北京奥运时段河北香河大气污染观测研究

为监测评估周边地区大气污染对北京的可能影响,2008年6～9月北京奥运时段,在北京东南方向河北香河开展了大气污染物SO2、NOx、O3、PM2.5和PM10的连续在线观测,结合地面气象资料和HYSPLIT轨迹模式探讨了污染物的来源与传输过程.结果表明,香河地区大气污染较为严重,上述污染物观测期间日均最高值(日均值±标准差)分别达到84.4(13.4±15.2)、43.3(15.9±9.1)、230(82±38)、184(76±42)和248(113±52)μg.m-3,特别在奥运会开幕前后的7月20日～8月12日之间出现了2次持续污染过程,导致O3和PM10分别超过国家二级标准46 h(超标率9%)和11 d(46%),PM2.5则超过美国EPA标准18 d(75%).奥运时段8～9月的大气污染物日均值较6～7月日均值有明显降低:SO2从27.7μg.m-3下降到5.8μg.m-3;NOx从18.6μg.m-3下降到13.2μg.m-3;O3从96μg.m-3下降到80μg.m-3;PM2.5从90μg.m-3下降到60μg.m-3;PM10从127μg.m-3下降到106μg.m-3.NOx、PM2.5和PM10统计(月为单位)日变化为双峰型,峰值分别出现在07:00和20:00左右;臭氧呈单峰型,峰值出现在14:00～16:00之间.香河地区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,持续的偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散,降水可明显清除大气中的污染物质.通过计算7月20日～8月12日香河和北京奥运村PM2.5小时平均浓度之间的超前相关系数,发现香河超前北京6～10 h时相关性较大(0.57r0.65,p=0.01),最大相关系数出现在超前8 h,表明上述时间段内香河实时观测数据对北京大气PM2.5污染超标事件可能具有预警作用.     

贡嘎山大气气溶胶中水溶性无机离子的观测与分析研究

2005年12月～2006年11月在贡嘎山东坡海拔1 640　m处,利用大流量滤膜采样器对大气中的气溶胶粒子进行了分级采样,并用离子色谱(IC)分析了气溶胶中水溶性无机成分的含量.结果表明,PM_2.5和PM₁₀中总水溶性无机离子年平均浓度分别为6.46和8.86 μg/m³,其中主要的3种离子SO^2-₄、NO^-₃和NH⁺₄,占PM_2.5和PM₁₀中总水溶性无机离子浓度的82%和85%.Na⁺、 NH⁺₄、 K⁺、Cl^-和SO^2-₄主要分布在细粒子中,NO^-₃、Mg²⁺和Ca²⁺在粗细粒子中各占一半.雨季Na⁺与Cl^-相关性明显增强,PM_2.5和PM₁₀中Na⁺与Cl^-的相关系数R²分别为0.87和0.84. PM₁₀中SO^2-₄与NH⁺₄的量浓度比值接近1∶2,表明SO^2-₄与NH⁺₄主要以(NH₄)₂SO₄形式存在.     

主成分和回归分析方法在大气臭氧预报的应用——以北京夏季为例

利用北京市区两个典型观测站的大气臭氧(O3)及前体物浓度观测资料和气象要素观测数据,分析了影响大气O3浓度各要素的相关性,并采用主成分分析和逐步回归方法构造大气O3浓度统计预报方程.结果表明,大气O3与前体物一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和气象要素呈现较好相关性;发现由于变量间共线性问题,逐步回归方法不能给出可接受的回归方程,而采用主成分分析和逐步回归方法相结合,可避免共线性问题,由前体物浓度和气象要素给出较好的北京大气O3浓度统计预报方程,可决系数R2分别为0.78(IAPs2007)、0.88(IRSAs2007)和0.64(IAPs2005),能够有效地预报O3浓度的变化情况.     

北京市大气中NMHC的来源特征研究

对2006年北京气象塔每周大气中非甲烷烃(NMHC)数据进行了分析和研究,烷烃和芳香烃是大气中最丰富的组分,总NMHC浓度夏秋两季最高,春季最低。正矩阵因数分解(PMF)模型解析出5个非甲烷烃可能来源,分别是汽车尾气、汽油挥发、工业排放、燃烧源和植物排放。PMF解析的NMHC浓度与实测值有很好的一致性。和交通源相关的汽车尾气和汽油挥发是主要的排放源,贡献率分别为36.0%、26.3%,其他排放源为工业排放(23.1%)、燃烧源(10.1%)、植物排放(4.6%)。由于源、汇以及气象条件的影响,PMF解析出的各排放源贡献也表现出明显的季节变化。     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NO_x、O₃、SO₂浓度(均以φ计)和PM_2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM_2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O₃)和φ(SO₂)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O₃)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO₂)在3～220 m的增长率为25.0%. NO_x主要来源于局地近地面污染源的排放;SO₂主要来源于高架点源的排放,O₃则来源于局地光化学过程积累;PM_2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著. 不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.      

中国PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究

基于CAMx空气质量模型的颗粒物来源追踪技术(PSAT)定量模拟了全国PM2.5及其化学组分的跨区域输送规律,建立了全国31个省市(源)向333个地级城市(受体)的PM2.5及其化学组分传输矩阵.基于此传输矩阵,从区域、省、城市3个空间尺度解析了PM2.5及其主要组分,包括一次PM2.5、硫酸盐、硝酸盐和铵盐的空间来源.结果表明,跨区域传输对重点区域、省及京津冀典型城市的PM2.5污染均有显著贡献,其中京津冀、长江三角洲、珠江三角洲区域及成渝城市群PM2.5年均浓度受区域外省市的贡献分别达到22%、37%、28%、14%;海南、上海、江苏、浙江、吉林、江西等省PM2.5年均浓度受省外源贡献超过45%;北京、天津、石家庄PM2.5年均浓度受省外源影响分别达到37%、42%、33%.     

保定大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布

为研究保定市大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2010年8月—2011年8月利用Andersen分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析其中的离子组成. 结果表明,细粒子(PM_2.1)中主要水溶性无机离子为SO₄2-、NO₃-和NH₄+,三者质量浓度平均值分别为23.18、21.99和11.44μg/m3;粗粒子(PM>2.1)中主要水溶性无机离子为NO₃-、Ca2+和SO₄2-,三者质量浓度平均值分别为10.60、10.39和10.14μg/m3. 细粒子中ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(NH₄+)、ρ(Cl-)和ρ(K+)的季节性变化相似,均为冬季>秋季>夏季>春季;粗粒子中ρ(NH₄+)、ρ(K+)和ρ(NO₃-)呈现出与细粒子不同的季节性变化趋势,ρ(NH₄+)和ρ(K+)均为冬季>夏季>秋季>春季,而ρ(NO₃-)则为夏季>秋季>冬季>春季. 粗、细粒子中ρ(Ca2+)和 ρ(Mg2+)的季节性变化特征相似,均为冬季最高、夏季最低. ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(Na+)和ρ(K+)均呈双峰分布,分别在＞0.43~1.1μm和＞4.7~5.8μm出现峰值; ρ(NH₄+)和ρ(Cl-)呈细模态单峰分布,在＞0.43~1.1μm出现峰值; ρ(Mg2+)和 ρ(Ca2+)呈粗模态单峰分布,在＞4.7~5.8μm出现峰值. 二次源和生物质燃烧是细粒子的主要来源,扬尘对粗粒子影响较大.      

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

北京夏末秋初不同天气形势对大气污染物浓度的影响

根据2007~2008年地面、850hPa和500hPa天气图,结合主要气象要素将夏末秋初(8月和9月)影响北京地区的主要天气系统分为高污染的积累天气型(包括槽前无降水、槽后脊前、脊、副高4种基本型)和清洁的清除天气型(包括槽或槽前有降水、槽后有降水或偏北风2种基本型).北京地区4站2007年在积累天气型控制时NOx、O3(日小时均值最大值)、PM2.5和PM10浓度分别为38.1×10-9(体积分数),115.2×10-9(体积分数),90.6μg/m3,212.5μg/m3,清除天气型控制时4种污染物浓度分别为36.3×10-9(体积分数),68.9×10-9(体积分数),39.3μg/m3,125.4μg/m3;2008年施行北京奥运空气质量保障措施期间,上述4种污染物在积累天气型控制时分别为19.3×10-9(体积分数),87.1×10-9(体积分数),66.3μg/m3,99.6μg/m3,清除天气型控制时分别为19.0×10-9(体积分数),62.5×10-9(体积分数),41.0μg/m3,65.2μg/m3;尽管施行了源减排措施,积累天气型控制时北京地区污染物浓度仍相对较高,因此需关注此天气形势下污染物的变化.     

沙尘天气对我国北方城市大气环境质量的影响

采用2001—2006年沙尘天气的统计数据以及城市空气污染指数(API),分析了沙尘天气对沙尘源区和影响区代表城市的空气质量影响,并分析了2005—2007年兰州和北京春季沙尘天气与非沙尘天气下气溶胶光学厚度与波长指数的变化特征.结果表明:近些年沙尘天气呈先减少后略微增加但总体呈缓慢下降的趋势;春季沙尘天气加重了城市大气污染,对沙尘源区内代表城市的影响超过了区域本底污染指数的50%,使兰州、银川、呼和浩特和包头的春季非沙尘天气API平均值分别增加了64%,53%,86%和90%;使影响区内代表城市,如北京、天津、太原、石家庄、沈阳、济南、西安和郑州的春季非沙尘天气API平均值分别增加了85%,62%,49%,57%,29%,41%,27%和45%;沙尘天气使城市大气气溶胶光学厚度升高,气溶胶波长指数降低.