西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物（PM_2.5）浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM_2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM_2.5污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM_2.5来源.结果表明,观测期间ρ（PM_2.5）平均值为（78.3 ± 38.5）μg·m^-3,主要化学组分为有机物（OA）、二次无机离子（SIA）和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ（SO₄^2-）、ρ（NO₃^-）和ρ（NH₄⁺）平均值分别为（4.0 ± 3.1）、（14.9 ± 13.7）和（5.8 ± 4.8）μg·m^-3,主要金属ρ（K）、ρ（Ca）和ρ（Fe）平均值分别为（1.0 ± 0.4）、（1.5 ± 1.1）和（1.4 ± 0.9）μg·m^-3,BC（贡献率为5.7%）、Cl^-（贡献率为1.3%）及微量元素（贡献率为1.5%）对PM_2.5的贡献率相对较低.在污染发展和维持阶段,OA和SIA浓度的增加幅度可达137.7%~537.0%,在污染消散阶段则仅有粉尘浓度呈增长之势.来源解析结果显示二次源、生物质燃烧源、扬尘源、机动车源、工业源和燃煤源是观测期间PM_2.5的主要来源,分别贡献了29.1%、21.1%、15.3%、12.9%、11.4%和10.2%,其中二次源和生物质燃烧源在污染发展和维持阶段贡献率较高,扬尘源在污染消散阶段贡献率较高.     

伊犁河谷核心区夏季碳质气溶胶污染特征及来源解析

为研究伊犁河谷PM_2.5中碳组分特征及来源,于2021年7月19—29日在其核心区伊宁市及周边3个县（伊宁县、察布查尔县和霍城县） 设置6个监测点位采集PM_2.5样品.采用热光法测定了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度,深入分析了夏季伊犁河谷核心区PM_2.5中OC和EC的浓度特征,并用最小比值法定量估算了二次有机碳（SOC）的浓度.此外,综合使用8种碳组分丰度及正矩阵因子分解模型定量解析出PM_2.5中碳质气溶胶的来源.结果表明：夏季采样期间该区域PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为（21.9±2.0）、（5.0±0.6）、（0.6±0.1） μg?m^-3,且 呈现出伊宁市碳组分浓度高于周边3县的规律.OC、EC浓度显著相关,反映出二者有较高的同源性.整个区域SOC的平均浓度为（2.1±0.9） μg?m^-3,在PM_2.5中的占比为9.4%,在OC中的占比为40.1%,反映出OC主要来自一次排放,但二次生成也有较大贡献;碳组分浓度相对较低的霍城县和伊宁县SOC/OC反而高于碳组分浓度较高的伊宁市和察布查尔县,说明这两个县二次转化程度较高.源解析结果表明,采样期间伊犁河谷核心区PM_2.5中碳组分主要来源于机动车尾气源、道路扬尘和生物质燃烧与燃煤混合源,其贡献率分别为48.8%、34.0%和17.2%.     

北京市典型道路扬尘化学组分特征及年际变化

选择北京市具有代表性道路,于2004年9月和2013年5月进行采样,利用再悬浮设备制备道路扬尘PM₁₀与PM_2.5样品,并进行化学组分分析,建立了2004年和2013年北京市道路扬尘PM₁₀与PM_2.5源成分谱,以分析和探讨北京市道路扬尘化学组分特征及其组分年际变化.结果表明,北京市道路扬尘PM₁₀与PM_2.5源成分谱中的化学组分特征均为Ca、Si、有机碳（organic carbon,OC）、Al、Fe、K、Mg、SO₄^2-和元素碳（element carbon,EC）,其在道路扬尘中的含量之和分别为：2004年PM₁₀为46.7303%、PM_2.5为56.9198%和2013年PM_2.5为38.7478%;占全部被测组分的比例分别为95.9%、94.3%和94.7%.2004年道路扬尘中,环路Si、Al的含量显著低于其他道路类型,受到的土壤风沙尘影响最小;建筑水泥尘特征元素Ca主干道含量最高,高速五环进京口含量最低;EC在高速五环进京口的含量显著高于其他道路类型.而2013年PM_2.5中被测组分总含量及Si、Al、Ca的含量次干道均显著低于其他道路类型.2013年与2004年相比,北京市道路扬尘PM_2.5中除SO₄^2-含量略上升了2.0%外,其余组分含量下降显著,Ca、Si、OC、Al、Fe、K、EC和NO₃^-下降幅度分别为45.1%、31.5%、17.5%、20.3%、55.6%、33.3%、30.0%和50.3%.结果表明,［NO₃^-］/［SO₄^2-］比值不能准确反映固定源和移动源相对贡献大小的变化.［OC］/［EC］比值,2004年PM₁₀为9.77±3.88,PM_2.5为9.36±3.25,2013年PM_2.5为14.41±10.41,北京市道路扬尘存在二次有机碳（secondary organic carbon,SOC）,且SOC是道路扬尘PM₁₀与PM_2.5的重要组成部分.不同城市道路扬尘及同一城市不同粒径的道路扬尘成分谱相似度不高,应建立相应的成分谱并适时更新.     

北京、石家庄2017—2018年PM2.5与SNA组分特征及典型重污染分析

基于北京、石家庄2017、2018年的1月和7月PM_2.5样品采集,研究两地采暖期、非采暖期及典型重污染过程的PM_2.5、SNA污染特征及二次转化特征.应用TrajStat模型,结合浓度权重轨迹分析法（CWT）,分析两地PM_2.5气流输送路径以及潜在源区.利用WRF-CAMx模式定量分析两地重污染月份（2017年1月）PM_2.5、硫酸盐及硝酸盐的区域传输贡献.结果表明, 2017年1月北京和石家庄均存在重污染过程,两年1月石家庄市PM_2.5浓度均高于北京; SNA占PM_2.5所有组分的34.11%~51.68%,对PM_2.5浓度有重要贡献,其中北京NO₃^-浓度最高,石家庄SO₄^2-浓度最高, SO₄^2-/NO₃^-夏季高于冬季;北京SOR高于石家庄,石家庄NOR高于北京,重污染期间两城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐质量浓度、SOR与NOR明显升高;两地冬季气流主要受俄罗斯、蒙古、内蒙戈壁等地区的西北方向远距离输送影响,另外北京两年冬季均存在西南传输通道,石家庄重污染期间受冀南和鲁西北重工业城市群潜在贡献较高,两市夏季受东南季风影响,污染轨迹多来自渤海湾和山东等地区; 2017年1月,北京、石家庄PM_2.5受周边区域传输贡献分别为33.80%、22.54%,其中河北南部分别贡献14.86%, 17.21%,二次离子中NO₃^-的传输作用比SO₄^2-更加突出.从PM_2.5本地源来看,北京主要来源为移动源和扬尘源,分别占比43.30%、20.10%,石家庄为工业、燃煤和扬尘,分别占比26.40%、24.82%、22.50%.     

郑州市PM2.5组分、来源及其演变特征

为探究郑州市PM_2.5主要来源以及季节差异特征,本研究于2019年进行PM_2.5周期采样,并分析PM_2.5中的无机水溶性离子、碳组分和元素浓度.结果表明,郑州市2019年采样膜样品的PM_2.5平均浓度为（67.0±37.2）μg·m^-3,冬季浓度最高,夏季最低.PM_2.5中主要组分依次为：硝酸根、铵根、硫酸根、有机物（OM）、地壳物质和元素碳,春秋季节受地壳物质影响较大,夏季主要受硫酸盐影响,冬季有机物与硝酸盐浓度显著增高.二次转化是硫酸盐和硝酸盐的主要来源,夏季受光化学反应贡献显著,冬季受高湿条件下的液相反应影响明显.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC的值表明郑州市PM_2.5受汽车尾气排放、煤炭燃烧以及生物质燃烧影响较大.源解析结果表明,2019年二次源贡献最高（49.8%）,其中在冬季贡献达到56.5%;一次源中,扬尘在春季（15.2%）和秋季（11.4%）占比略高,机动车源在夏季贡献最大（12.3%）,冬季受燃煤源影响较大（13.2%）.2014~2019年郑州市PM_2.5受二次源影响逐年升高;工业源、生物质燃烧源和燃煤源整体呈下降趋势.     

典型沿海城市采暖期细颗粒物组分特征及来源解析

为明确威海市采暖期细颗粒物的组分及来源,于2018年1~3月在威海市3个空气质量例行监测点采集了环境空气PM_2.5样品,分析OC、EC、水溶性离子及元素组分特征,利用PMF模型解析PM_2.5的来源.结果表明,采样期间威海市PM_2.5日均质量浓度为（33.80±22.45）μg·m^-3,NO₃^-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC和EC是其主要组分.作为沿海城市其Cl^-占比相对较高,同时PM_2.5组分特征体现出颗粒物成分受本地工业特征污染物排放的影响.NO₃^-/SO₄^2-和OC/EC比值均表明威海市采暖期移动源对PM_2.5贡献大;水溶性离子中酸碱离子比例分析表明,威海市采暖期PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺过量,主要以NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄等形式存在.污染时段威海市二次污染物浓度上升明显,主要组分NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-、OC和EC质量浓度是清洁时段的4.21、5.27、3.23、2.02和1.81倍.源解析结果表明,二次气溶胶占PM_2.5的32.4%~36.0%,移动源（15.6%~18.9%）、燃煤源（12.1%~17.8%）、生物质燃烧源（9.0%~10.4%）和扬尘（8.6%~11.3%）是威海市环境空气PM_2.5的主要来源,而工艺过程源（2.1%~8.3%）、非道路移动源（2.4%~3.7%）和海盐（3.5%~5.6%）贡献比例较小.     

长三角地区一次区域污染过程中细颗粒物的来源解析及其光学特性

为研究长三角地区细颗粒物污染的分布特征及其光学特性,选择在城市（苏州）、郊区（南京）和区域背景站（临安）同时进行PM_2.5采集并进行化学分析.这次污染过程中,苏州、南京和临安的PM_2.5平均浓度分别达到（169.8±56.5）、（169.9±51.2）和（154.0±54.9）μg·m^-3.散度系数分析显示3个站点气象要素和PM_2.5化学成分的差异较小,PM_2.5污染呈现同步性和区域化特征.利用化学成分法估算的消光系数在苏州、南京和临安分别是（561±223）、（655±340）和（679±349） Mm^-1,与能见度法估算的消光系数之间相关度较高（r为0.73~0.80）.利用PMF模型解析PM_2.5的污染来源,二次硝酸（32%）和二次硫酸（25%）的占比最大,其次是生物质燃烧（16%）、不完全燃烧源（7%）、燃料燃烧（7%）、土壤地壳源（8%）和海洋源（5%）.对PM_2.5消光系数的主要贡献源是二次生成的硝酸硫酸源、不完全燃烧和生物质燃烧源.与质量浓度的源贡献相比,二次硝酸硫酸源的占比降低了约4%,不完全燃烧源的贡献增加了5%,说明PM_2.5的各类源对其质量浓度和消光系数的贡献效率存在差别.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

中原城市冬季两次重污染形成机制及来源

为揭示郑州市冬季空气污染过程及形成原因,选取郑纺机国控站点为采样点,探讨2019年12月郑州大气污染物浓度和主要气象参数特征,对比不同污染阶段PM_2.5水溶性离子、元素和碳质组分浓度变化,并利用空气质量模型模拟结果,分析采样期间污染源排放与区域传输对采样点PM_2.5质量浓度的贡献.结果表明,采样期间第一次和第二次重污染形成和消散过程略有差异,分别呈现出"缓慢累积、缓慢清除"和"缓慢积累、快速清除"的特征.第一次和第二次重污染时段NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺质量浓度占PM_2.5比值达到41.5%和46.2%,OC/EC比值分别为4.0和4.5,二次气溶胶颗粒的大量生成是两次重污染形成的主要原因.采样期间本地、东部、南部、西部和北部区域对采样点PM_2.5浓度贡献占比均值分别为58.0%、2.4%、6.7%、6.9%和12.7%,第一次重污染是本地污染物排放和外来源区域传输共同作用的结果,期间西部和南部区域及外来工业源贡献占比有所升高;而第二次重污染则主要受到本地大气污染物累积的影响,期间交通源、扬尘源和燃煤源污染贡献骤增,外部区域对采样点PM_2.5浓度的影响有所减弱.     

昆山市不同污染条件下PM2.5水溶性离子时间变化特征及其源解析

为了探明昆山市不同污染条件下PM_2.5中水溶性无机离子的污染特征以及本地源排放占主导时对污染过程的贡献,本研究使用昆山市2017年3月—2018年2月期间PM_2.5、水溶性无机离子及其气态前体物数据,分别探讨了水溶性无机离子及其气态前体物在污染天气和清洁天气情况下的变化特征,揭示了它们在污染天气和清洁天气下的变化机制.同时结合周围城市PM_2.5浓度筛选出昆山市秋、冬季局地污染事件,利用主成分分析（principle component analysis,PCA）方法对筛选出的局地污染事件中的水溶性无机离子数据进行了来源解析,定量评估了本地源排放占主导时不同水溶性无机离子对灰霾污染事件过程中PM_2.5浓度的贡献.结果表明：①SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺（合称SNA）是PM_2.5的重要组分,且其相对贡献随着大气污染加重而变化.3种离子在清洁和污染条件下对PM_2.5的相对贡献分别是49.4%~62.3%和52.7%~65.9%.在3种主要的水溶性无机离子中,NO₃^-浓度最高,其次是SO₄^2-和NH₄⁺.随着污染加重,SO₄^2-的贡献率下降,而NO₃^-的贡献率上升.②污染天气下3种离子日变化规律不同,且存在明显季节差异.其中秋冬季SO₄^2-和NH₄⁺与各自气态前体物变化趋势一致且为单峰型;NO₃^-为单峰型而其前体物则为双峰型.另外,NO₃^-与NH₄⁺日变化趋势较为一致,表明昆山地区SNA多以NH₄NO₃形式存在.③2017—2018年秋冬季由本地源排放占主导的污染天气下,PM_2.5的主要来源是二次气粒转化、建筑扬尘、生物质燃烧和燃煤;除了Mg²⁺和Ca²⁺,其他水溶性离子浓度均低于非本地源排放占主导的污染天气下的浓度.     

“大气十条”实施期间南京市PM2.5化学组成与来源的演变特征

为深入认识“大气污染防治行动计划”(“大气十条”)对大气细颗粒物(PM_2.5)污染的影响,基于“大气十条”实施期间南京市主城区(草场门)PM_2.5的化学组分监测资料,研究了PM_2.5主要组分的浓度和占比、富集因子和酸度等变化特征,并采用正定矩阵因子分解法(PMF)进行了PM_2.5的来源解析.结果发现,“大气十条”实施期间,南京市PM_2.5中硫酸根(SO₄^2-)的占比总体下降,但硝酸根(NO^-₃)和铵根(NH⁺₄)的占比均明显上升,两者的占比从2014年的25.58%上升到2017年的37.15%;碳组分(OC和EC)的浓度在“大气十条”早期出现大幅下降,但后期的下降趋势明显变缓,其中,有机碳(OC),特别是二次有机碳(SOC)的占比不降反升;PM_2.5酸性显著减弱,阴阳离子的摩尔当量比值(CE/AE)从2014年的0.83上升...     

廊坊市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

分析了2019～2020年秋冬季廊坊市北部、市区和南部这3个站点的大气细颗粒物及其化学组成.空间分布上,PM_2.5浓度整体为：南部>市区>北部.PM_2.5主要成分为有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、矿物组分、氯离子和元素碳,分别占PM_2.5的质量分数为25.4%、21.5%、11.0%、11.5%、13.7%、3.5%和5.8%,金属元素及其他物质的质量分数分别为0.3%和7.2%;二次无机盐浓度呈现市区(28.7μg·m^-3)高于北部(28.0μg·m^-3)和南部(26.8μg·m^-3)郊区的变化特征,而有机物(其浓度分别为16.6、13.0和18.5μg·m^-3,由北向南,下同)、矿物组分(9.6、6.7和9.7μg·m^-3)、氯盐(2.0、2.0和2.8μg·m^-3)和元素碳(3.6、3.2和4.3μg·m^-3)浓度呈现南部和北部郊区高于市区的变化特征.随...     

基于高分辨率在线观测数据分析上海市城区秋冬季大气有机气溶胶化学特征及污染来源

有机气溶胶(OA)不仅是大气细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,其与臭氧(O₃)污染也密切相关.采用气溶胶在线热脱附(TAG)系统对上海市城区秋冬季大气PM_2.5中94种有机分子示踪物浓度进行了在线观测,分析了不同气流轨迹影响下有机气溶胶的组成分布特征以及大气氧化性对其生成的影响.结果表明,本地气团影响下的OA组成以饱和脂肪酸、不饱和脂肪酸和正构烷烃等指示一次来源的有机分子示踪物为主,偏北长距离输送影响下的OA则含有较高比例的生物质燃烧示踪物.与本地气团和长距离输送气团不同,海面气团携带的OA主要由二羧酸和羟基羧酸类指示二次来源的有机分子示踪物构成,其生成受光化学和液相氧化过程影响显著.进一步运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM_2.5和OA污染来源进行解析,获得7类一次排放源和5类二次生成源,其中,二次硝酸盐对PM_2.5浓度贡献率最为突出(25.2%),移动源则对OA浓度贡献率最高(24.0%).污染过程中,燃煤源、移动源和餐饮源等人为源及其相关的二次生成源(二次硝酸盐、二...     

Significant emission reductions of carbonaceous aerosols from residential coal burning by a novel stove

Carbonaceous aerosols (CA) are crucial components in the atmospheric PM_2.5 and derived from diverse sources. One of the major sources for CA is from the incomplete combustion of bituminous coal that has been prevailingly used by household stoves in rural areas for heating during winter. To efficiently eliminate the CA emission, a new household stove (NHS) was developed based on a novel combustion technology and CA emissions from the NHS and a traditional household stove (THS) were comparably investigated under the actual stove operation conditions in a farmer's house. Compared with the THS, the emission factors of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), and water-soluble organic carbon (WSOC) from the NHS were reduced by 96%±1%, 98%±1%, and 91%±1% under the flaming process and 95%±1%, 96%±2%, and 83%±4% under the smoldering process, respectively. Additionally, the mass absorption efficiency of WSOC from the NHS reduced by 3 folds and the radiative forcing by WSOC relative to EC shrank remarkably by a factor of 3-8. Based on the reduction of emissions and light absorption of WSOC, the promotion of the NHS offers a possible solution to achieve the clean combustion of residential solid fuel.     

上海夏季PM2.5中有机物的组分特征、空间分布和来源

有机物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组成部分,其来源和组分非常复杂,是大气科学研究的难点和热点.本研究定量表征了上海地区夏季3个不同功能站点PM_(2.5)中78种有机组分,分析了其组成特征及空间差异,并采用后向轨迹、指示物、特征比值等方法对其来源进行了探讨.结果表明,上海西部郊区青浦和徐汇的有机组分检出浓度相近,约为(317±129)ng·m~(-3),高于东部沿海.78种有机组分中,脂肪酸类物质的占比最高,之后依次为左旋葡聚糖、正构烷烃和多环芳烃,藿烷的占比最低.基于示踪物比值法初步分析结果表明,上海地区的颗粒有机物主要来源于汽油车尾气排放,此外中心城区和西部郊区在观测期间受到了一定程度的生物质燃烧污染,可能与西北方向的污染输送有关.就具体组分而言,在西部郊区青浦,脂肪酸主要来自于陆生植物排放,而在东部沿海地区临港,其还会受到海洋浮游植物和微生物的影响;PAH特征比值的分析表明煤燃烧和机动车尾气对多环芳烃具有重要贡献.相关研究结果有助于对上海有机气溶胶的污染特征及来源的深入认识,为开展颗粒有机物的防治提供一定的基础支撑.     

北京市交通扬尘PM2.5排放清单及空间分布特征

为建立一种自下而上的交通扬尘PM_2.5排放清单方法,对北京市不同区域、不同类型道路的路面积尘负荷进行了采样和实验室分析,对各类路网的道路车流量和车辆类型进行了调查和统计,建立了北京市道路交通扬尘PM_2.5排放清单,并对其空间分布进行了分析. 结果表明:北京市城区快速路、主干道、次干道、支路和胡同的交通扬尘PM_2.5排放因子分别为(0.05±0.03)(0.09±0.05)(0.11±0.05)(0.16±0.14)和(0.27±0.20)g/(km·辆),相应各类型道路的交通扬尘PM_2.5排放强度分别为(7.21±4.66)(5.27±3.03)(3.34±1.49)(2.84±2.49)和(0.54±0.40)kg/(km·d);郊区高速路、国道、省道、县道、乡道和城市道路的交通扬尘PM_2.5排放因子分别为(0.10±0.03)(0.50±0.33)(0.39±0.37)(0.41±0.41)和(0.65±0.31)(0.19±0.08)g/(km·辆),各类型道路交通扬尘的PM_2.5排放强度分别为(3.82±1.31)(10.00±6.58)(3.93±3.74)(1.64±1.63)(0.65±0.31)和(0.74±0.32)kg/(km·d). 北京市道路交通扬尘PM_2.5的年排放量为13 565 t,从空间分布上看,郊区交通扬尘PM_2.5年排放量、单位道路长度排放量以及排放因子均高于市区,而城区单位行政区面积的交通扬尘PM_2.5排放量高于远郊区县. 从交通扬尘PM_2.5排放的空间分布特征看,在继续加强城区交通扬尘控制的同时,应采取措施控制远郊区县公路的扬尘排放. 自下而上的交通扬尘PM_2.5排放清单提高了排放的时空分辨率,能够识别路网中高排放的区域和路段,为交通扬尘总量管理和减排目标考核提供了一种技术手段.      

天津市2017年移动源高时空分辨率排放清单

移动源已成为城市地区大气污染的主要贡献源.已有研究多关注道路移动源（机动车）或非道路移动源（工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机）中单一源类的排放,欠缺对移动源总体排放特征的把握.本研究提出了移动源高时空分辨率排放清单的构建方法,据此建立了天津市2017年移动源排放清单,并分析其排放构成与时空特征.结果表明,天津市移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t.道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源,占比分别为85.38%和86.60%.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源,占比分别为57.32%和66.95%.从时间变化来看,移动源所有污染物排放在2月均为最低,CO和VOCs在10月排放最高,而NO_x和PM₁₀则在8月排放最高.节假日（如春节和国庆节等）对移动源排放的时间变化影响显著.从空间分布来看,CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路（高速路和国道）上,NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.污染物的空间分布差异是由其主要贡献源的空间位置决定的.本研究可为天津市大气污染的精细化管控和空气质量模拟提供数据支撑,同时可为其他地区移动源排放清单的建立提供方法参考.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

The comparison of source contributions from residential coal and low-smoke fuels,using CMB modeling,in South Africa

D-grade residential coal is being widely used as a fuel source for heating and cooking by most of the lower-income urban communities in South Africa. Emissions from residential coal combustion have been a major cause of elevated air pollution levels in the industrialized areas of South Africa. The adverse health effects resulting from exposure to residential coal combustion emissions have been a major public concern for many years. To address this, the Department of Minerals and Energy of South Africa conducted a macro-scale experiment in the township of Qalabotjha during the winter of 1997 to assess the technical and social benefits of combusting low-smoke fuels.This paper reports the PM_2.5 and PM₁₀ chemical mass-balance (CMB) source apportionment results from Qalabotjha during a 30-day sampling period, including a 10-day period when a large proportion of low-smoke fuels was combusted. Though emission rates of D-grade coal and low-smoke fuels may vary, their chemical abundances are too similar to be separated in CMB calculations. The source apportionment study confirmed that residential coal combustion is by far the greatest source of air pollution, accounting for 62.1% of PM_2.5 and 42.6% of PM₁₀ at the three Qalabotjha sites. Biomass burning is also a major source, accounting for 13.8% of PM_2.5 and 19.9% of PM₁₀. Fugitive dust is only significant in the coarse particle fraction, accounting for 11.3% of PM₁₀. Contributions from secondary ammonium sulfate are three–four times greater than from ammonium nitrate, accounting for 5–6% of PM mass. Minor contributions (less than 1%) were found for power plant fly ash, motor vehicle exhaust, and agricultural lime. Average PM_2.5 and PM₁₀ mass decreased by 20 and 25%, respectively, from the D-grade coal combustion period (days 1–10) to the majority of the low-smoke fuel period (days 11–20). Relative source contribution estimates (SCE) were quite similar among the three sampling periods for PM_2.5, and were quite different for PM₁₀ during the second period when 14% higher residential coal combustion and 9% lower biomass burning source contributions were found.     

海峡西岸经济区大气污染物排放清单的初步估算

以2009年为基准年,结合污染源普查数据、统计年鉴及工业活动、居民生活等多个方面对海峡西岸经济区包括SO2、NOx、PM2.5、VOCs和NH3在内的大气污染物的排放量进行了估算,建立了海西区大气污染物排放清单.结果发现,上述5类污染物基准年的排放量分别为40.67×104、55.84×104、50.57×104、152.26×104和26.18×104t.其中,SO2、NOx及PM2.5的排放主要来自电厂,占排放总量的比例分别为25.58%、34.89%和38.75%;VOCs和NH3的主要排放源分别来自植被排放和养殖业,其贡献量分别为49.12%和47.07%.采用GIS对排放清单进行网格化处理,得出SO2、NOx及PM2.5的高排放强度区域与固定源的空间分布较为一致.此外,结合国家和地方"十二五"发展规划,采用情景分析方法估算了2015年海西区大气污染物的排放清单.与基准年相比,SO2、NOx和NH3的排放量呈下降趋势,PM2.5和VOCs的排放量呈大幅度增加.基准年排放清单的不确定性分析显示,VOCs排放估算的不确定度最大,为225%.