郑州市春季大气挥发性有机物污染特征及源解析

对2018年春季郑州市5点位进行环境大气挥发性有机物(VOCs)罐采样及组分分析,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)、气溶胶生成潜势(AFP)和来源解析研究.结果表明,郑州市春季VOCs体积分数为(30. 66±13. 60)×10-9,烷烃占比最高(35. 3%),其次为OVOCs(25. 3%)、卤代烃(24. 1%)、芳香烃(10. 0%)和烯烃(5. 2%);总OFP为195. 53μg·m-3,烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs贡献率分别为25. 6%、17. 8%、38. 9%、5. 8%和11. 9%;总AFP为0. 95μg·m-3,芳香烃贡献率最高(87. 6%),其次为烷烃(12. 4%);秦岭路和经开区点位正戊烷、异戊烷、苯和甲苯受机动车影响较大,郑州大学点位主要受燃烧源影响;源解析显示机动车尾气及LPG挥发、溶剂使用源、工业过程源、区域老化气团和植物源对采样期间VOCs浓度贡献依次是30. 5%、27. 3%、22. 1%、14. 4%和5. 7%.     

烟台市大气VOCs污染特征及臭氧生成潜势分析

该文以2020年5-10月烟台市117种VOCs监测数据为基础,对烟台市VOCs污染特征、臭氧生成潜势及污染来源进行分析。研究表明:烟台市VOCs平均体积分数为27.70×10~(-9)(75.43μg/m~3),VOCs体积分数月际波动较小,在25.61×10~(-9)～30.54×10~(-9)之间。烟台市VOCs化学组成由高到低排序,依次为烷烃OVOCs卤代烃芳香烃烯烃炔烃有机硫,其中烷烃和OVOCs比重最大,二者之和占总VOCs的68.5%;VOCs体积分数最高的3种组分依次为甲醛、丙烷、丙酮。烟台市VOCs组分的总OFP值为177.41μg/m~3,臭氧生成潜势量表现为OVOCs芳香烃烯烃烷烃炔烃卤代烃有机硫,OFP值排名前3的组分分别是甲醛、乙醛、甲苯。烟台市大气中芳香烃主要受机动车排放影响,同时工业排放影响也不可忽略;羰基化合物主要受机动车尾气和人为源影响。     

深圳臭氧污染日的VOCs组成与来源特征

由于挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的关键前体物,因此了解VOCs的污染特征以及主要来源对控制O₃污染具有重要的意义.本研究于2019年9~10月在深圳市开展了在线VOCs观测,共计监测104个物种.观测期间,臭氧超标率达17.8%.TVOCs总浓度为38.9×10^-9,污染日浓度明显高于非污染日.从大类物种来看,浓度从高到低依次为烷烃>含氧有机物（OVOCs）>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈,臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃、OVOCs以及烯烃贡献较大.由PMF源解析模型分析结果可知,VOCs主要来源包括生物质燃烧、汽油挥发、机动车尾气、工业过程以及溶剂使用等,而其中对OFP贡献较大的排放源为溶剂使用（45.8%）、机动车尾气（27.3%）.臭氧污染日发生时,清晨低风速可能导致了机动车尾气与汽油挥发源在交通早高峰快速积累,而当日高温亦会加快汽油源与溶剂源组分挥发并促进光化学反应.     

深圳市工业区VOCs污染特征与臭氧生成敏感性

于2020年9~10月在深圳北部典型工业区开展在线观测以分析该地VOCs污染状况,并使用基于观测的模型(OBM)研究臭氧生成敏感性.观测期间VOCs的总浓度为48.5×10^-9,浓度水平上烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈.臭氧生成潜势(OFP)为320μg/m³,其中芳香烃、OVOCs以及烷烃贡献最大,这3类物种OFP贡献总和超过90%.乙烯与苯呈现“两峰一谷”的日变化特征,主要受到机动车排放的贡献.相对增量反应性(RIR)分析表明,削减人为源VOCs对控制当地臭氧生成最为有效,当中又应优先控制芳香烃;经典动力学曲线(EKMA)分析表明该片区臭氧生成处于过渡区,在开展VOCs区域联防联控的同时,需要在当地进行有力的NOx控制以强化该地区臭氧污染长期管控.     

鄂州市大气VOCs污染特征及来源解析

2018年3月～2019年2月,在鄂州市主城区采用在线气相色谱仪对102种大气挥发性有机物(VOCs)定量检测,对比分析了VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,鄂州大气VOCs年均体积分数为(30.78±15.89)×10~(-9),总体表现为冬季高夏季低,具体表现为烷烃含氧化合物卤代烃烯烃芳香烃炔烃.日变化规律表现为夜晚体积分数高于白天,且总体上呈"双峰"分布,芳香烃、卤代烃和OVOCs在00:00至02:00出现"第三峰".对VOCs臭氧生成潜势(OFP)贡献较大的是芳香烃和烯烃,贡献率分别为35.45%和29.5%,其中对OFP贡献率最高的物种为乙烯,达到24.217%.分析VOCs特征物种,发现机动车尾气和溶剂使用是鄂州VOCs的主要来源,其中机动车排放是最主要来源,控制鄂州机动车排放有助于削减大气VOCs活性较大的组分,从而减少臭氧的生成.     

聊城市城区夏季VOCs污染特征及来源解析

基于聊城市2021年6月挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O₃)在线监测数据,系统分析了O₃污染日和清洁日VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征和O₃生成潜势(OFP),通过潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)识别了VOCs的潜在源区,利用特征物种比值和正定矩阵因子分解(PMF)模型对VOCs来源进行了解析.结果表明,聊城市2021年6月O₃污染日和清洁日ρ(VOCs)小时均值分别为(115.38±59.12)μg·m^-3和(88.10±33.04)μg·m^-3,各类别VOCs浓度水平在污染日和清洁日的大小均表现为：含氧挥发性有机物(OVOCs)>烷烃>卤代烃>芳香烃>烯烃>炔烃>有机硫.污染日和清洁日浓度差值较大的VOCs物种均出现在二者VOCs浓度小时均值贡献前10物种中.总VOCs、烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和有机硫浓度日变化趋势表现为日间低于夜间,OVOCs浓度日变化呈现出白天高,夜间低的特...     

不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物（VOCs）排放特征研究中缺乏含氧VOCs（OVOCs）覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅（77.5%）,表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.     

郑州市多站点大气VOCs变化特征及源解析

于2020年7月至2021年6月,在郑州市3个城市站点和1个郊区站点开展逐月大气VOCs离线样品采样及实验室分析,探讨郑州市大气VOCs体积分数水平、组成特征、反应活性和来源贡献.结果表明,观测期间,郑州市大气φ(VOCs)为(37.50±14.30)×10^-9,组分占比为：烷烃(33%)>OVOCs(24%)>卤代烃(23%)>芳香烃(8%)>烯烃(7%)>炔烃(4%)>硫化物(1%).季节变化表现为：冬季>秋季>夏季>春季,VOCs月均值在1月出现最高值,5月出现最低值,空间变化则表现为：郑州大学>市监测站>经开区管委>岗李水库.采样周期·OH消耗速率(L_·OH)均值为4.24 s^-1,臭氧生成潜势(OFP)均值为172.27μg·m^-3,各站点和各季节L_·OH和OFP贡献率前10位物种均以烯烃、 OVOCs和芳香烃为主.正交矩阵因子分解模型(PMF)结果显示,VOCs主要来源为机动车排放(28%)、溶...     

COVID-19疫情期间雄安地区VOCs的变化特征、臭氧生成潜势及来源解析

利用挥发性有机物（VOCs）在线监测数据对新冠肺炎疫情（COVID-19）期间（2019年12月25日～2020年2月24日）雄安地区环境空气中VOCs进行监测,探讨了疫情防控前、后VOCs的变化特征、臭氧生成潜势及来源解析.结果表明,疫情防控后φ（TVOCs）平均值为45.1×10^-9,约为疫情防控前φ（TVOCs）90.5×10^-9的一半,芳香烃、卤代烃和OVOCs体积分数下降幅度超过60%.VOCs构成发生了较大变化,烷烃贡献率由37.6%增加至53.8%,芳香烃和卤代烃贡献率由13.3%和12.0%降低为7.5%和7.8%.疫情防控前、后体积分数前10物种有7种相同,主要为低碳烷烃、烯烃和醛酮类.疫情防控后二氯甲烷和三氯甲烷等卤代烃及苯系物下降幅度超过70%,具有机动车尾气示踪作用的甲基叔丁基醚体积分数下降超过60%.疫情防控前、后OFP分别为566μg·m^-3和231μg·m^-3,疫情防控后各类VOCs的OFP下降幅度均大于30%.芳香烃OFP贡献率在疫情防控后明显下降;疫情管控前、后烯炔...     

合成树脂行业挥发性有机物排放成分谱及影响

使用SUMMA罐采集华东地区5类典型合成树脂企业有组织排口样品,通过气相色质联用技术（GC-MS）定量分析106种VOCs,计算了合成树脂行业排放量、排放系数和不确定性,分析了VOCs的排放特征和臭氧生成潜势,建立了5类合成树脂VOCs排放成分谱.结果表明：合成树脂企业VOCs排放量为346~3467kg/a,5类合成树脂排放系数为0.06~1.24g/kg,其中涂料树脂（CR）类企业排放量和排放系数均最大.芳香烃、含氧烃（OVOCs）和卤代烃是合成树脂行业VOCs排放基本组分,累计占比范围是73.2%~98.3%.涂料树脂、酚醛树脂（PF）、聚氨酯（PU）、共聚物树脂（ABS）和聚碳酸酯（PC）特征污染物分别为：甲基异丁基酮、苯、甲苯、苯乙烯和二氯甲烷.合成树脂企业臭氧生成潜势（OFP）为22.7~202.5mg/m³,源反应性（SR）为0.3~4.6g/g,CR类企业OFP和SR均最大.合成树脂行业SR处于各行业平均水平.芳香烃、OVOCs和烯炔烃是合成树脂行业的主要光化学活性组分,累计OFP贡献率为64.1%~100.0%,苯、甲苯、甲基异丁基酮、乙烯、苯乙烯是合成树脂行业关键活性物种.研究显示,合成树脂行业VOCs治理应管控芳香烃和OVOCs的排放,重视污染物恶臭问题和卤代烃溶剂的危害,减排VOCs排放量大、臭氧生成能力强的CR类企业.     

臭氧氧化技术发展前瞻

臭氧具有很强的氧化能力,在给水和废水处理中有一定的应用。分析臭氧氧化技术的特点和局限性,介绍目前发展较快的催化臭氧氧化技术和臭氧联用技术,展望臭氧氧化技术未来的发展趋势。     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。     

佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

用参数方程的方法计算氟氯碳化合物的臭氧消耗潜势

在研究同类氟氯碳化合物臭氧消化潜势之间的差异，探讨ＯＤＰ与有关参数必然的内在联系的基础上，建立起两类求算ＨＣＦＣｓ，ＣＦＣｓ的ＯＤＰ的参数方程。一类是以大气寿命τ为参变量的计算ＯＤＰ的参数方程，与之相应，发展了一种仅含氟氯碳化合物分解反应的得     

臭氧层损耗影响低层大气质量的新认识

近年来有关平流层臭氧损耗影响低层大气质量的研究表明 ,在污染相对轻的地方 ,可以观测到加强的光化学反应过程 ;在污染地区 ,最终的影响与大气中存在的痕量物质间的相互作用有很大关系 ,这些通常会被人为排放带来的影响所掩盖 ;越来越多的证据表明 ,臭氧层损耗与气候变化之间的相互作用是至关重要的涉及全球变化的问题 ,是今后活跃的科学研究领域。