上海市居民暴露于多环芳烃的健康风险评价

为研究上海市多环芳烃类有机污染物对人体产生的潜在健康危害风险,结合上海市人群状况,采用多介质-多途径暴露模型,评价上海市居民暴露于多环芳烃的暴露量及由此导致的健康风险,分析不同环境介质、暴露介质及暴露途径的风险贡献率,并结合蒙特卡罗方法分析研究过程中的不确定性。在实际评价时,根据上海市的实际情况,我们选用了部分美国环保局推荐参数,剩余的评价参数根据国内的相关文献,我们进行了修正,以使暴露模型更较好的接近上海市真实暴露场景,提高模拟的准确度和精密度。结果表明：儿童、青少年和成人对16种PAH化合物（PAH16）的日均暴露量分别为1.27×10-3、8.90×10-4、7.49×10-4 mg·kg-1·d-1,主要暴露途径是膳食暴露,此外呼吸暴露也占有一定的比重,皮肤暴露作用很小。膳食暴露中对总暴露贡献最大的食品是粮食、肉类、鱼类。高环化合物主要来自肉类和鱼类。2环、3环、4环、5环和6环化合物对总暴露谱的贡献依次减少。健康风险评价结果表明,上海市儿童、青少年和成人由于 PAHs 暴露引起的平均致癌风险为7.20×10-6、6.13×10-6、4.44×10-6 a-1,上海市多环芳烃类污染物居民人体健康风险度高于可接受健康风险度标准。上海市女性对多环芳烃的暴露量高于男性,女性健康风险平均值亦高于EPA标准值。上海市多环芳烃人群暴露与天津、北京和兰州相比存在一定的差异。各项参数中,粮食、蔬菜摄食量和相应的多环芳烃（PAHs）残留浓度是影响暴露的重要因素。通过蒙特卡罗模拟得到各年龄段人群对多环芳烃（PAHs）的日均暴露量的分布特征,各输出变量均服从对数正态分布。     

区域环境中多环芳烃的皮肤接触暴露水平

通过实例介绍污染物-皮肤接触暴露的量化方法.选择了多环芳烃污染较严重的天津市,计算了该地区人群通过2种主要皮肤接触途径(皮肤-降尘接触和皮肤-洗浴水接触)对区域环境中16种PAH化合物(PAH16)的皮肤接触暴露与健康风险.儿童、青少年和成人三个亚群对PAH16的日均皮肤接触暴露量分别为3.41×10-2、2.68×10-2、1.95×10-2μg.kg-.1d-1.终生加权暴露量为2.20×10-2μg.kg-1.d-1.不确定性分析的结果表明,至少50%人群对PAH16暴露量在2.00×10-2—4.00×10-2μ.gkg-.1d-1范围内,暴露量极高和极低的人都很少.在16种化合物中,皮肤接触暴露优势化合物是Phe,F la,Pyr,Bap和Baa.皮肤途径终生加权暴露对总暴露量的贡献很低(1.06%),换算为BaP等效浓度(BaPeq)后则增加到6.00%.人群由于PAH16皮肤接触暴露所导致的平均致癌风险为8.1×10-7a-1,并未超出最大可接受风险1×10-5a-1.     

内蒙古某地区饮用水砷含量与人体暴露及致癌风险分析

砷的季节变化对暴露评估及健康风险评价的准确性具有重要影响。选择内蒙古某饮水型砷中毒病区为研究区,评估不同季节砷的直接摄入量、间接摄入量和皮肤接触吸收量,并评价砷的致癌健康风险。结果表明:(1)研究区男性和女性居民砷的摄入量分别为1.80和1.89μg·kg~(-1)·d~(-1),明显高于对照区的0.08和0.08μg·kg~(-1)·d~(-1);研究区男性和女性居民砷的皮肤接触吸收量分别为8.89×10~(-4)和1.10×10~(-3)μg·kg~(-1)·d~(-1),明显高于对照区的4.18×10~(-5)和4.93×10~(-5)μg·kg~(-1)·d~(-1)。(2)研究区居民的砷摄入量占摄入及皮肤接触途径暴露量之和的99.93%以上,夏季及冬季砷暴露量占全年砷暴露量的89.04%以上。(3)研究区男性和女性居民砷的致癌健康风险分别为3.75×10~(-5)和3.67×10~(-5)a~(-1)。由研究结果可知,摄入是饮水型砷暴露的主要途径;夏季砷的暴露量最高,冬季次之;研究区居民摄入及皮肤接触途径的砷致癌健康风险均超过可接受风险水平(10~(-6)a~(-1))。     

基于健康风险的土壤修复目标研究程序与方法——以多环芳烃污染土壤再利用工程为例

提出了基于人体健康风险的土壤修复目标的制定方法和程序,并以上海市某重大工程多环芳烃污染土壤处理后再利用工程为例,模拟了多环芳烃在处置场地上的多介质迁移途径及人体暴露场景。模拟结果显示,填埋场污染土壤苯并(a)芘(该污染物毒性因子高,毒性强,致癌风险相对较大)经口摄入和皮肤接触途径最大致癌暴露量分别为1.89×10-6和0.93×10-6mg.kg-1.d-1,人体最大致癌风险水平分别为1.38×10-5和6.79×10-6,超出了中国规定的单致癌污染物的可接受风险水平(≤10-6)。苯并(a)芘呼吸吸入途径最大致癌暴露量为7.79×10-10mg.m-3,人体最大致癌风险水平为6.86×10-10。基于场地的特征条件和参数,以保护人体健康为目的,确定了再利用作为填埋场中层覆土的土壤中5种多环芳烃污染物的修复目标限值(w,mg.kg-1)分别为:苯并(a)芘,0.994;二苯并(a,h)蒽,0.995;苯并(a)蒽,9.95;苯并(b)荧蒽,9.95;苯并(k)荧蒽,99.5。     

农村地区固体燃料使用导致的多环芳烃污染和健康风险

为了考察固体燃料使用导致的农村地区多环芳烃污染现状,并评估其对居民造成的健康风险,在北方(山西太谷)和南方(四川南充)选取典型农村家庭,配对测定了农户室内外空气中28种多环芳烃浓度,分析了不同地区多环芳烃污染特征,并评估了居民的呼吸暴露风险。山西室内外多环芳烃浓度分别为(283.7±256.0) ng·m-3和(135.2±50.4) ng·m-3,四川室内外多环芳烃浓度分别为(163.4±132.8) ng·m-3和(87.6±46.2) ng·m-3,室内浓度显著高于室外浓度,室内外比值(I/O)分别为2.3和1.8,室内源是影响多环芳烃污染的主要因素。虽然,高环多环芳烃的质量浓度只占总浓度的13%～25%,但其毒性却占到总毒性的70%～89%,说明对高环多环芳烃应予以更多关注。使用蜂窝煤的家庭,其室内多环芳烃浓度要比用薪柴的低74%。通过对2个地区居民进行风险估算发现,山西和四川居民因为多环芳烃暴露的终身致癌风险分别为1.1×10-4和4.8×10-5,都高于可接受水平10-6,说明这2个地区具有较高的暴露风险,亟待关注。     

常州市浅层地下水重金属污染对城区、城郊居民健康风险评价

采用美国EPA推荐的风险评价模型,同时考虑研究区人群基本情况和生活习惯等,进行推荐模型的参数优化,建立适合研究区人群的风险评价方法,并对城区、城郊不同暴露途径下地下水污染进行健康风险评价.结果表明,常州城区饮水暴露途径与皮肤暴露途径致癌风险男性分别为2.79×10-3和2.81×10-5,女性分别为1.87×10-3和2.45×10-5;非致癌风险男性分别为3.48×10-6和3.79×10-5,女性分别为2.27×10-6和3.01×10-5.城郊饮水暴露途径与皮肤暴露途径致癌风险男性分别为1.26×10-3和1.32×10-5,女性分别为9.77×10-4和1.18×10-5;非致癌风险男性分别为4.07×10-6和3.43×10-5,女性分别为2.14×10-6和9.71×10-6,风险水平均处于可接受范围内.敏感性分析表明饮水暴露途径下各因子的敏感性在-19.8%—20.1%之间,皮肤暴露途径下各因子的敏感性在-14.8%—16.1%之间,对研究区人群暴露参数进行调查实测,降低了评价结果的不确定性.研究浅层地下水的健康风险评价,对合理开发该区域地下水资源具有重要参考价值.     

城市回用水中多环芳烃致癌风险评价

为评价人群暴露于城市回用水中16种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)对于人体健康的潜在风险,采用气相色谱-质谱(GC-MS)联用的分析化学方法对不同季节回用水中16种PAHs进行定量分析;在此基础上采用美国国家科学院和国家研究委员会提出的环境健康风险评价方法,分析不同回用条件下具有中国水体基质特色的城市回用水中PAHs健康风险.结果显示,回用水样中16种PAHs的总浓度为1 422.85 ng·L-1,污水处理厂二级出水水样16种PAHs的总浓度为1 791.77 ng ·L-1,经过处理后回用水中PAHs含量有所降低.风险评价分析结果显示,回用水在城市绿化、农业灌溉和景观娱乐3种不同回用途径下多环芳烃的致癌风险分别为788×10-8、2.77×10-6、3.04×10-6,总致癌风险为5.89×10-6.以上结果可以得出,回用水在城市绿化、农田灌溉和景观娱乐接触过程中多环芳烃所增加的致癌风险很低,回用水中多环芳烃的健康风险处于可接受水平.     

济南冬春季室内空气PM_(2.5)中多环芳烃污染特征及健康风险评价

2010年冬春季,在济南典型室内环境(超市、办公室和餐厅)采集了PM2.5样品,并对其多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,采样期间办公室的PAHs平均浓度最高,为93.11 ng.m-3,超市和餐厅的PAHs平均浓度分别为42.97 ng.m-3和26.65 ng.m-3.超市和办公室的多环芳烃均以室外源(燃煤)为主,吸烟导致办公室轻环多环芳烃浓度升高,高于室外相应物种的浓度,餐厅的轻环多环芳烃和重环多环芳烃分别来源于室内烹饪和室外的机动车尾气.与室外相比,超市和办公室PAHs中的菲(Phe)和苯并[b+k]荧蒽(BbkF)占总PAHs的比例较高,达到10%—15%,这与冬季室内使用中央空调取暖密不可分.超市、办公室和餐厅的毒性当量浓度值(BEQ)分别为7.05 ng.m-3、10.75 ng.m-3和0.75 ng.m-3.其中办公室的毒性当量浓度高于我国规定10 ng.m-3.超市,办公室和餐厅的PAHs暴露致终身肺癌风险度分别为0.6×10-3、0.9×10-3和6.5×10-5,均超过了世界卫生组织的建议值(10-5),超市和办公室的终身致癌健康风险高于美国最高法院规定的10-3的显著水平,说明生活在超市和办公室致癌风险高.     

天津市农村饮用水水质健康风险初评

于2014年2—4季度分别采集天津市农村地区10个区县的207个行政村的地下水出厂水水样,检测其砷、镉、铬(六价)、铅、汞、硒、锰、铜、锌、氟化物、硝酸盐等11项指标.按照美国国家环境保护局(US EPA)推荐的方案建立水环境污染健康风险评价模型,对饮用水中的11种元素通过饮水途径所引起的健康风险作出初步评价.结果表明,天津市农村地区饮用水中氟化物合格率最低,为73.8%,不合格的指标有氟化物、硝酸盐、锰、砷、锌和铁;砷、镉、铬等3种污染物所引起的个人年致癌风险水平由高至低依次为铬(6.90×10-5·a-1)砷(3.02×10-5·a-1)镉(0.13×10-5·a-1),总风险值为10.05×10-5·a-1.非致癌风险中8种污染物的个人年健康危害风险由高到低依次为氟化物(67.63×10-10·a-1)铜(38.30×10-10·a-1)铅(4.56×10-10·a-1)硝酸盐(2.79×10-10·a-1)汞(2.59×10-10·a-1)锌(1.05×10-10·a-1)锰(0.95×10-10·a-1)硒(0.69×10-10·a-1),总风险值为118.553×10-10·a-1.天津市农村饮用水中11种污染物对人体健康产生的潜在危害的个人年总风险水平高于国际辐射防护委员会(ICRP)的最大可接受风险水平(5.0×10-5·a-1),主要健康风险来自于铬.     

南京市蔬菜中滴滴涕和六六六的残留及摄食暴露分析

为研究有机氯农药在食物中的残留及人群的摄食暴露,在2015年5月采集了南京市居民普遍食用的10种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行检测。研究表明滴滴涕(DDTs)和六六六(HCHs)在蔬菜中均有检出,∑DDTs的残留量为1.78~5.29 ng·g~(-1),∑HCHs的残留量为0.21~4.77 ng·g~(-1),其中∑10OCPs(有机氯农药)含量最高的蔬菜是藕(10.07 ng·g~(-1)),含量最低的是青菜(2.32 ng·g~(-1))。通过来源分析发现,蔬菜中DDTs可能有新的输入,而HCHs则主要源于历史残留。通过对不同人群的每日摄取量(EDI)进行摄食暴露分析发现,儿童的摄食暴露量要高于同性别其他年龄段人群,在儿童和未成年阶段,男性的暴露量普遍高于女性,而在成年和老年阶段,男性的暴露量低于女性。平均而言,各年龄段人群对γ-HCH和DDTs的日均口摄暴露量(EDI)值远低于联合国粮农组织和世界卫生组织(FAO/WHO)所规定的ADI值,表明在目前蔬菜消费量下,南京市居民通过摄入蔬菜引起的健康风险水平较低。     

临汾市售蔬菜中多环芳烃污染特征及致癌风险分析

为了研究临汾市食物中多环芳烃(PAHs)的污染特征及对人群的健康影响,本研究于2015年1月采集当地居民普遍食用的9种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)检测蔬菜中8种多环芳烃(Nap、Ace、Acy、Fle、Phe、Ant、Flu、Pyr)。研究表明,PAHs在9种蔬菜中均有检出,PAHs的总浓度范围是24.86~82.85 ng·g~(-1),平均为44.13 ng·g~(-1)。其中PAHs含量最高的是圆白菜(82.85 ng·g-1),最低的是山药(24.86 ng·g~(-1))。通过来源分析发现来源地蔬菜中PAHs主要来源于液体化石燃料燃烧。临汾市不同人群食用蔬菜引起的终身增量致癌风险(ILCR)在1.27×10~(-6)~7.07×10~(-6)范围内,在目前蔬菜消费量下存在潜在致癌风险。     

徐州市售蔬菜中多环芳烃污染与健康危害

为了分析徐州市蔬菜中多环芳烃(PAHs)的污染及其对人群的健康危害,本研究于2016年5月在徐州大型农贸市场和超市采集了当地居民经常食用的7种蔬菜样品,使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了蔬菜样品中的8种中低环PAHs。结果表明PAHs总含量为27.7~53.8 ng·g-1,其中2、3环分别占总PAHs的45.53%、45.65%。不同类型蔬菜中PAHs含量为:叶菜类>根菜类>果菜类。运用毒性当量法计算得到徐州市不同人群对PAHs的摄食暴露量为7.88~14.65 ng·d-1,引起的致癌风险在1.79×10-7~1.08×10-6范围内,处于低致癌风险水平,但是其健康影响仍不容忽视。     

京津潮白河多环芳烃及其衍生物分布

采用固相萃取-气相色谱质谱联用仪测定京津潮白河中的多环芳烃(PAHs)及其衍生物(SPAHs)的污染水平,并采用絮凝法分析水样中自由态PAHs/SPAHs和结合态PAHs/SPAHs的分布。结果表明,京津潮白河中PAHs和SPAHs总质量浓度分别为55.06～215.02 ng·L~(-1)和92.37～227.33 ng·L~(-1),上游河段PAHs和SPAHs质量浓度均低于下游河段。7种致癌PAHs占比为22%～41%,需引起重视。本研究中的SPAHs包括三类物质:氧化PAHs(OPAHs)、甲基PAHs(MPAHs)和氯代PAHs(Cl PAHs)。其中,OPAHs对SPAHs贡献最大(59%～71%),其次是Cl PAHs(22%～32%)和MPAHs(7%～14%)。京津潮白河中PAHs和SPAHs主要以自由态形式存在,总浓度可以准确估计污染物的环境风险。     

中国饮用水中多环芳烃的分布和健康风险评价

饮用水中存在的多环芳烃对人类的身体健康会产生危害。应用固相萃取富集法和气相色谱?质谱联用(GC/MS)分析方法对全国主要城市的80座自来水厂出水中多环芳烃的浓度进行了分析。结果表明:各自来水厂的出水中多环芳烃总量在174.02-658.44ng.L-1之间,其中致癌性多环芳烃的总量为55.08-173.36ng.L-1,致癌性多环芳烃占多环芳烃总量比例最高可达到49.68%。就其组成而言,出水中多环芳烃以3环芳烃(31%-37%)为主,但各环均有检出;通过评价水体健康风险,得到水厂出水中多环芳烃对人体的健康风险值是10-6a-1。     

烧烤场景中基于PBPK模型的人群PAHs暴露评估

为探究烧烤场景中人群多环芳烃(PAHs)的暴露特征与健康风险,使用美国环保署推荐的计算模型和基于生理的药代动力学模型(PBPK)模拟了我国人群的PAHs外暴露剂量和健康风险以及内暴露剂量变化情况。结果表明:1)普通居民和职业人群的日均苯并[a]芘等效摄入剂量为(50±3)ng·d~(-1)和(179±98)ng·d~(-1),其终生致癌风险为7.57×10~(-7)~1.28×10~(-5),均在可接受范围内;2)普通居民暴露后体内组织中PAHs内暴露标志物芘的最大浓度范围依次为肝(6.52~8.67 ng·L~(-1))肾(0.97~1.12 ng·L~(-1))静脉血(0.71~0.94 ng·L~(-1))皮肤(0.64~0.75 ng·L~(-1))脂肪(0.36~0.56 ng·L~(-1)),职业人群暴露后体内组织芘最大浓度为脂肪(2.97ng·L~(-1))皮肤(1.14 ng·L~(-1))≥肾(1.14 ng·L~(-1))肝(0.57 ng·L~(-1))静脉血(0.17 ng·L~(-1));3)膳食是普通人群的主导暴露途经,会导致肝组织浓度最大;呼吸和皮肤接触是职业人群的主导暴露途经,会导致脂肪组织浓度最大;4)暴露标志物芘的组织总富集量关系为职业人群(48 ng·d~(-1))大于普通人群(6~11 ng·d~(-1))。     

东江流域农村土壤中多环芳烃的分布特征及其健康风险评估

为了解东江流域农村土壤多环芳烃的分布特征与人类健康风险,采集了30个不同土地利用类型农村表层土壤样品,进行采用索氏抽提法,硅胶/氧化铝（2：1）层析柱分离纯化,最后加内标经气相色谱-质谱仪定量解析的方法测定16种多环芳烃的含量。同时,测定了土壤中不同形态有机质包括总有机碳（TOC）、非水解性有机碳（NHC）、黑碳（BC）以及无定形有机碳（AOC）的含量。结果表明,土壤多环芳烃质量分数在24-238μg·kg-1之间,平均质量分数为107±60μg·kg-1。在16种多环芳烃中,萘、菲、荧蒽和苯并（b）荧蒽的含量最高,占总多环芳烃含量的比重依次为16%、20%、10%和10%。土壤中多环芳烃含量与TOC、NHC以及BC均具有极显著的线性关系（p〈0.01）,三者斜率的大小顺序为BC〉NHC〉TOC（p〈0.01）,表明土壤有机碳中的非水解性有机碳和黑碳在控制土壤中多环芳烃的分布、积累中发挥着重要的作用。土壤中多环芳烃含量与AOC的相关性不显著（p=0.29）。另外,健康风险评价表明儿童暴露的增量终身致癌风险（ILCRs）在可接受的安全范围内（ILCRs 〈10-6）,而成人暴露的增量终身致癌风险则相对较高（10-6皮肤接触〉呼吸;而成人则为：皮肤接触〉误食土壤〉呼吸。     

PAHs in indoor dust samples in Shanghai’s universities: levels, sources and human exposure

Given the significant amount of time people spend indoors, the occurrence of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in indoor dust and their potential risks are of great concern. In the present study, ten dust samples from lecture theatres and twelve samples from dining halls were collected from university campuses in Shanghai to investigate the PAH levels, possible sources and human exposure. The total concentrations of 18 PAHs ranged from 9.84 to 21.44?μg/g for dust samples from lecture theatres, and 9.63-44.13?μg/g for samples from dining halls. Total PAH concentrations in indoor dust samples showed a better correlation to black carbon compared to total organic carbon contents. PAHs in dining halls samples showed a similar distribution pattern with that of commercial kitchen air, which indicated that cooking activities could contribute most of the PAHs found in dining halls. Principal component analysis revealed both petrogenic and pyrogenic sources. The potential health risk for PAHs was assessed in terms of BaP equivalent carcinogenic power and estimated daily intake (EDI). Relatively high EDI values compared to other studies suggested that PAHs posed a potential threat to human health in indoor environments at Shanghai's universities.     

Dissipation of polycyclic aromatic hydrocarbons and microbial activity in a field soil planted with perennial ryegrass

Dissipation and plant uptake of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in contaminated agricultural soil planted with perennial ryegrass were investigated in a field experiment. After two seasons of grass cultivation the mean concentration of 12 PAHs in soil decreased by 23.4% compared with the initial soil. The 3-, 4-, 5-, and 6-ring PAHs were dissipated by 30.9%, 25.5%, 21.2%, and 16.3% from the soil, respectively. Ryegrass shoots accumulated about 280 μg·kg^-1, shoot dry matter biomass reached 2.48 × 10⁴ kg·ha^-1, and plant uptake accounted for about 0.99% of the decrease in PAHs in the soil. Significantly higher soil enzyme activities and microbial community functional diversity were observed in planted soil than that in the unplanted control. The results suggest that planting ryegrass may promote the dissipation of PAHs in long-term contaminated agricultural soil, and plant-promoted microbial degradation may be a main mechanism of phytoremediation.     

氯代多环芳烃的污染现状及毒性研究进展

氯代多环芳烃(chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)是一种多环芳烃的氯代衍生物,具有与二噁英相似的毒性效应,并且在各种环境介质中广泛存在。Cl-PAHs已成为一种新型有机污染物,对生态环境和人体健康造成潜在的威胁。本文从Cl-PAHs的来源、污染现状、毒性效应与人体健康风险评价等几个方面对国内外有关Cl-PAHs的研究现状和最新进展进行了系统综述。