象应该是北京南边的有色冶金,特别是涉铅有色冶金行业.同一套化学组成数据计算结果显示,土壤扬尘和建筑尘是TSP的主要来源,分担率是72.3%.其他来源还有：燃煤（13.4%）,有色冶金工业源（9.5%）.     

北京地区大气颗粒物污染的风向因素研究

2005年9月~2006年9月在北京市北部、中部、南部3个点位采集了大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,并采用电感耦合等离子体光谱、质谱技术测定了29种无机元素.基于大气浓度数据和气象观测资料,研究了925hPa时不同风向对北京市TSP浓度及Al、Fe、Ca、S、Se、Pb、Zn等特征元素空间分布及来源的影响.结果表明,TSP及Al、Fe等地壳来源元素在东北、西北、西南3种风向下,3点位的平均浓度变化不大,表现出明显的顺东北风递增的特征;Pb、Zn等冶炼排放元素的3点位平均浓度以西南风时为高,并表现出明显的顺西南风递减的特征.Pb、Zn等重金属元素主要来源于北京南部以远地区有色冶金企业排放的大气传输;而地壳元素主要来自北京本地排放源的贡献.     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

南京北郊春季含Pb气溶胶粒子来源分析

含有重金属的气溶胶粒子对人类健康有着重要的影响,其中,重金属Pb对人体神经系统有很大的危害,因此,含Pb气溶胶粒子的化学特征和来源问题一直受到人们的广泛关注.本研究于2012年3—4月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含Pb气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析.结果表明,南京北郊春季含Pb气溶胶粒子按照化学组成可分为6类:富钾-铅类(K-rich)、扬尘-铅类(DUST)、钾-元素碳-铅类(K-EC)、铜-元素碳-铅类(Cu-EC)、锌-铅类(Zn)和锰-铅类(Mn),它们主要来自钢铁冶炼、城市扬尘、燃油排放和化工排放,贡献率分别为70.66%、24.53%、2.47%和2.34%.     

太原市大气PM_(2.5)中铅同位素特征研究

使用ICP-MS测定太原市2009年夏季至2010年春季典型月份中存在于PM2.5上的铅(Pb)及同位素特征,分析了铅的浓度水平、季节变化特征,探讨了铅同位素丰度比特征,并由富集因子法初步解析了铅的来源。结果显示,太原市环境大气中存在于PM2.5上的Pb含量为270.83ng/m3,低于我国环境空气质量标准(GB3095-2012)中对颗粒物中铅的年均限值,在国内属中等水平。冬季存在于PM2.5中的Pb浓度水平最高,与取暖燃煤排放有关;扬尘中的Pb富集则对春季的Pb污染有较大贡献。Pb与PM2.5的相关性显示夏季和冬季二者来源一致,皆为燃煤排放;206 Pb/207 Pb与208 Pb/206 Pb的同位素丰度比特征也表明PM2.5中Pb的主要源于燃煤排放,由于冬季煤炭消费量较高,其燃烧排放对PM2.5中Pb的贡献高于其他季节。采样期间PM2.5中Pb的富集因子(20.45)显示,Pb主要源于人为活动的排放;春季的富集因子(10.76)接近10,表明春季时自然源的Pb对PM2.5的贡献较大。     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.     

乌鲁木齐市环境空气中TSP和PM10来源解析

2002年,在乌鲁木齐市5个采样点分别采集了环境空气中的总悬浮颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物(PM10).用化学质量平衡 (CMB)受体模型和二重源解析技术解析了TSP和PM10的来源,结果表明,各主要源类对TSP的分担率依次为扬尘34%、燃煤尘26%、建筑水泥尘10%、硫酸盐8%、土壤风沙尘7%、机动车尾气尘6%、钢铁尘2%、硝酸盐1%、其它6%;对PM10的分担率依次为扬尘30%、燃煤尘28%、建筑水泥尘11%、硫酸盐10%、机动车尾气尘8%、土壤风沙尘8%、硝酸盐1%、其它3%.     

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

伊犁河谷核心区春季PM2.5组分特征及来源解析

为研究伊犁河谷核心区春季大气细颗粒物(PM_2.5)中无机元素、水溶性离子和碳组分特征和来源,于2021年4月20～29日在伊犁河谷核心区布设6个环境采样点,对PM_2.5中水溶性离子、无机元素和碳组分等51种化学组分进行分析,并使用化学质量平衡(CMB)模型对其来源进行解析.结果表明,采样期间ρ(PM_2.5)变化范围介于9～35μg·m^-3.Si、 Ca、 Al、 Na、 Mg、 Fe和K等地壳元素占比较高,占PM_2.5的12%,表明春季PM_2.5受到明显的扬尘源的影响.富集因子结果表明,Zn、 Ni、 Cr、 Pb、 Cu和As元素主要来源于化石燃料燃烧和机动车排放.元素组分的空间分布特征受采样点周边环境的影响,新政府片区受燃煤源的影响较大,故As浓度较高,伊宁市局和第二水厂受机动车影响较大,Sb和Sn浓度较高.PM_2.5中9种水溶性离子(WSIIs)的浓度占PM_2.5的33.2%,其中ρ(SO^2-     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

廊坊市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

分析了2019～2020年秋冬季廊坊市北部、市区和南部这3个站点的大气细颗粒物及其化学组成.空间分布上,PM_2.5浓度整体为：南部>市区>北部.PM_2.5主要成分为有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、矿物组分、氯离子和元素碳,分别占PM_2.5的质量分数为25.4%、21.5%、11.0%、11.5%、13.7%、3.5%和5.8%,金属元素及其他物质的质量分数分别为0.3%和7.2%;二次无机盐浓度呈现市区(28.7μg·m^-3)高于北部(28.0μg·m^-3)和南部(26.8μg·m^-3)郊区的变化特征,而有机物(其浓度分别为16.6、13.0和18.5μg·m^-3,由北向南,下同)、矿物组分(9.6、6.7和9.7μg·m^-3)、氯盐(2.0、2.0和2.8μg·m^-3)和元素碳(3.6、3.2和4.3μg·m^-3)浓度呈现南部和北部郊区高于市区的变化特征.随...     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系

在连续2年进行累积1周同步采样的基础上,对北京市城区和居住区2个采样点环境空气中PM2.5的浓度及其时间变化特征进行了分析.PM2.5周平均浓度的变化范围为37~346靏/m3,年均浓度接近或超过PM10的二级年均标准.PM2.5浓度具有明显的季节变化特征,即冬季最高,夏季最低.2个采样点PM2.5浓度的周变化与季节变化均相似.PM2.5与PM10、TSP的比值均在冬季最高,春季最低,反映采暖燃烧源对细颗粒物的贡献较大,而沙尘天气对粗颗粒物的贡献较大;其年均值分别为55%和29%.     

基于化学分析和气象信息综合表征大气铅污染

对天津市1998年11月-1999年2月期间21个玻璃纤维滤膜大气颗粒物样品,采用稀酸浸出法溶解后,测量了ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比206Pb/207Pb.采用IDAS软件对样品进行聚类分析,分组的结果表明,在不同的天气条件下,各种污染源排放的贡献也不同.48 h反向风迹图提供了大量详实的气象信息,结合ρ(TSP),ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比的数据,可用于综合表征铅污染的状况.      

中国春季北方大气气溶胶浓度特征

采用2008年和2009年春季10个气溶胶观测站资料,分析了我国北方3个代表区域的气溶胶浓度特征与空间分布特点以及气溶胶粒子粒径的异同,并结合一次典型的沙尘天气过程,利用气溶胶和气象资料,讨论了沙尘天气对ρ（TSP）的影响以及各观测站点ρ（TSP）的变化特点. 结果表明:西北区域站点ρ（TSP）最高,达到0.488 mg/m3,其中以沙尘和土壤等粗模态粒子为主,占ρ（TSP）的50.7%;北部区域站点ρ（TSP）为0.350 mg/m3,主要由PM_2.5及沙尘、土壤等粗模态粒子组成,它们分别占ρ（TSP）的55.7%和30.9%;北京地区ρ（TSP）最低,平均值为0.252 mg/m3,ρ（PM_10）占ρ（TSP）比例较高,达到94.4%,其中ρ（PM_2.5）占ρ（TSP）的54.7%;沙尘天气强度和发生次数对气溶胶浓度年际变化影响明显,而天气形势对沙尘天气的发生发挥重要作用.      

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.