团絮状双效催化聚苯硫醚滤料反应参数及机理

以N-油酰基多肽表面活化聚苯硫醚滤料,以酸性KMnO₄在60~80℃操作温度下正向滴定,在氧化作用下实现活性组分氧化.实验研究了催化滤料的低温NO还原和Hg⁰氧化性能,并通过SEM、EDX及TPD表征手段对催化滤料物化结构进行分析.分别考察了（0.9）Mn-Ce-Fe-Co-O_x/PPS反应体系温度、气相O₂浓度、初始NO浓度、氨氮比（NSR）、入口SO₂浓度的最佳反应参数.结果表明,有效组分MnO_x、CeO_x、CoO_x、Fe₂O₃以团絮状均匀分散在纤维表面;在反应温度170℃、O₂≥5%、NO≤500×10^-6、氨氮比1.0、SO₂≤100 500×10^-6条件下,催化滤料对NO还原及Hg⁰氧化效率基本达到80%左右;程序升温脱附实验Hg-TPD结果表明SO₂的Hg⁰氧化促进作用机理于SO₃与Hg⁰非均相反应优于SO₂硫酸化反应,而NO-TPD结果则表明NO与O₂在PPS表面相互作用类型以吸附态亚硝酸盐为主,吸附态NO₂次之.     

超低排放燃煤电厂颗粒物脱除特性

在京津冀某660 MW超低排放发电机组,通过低压撞击器(DLPI)颗粒物取样系统对选择性催化还原装置(SCR)、低低温省煤器(LLTe)、静电除尘器(ESP)、高效湿法脱硫塔(WFGD)、湿式静电除尘器(WESP)进出口烟气中的颗粒物取样,通过滤膜取样系统对WFGD、WESP进出口颗粒物进行同步取样.获得了超低排放改造后,不同烟气处理设备对PM1、PM1~2.5、PM_(2.5~10)的脱除效率.结果表明,SCR能够明显增加PM1的质量浓度,PM1增加了52.11%;LLTe能够显著提高ESP的脱除效率,尤其是0.1~1μm范围内的颗粒物;WFGD能够协同脱除SO_2和颗粒物,但会增加PM1的排放,PM1质量浓度增加了59.41%,PM10中水溶性Mg2+、Cl-、SO2-4组分增加;WESP对PM1、PM1~2.5、PM_(2.5~10)均有较高的脱除效率,能够进一步降低颗粒物质量浓度.超低排放技术路线下,该燃煤电厂最终排放的PM10质量浓度为2.04 mg·m~(-3).     

2000～2015年中国地级市化肥使用量的时空变化特征

化肥在农业生产中对粮食增产起到至关重要作用,但过量使用也带来诸如地表水富营养化、土壤结构恶化及农业承载力下降等一系列环境问题.目前对于化肥的研究多集中于利用效率方面,而空间变化特征的研究很少,充分认识化肥使用量空间上的变化对我国农业的可持续发展同样具有重要意义.基于2000~2015年全国地级市化肥折纯使用量和播种面积、粮食产量等数据,采用空间自相关分析、冷热点分析、核密度分析和标准差椭圆分析等方法,比较了2000、2005、2010和2015年这4年全国尺度各地区化肥使用总量及单位面积化肥使用负荷的时空变化特征.结果表明：①2000~2015年我国的化肥折纯使用量呈直线增加趋势,而在区域内一直处于比较高的集聚状态.化肥折纯使用量经历2000~2005年区域聚集状态增强,2005~2010年聚集状态减弱,2010~2015年又增加的过程.②从全国化肥使用的空间分布来看,2000~2015化肥使用总量呈现增加趋势,主要表现在化肥使用量超标的地级市变多,区域变广.东部经济发展较快的地区,如广东省和福建省由于播种面积减少比例大于化肥使用量的增长比例,导致超标地级市较为密集.③2000~2015年我国粮食重心的移动轨迹和化肥使用量的移动轨迹不相符,粮食重心往东北地区移动,而化肥使用量的重心往西部移动.一是表明东北地区的商品粮地位越来越重要,二是表明我国西部地区化肥使用量逐渐增加,有超标的趋势,应加以重视.     

郑州市冬季大气PM2.5传输路径和潜在源分析

针对郑州市2017年12月~2018年2月的冬季气象数据和大气污染物质量浓度在线监测数据,分析了气象条件对颗粒物浓度的影响.通过混合型单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)方法模拟了郑州市冬季48 h的气流后向轨迹,同时进行了聚类分析,并使用潜在源贡献因子(PSCF)方法和浓度权重轨迹(CWT)方法分析了郑州市冬季PM_(2.5)的潜在污染来源和不同潜在源区对郑州市大气PM_(2.5)浓度的贡献.结果表明,低风速、高湿度和较少的降水是造成颗粒物污染严重的重要气象因素;超过60%的后向轨迹来自西北方向,其次是来自京津地区的轨迹占比为25.6%,而来自南边和东边的轨迹只占7.5%和6.1%,但对应着较高的PM_(2.5)浓度;郑州市冬季PM_(2.5)的潜在源区主要是北部的京津冀传输通道城市,包括焦作、开封、新乡、鹤壁、濮阳、安阳、邯郸和邢台,此外,相邻省份包括山西省、湖北省和安徽省部分区域对郑州市大气PM_(2.5)污染水平也有着较大的影响和贡献.     

基于VOCs加密监测的上海典型臭氧污染过程特征及成因分析

针对2017年8月4—7日在上海市及周边城市发生的臭氧污染过程,结合30个采样点连续4 d的大气挥发性有机物(VOCs)苏玛罐样品分析数据及O_3和NO_2在线监测数据,分析了此次污染过程的O_3和NO_2的时间变化特征、VOCs组分及臭氧生成潜势(OFP)的空间分布特征,并对VOCs来源进行了研究.结果表明,采样期间,上海市的O_3和NO_2平均浓度水平总体均高于周边的5个城市.VOCs均值浓度的空间分布总体为西北部高于东南部,上海市VOCs均值浓度为48×10~(-9),相较周边城市处于中间水平.上海市各类VOCs浓度为OVOCs烷烃卤代烃芳香烃烯炔烃,OFP贡献为芳香烃烯炔烃烷烃OVOCs和卤代烃.VOCs源解析结果显示机动车、溶剂使用、化工和石化工艺过程是上海市VOCs的3个主要来源.结合VOCs来源解析与OFP的贡献分析,控制上海市臭氧污染需重点削减溶剂使用和化工工艺过程中的甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯和苯等芳香烃的排放,同时加强机动车和石化工艺过程中丙烯、乙烯和乙炔的排放控制.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

PM2.5对小鼠和H9C2细胞心肌肥大相关因子mRNA表达的影响

用采自太原市4个不同季节的细颗粒物(PM_(2.5))对小鼠心肌细胞H9C2进行染毒后,采用荧光定量PCR技术检测心肌肥大相关因子ANP和TGF-β的mRNA水平.采用浓度分别为0、1、3、10μg·mL~(-1)的冬季PM_(2.5)处理H9C2细胞后,检测心肌肥大相关因子ANP、β-MHC、MMP2和MMP9的mRNA水平.之后分别选取4周龄、4月龄、10月龄C57BL/6雌性小鼠作为实验模型,采用咽后壁滴注的方法用3 mg·kg~(-1) PM_(2.5)暴露4周.采用苏木素-伊红染色(HE)对小鼠心脏组织病理切片进行观察,并检测ANP和β-MHC的mRNA水平.结果发现,与对照组相比,冬季PM_(2.5)诱导H9C2细胞中ANP和TGF-β的mRNA水平升高最为显著;其中,当冬季PM_(2.5)染毒浓度较高时可诱导ANP、β-MHC、MMP2和MMP9的mRNA水平均显著升高.经PM_(2.5)暴露4周后,幼年和老年小鼠心肌细胞核质比显著降低.老年小鼠心脏组织中ANP和β-MHC的mRNA表达水平显著上升.实验表明,冬季PM_(2.5)诱导心肌肥大标志物表达改变的效应要强于其他季节,且有一定的剂量效应关系,而老年小鼠对PM_(2.5)诱导的心肌肥大效应最为敏感.     

北京春季亚微米气溶胶的化学组分、特性及有机气溶胶来源解析

基于颗粒物化学组分监测仪(Aerosol Chemical Speciation Monitor,ACSM)的在线实时观测,对北京春季亚微米气溶胶(PM_1)的化学组分和特性进行分析,并利用PMFME-2(Positive Matrix FactorizationMultilinear Engine)源解析模式对其中的有机物进行来源解析。结果表明,在观测期间PM_1的浓度变化范围为2.40-249.10μg·m~(-3),平均浓度58.0μg·m~(-3),其中有机物为主要组分,占比41.4%。有机物的来源包括四个一次源:机动车排放源(hydrocarbon-like organic aerosol,HOA)、烹饪源(cooking organic aerosol,COA)、燃煤燃烧源(coal combustion organic aerosol,CCOA)、生物质燃烧源(biomass burning organic aerosol,BBOA)和一个二次有机源(oxygenated organic aerosol,OOA)。通过不同污染事件的对比结果表明,二次气溶胶在重污染期所占比重会明显上升,并且静稳气象条件也对污染的形成产生重要影响。     

海上泄漏事故中有机化学品的理化行为、生态危害与污染控制综述

近几十年来,危险化学品的海上运输量不断增加,带来日益严重的泄漏风险,并危及海洋生态安全。但是,历史事件可作为未来有效应对海洋化学品泄漏事故的重要参考资料。因此,本文在统计29起典型海上泄漏事故案例相关信息基础上,对涉及的40种有机化学品在海洋中的环境行为、生态危害以及污染控制措施进行评述。主要结论如下:①根据入海后的物理行为,所有化学品（除了甲苯异氰酸酯与水反应外）划分为10类,其中,以沉降类（S）最多（14种）,易使底栖生物受到较大暴露风险。具有易燃/易爆性、腐蚀性的有机化学品分别为27和21种;②综合考虑生物蓄积性、生物降解性、急性毒性和慢性毒性,筛选出林丹、莠去津等16种具有高海洋生态危害性的有机化学品;③大多数有机化学品缺少海洋生物慢性毒性数据,需要进行更多研究以便为应急响应提供充分依据。④针对海上泄漏事故的污染控制技术主要包括源强控制、海上有机化学品回收、自然分散稀释三类。今后应重视污染海域生态修复技术的研究。     

京津冀地区钢铁行业污染物排放清单及对PM2.5影响

以京津冀地区为研究区域,采取自下而上的方法,建立京津冀地区钢铁行业细化至焦化、烧结和球团、炼铁、炼钢、轧钢等工序的多污染物排放清单.清单估算结果显示,2015年京津冀地区钢铁行业SO₂、NO_x、TSP、PM₁₀、PM_2.5、CO、VOC的排放量分别为38.82、27.23、79.19、53.15、38.68、823.38、26.53万t,其中烧结和球团工序是最主要的污染物排放工序（17.0%~72.0%）,其次为炼铁工序（4.6%~42.4%）和轧钢工序（3.5%~35.7%）.采用具有污染物来源示踪功能的双层嵌套气象-空气质量模型系统（WRF-CAMx）耦合模型模拟京津冀地区钢铁行业污染物排放对区域大气PM_2.5浓度的影响.模拟结果显示：钢铁行业在春夏秋冬这4个季节对京津冀地区PM_2.5浓度贡献率分别达到14.0%、15.9%、12.3%、8.7%.各地市中,钢铁行业对唐山市PM_2.5影响最大,年均PM_2.5浓度贡献率高达41.2%,其次为秦皇岛市、石家庄市、邯郸市,年均PM_2.5浓度贡献率分别达到19.3%、15.3%、15.1%.