2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

城市复杂环境下涡度相关通量观测的适用性分析

利用涡度相关技术,于2008—2009年对北京325 m铁塔47 m、140 m和280 m高度处CO2和能量通量进行了观测.研究了涡度相关技术应用于城市环境通量长期观测中的理论问题和方法适用性.结果表明,平面拟合方法受地面建筑物的影响明显,不同的坐标旋转方法所计算CO2通量差异在15%以内,这种差异随着观测高度的增加而减小.稳态检验表明,城市环境下低质量的数据分布没有明显的日变化趋势.CO2通量在各自通量贡献区内明显受到平流输送的影响,47~140 m之间的平流约占140 m日累计CO2通量的33%.白天对流混合,污染物浓度梯度很小,垂直平流不大,水平平流占据了平流输送的绝大多数,夜间水平平流和垂直平流则具有相同量级.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

2种方法测定溶解性有机碳和总氮含量比较研究

该文采用岛津TOC-VCSH/TN分析仪与连续流动分析仪,分别运用高温催化燃烧法和湿化学氧化法测定已知质量浓度溶液、森林土壤零张力渗漏液、水浸提液和K2SO4浸提液样品中的溶解性有机碳(DOC)与溶解性总氮(DTN)含量。针对已知质量浓度DOC和DTN标准溶液,2种仪器测定结果平均值接近实际值,相对误差3%,相对标准偏差5%,显示基于上述2种方法仪器分析均具有良好的准确度和精密度。在测定不同未知样品中DTN含量时,连续流动分析仪测定结果相当于总有机碳/总氮分析仪测定结果的1.06~1.23倍(R2≥0.98),且随着样品DTN浓度的增高此差异增大;两仪器测定土壤零张力渗漏液和土壤K2SO4浸提液DOC结果较接近,比值(总有机碳/总氮分析仪测定结果比连续流动分析仪测定结果)为0.99~1.04(R2≥0.99),但是在测定土壤水浸提液DOC含量时,连续流动分析仪测定结果仅相当于总有机碳/总氮分析仪的0.79倍(R2≥0.99)。上述结果显示,基于高温催化燃烧法和湿化学氧化法均能有效的分析环境液体样品中DOC和DTN含量,后者更适用于大批样品的快速测定。     

使用RCFP-IC对南京市不同污染状况下PM_(2.5)中水溶性离子的观测分析

本文使用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分在线分析系统(RCFP-IC)和美国热电污染气体分析系统(EMS系统)对2013年11月16日—12月10日南京地区PM2.5中主要水溶性离子和污染气体进行了观测分析,并结合气象要素数据分析了灰霾天PM2.5中主要水溶性离子的污染特征.结果表明:不同污染条件下PM2.5中水溶性离子分布差异较大,清洁天浓度最大的6种离子排序为SO2-4NO-3NH+4Cl-NO-2K+,霾天(11月20—24日)和雾-霾天(12月1—8日)前6种离子排序分别是SO2-4NH+4NO-3NO-2Cl-K+和NO-3SO2-4NH+4Cl-NO-2K+.受污染源和化学反应的日变化影响,不同离子的日变化特征不同.污染天NO-3、SO2-4和NH+4的浓度是干净天的2.8~5.0倍.不同水溶性离子对能见度的影响不同.     

京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的建设与应用

京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题,通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范,建立了区域大气污染综合立体观测网,开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测,构建了监测数据综合分析及共享应用平台,实现了大气环境多源数据综合管理业务化,为大气重污染成因研究提供精准数据集,提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力,推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测,增加了背景站和手工采样点观测,建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点,并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立,实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化,具有效率高、代表性好、目的性强的特点,能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验,保证了观测网长期稳定运行;通过综合环境空气质量监测预警和发布平台,为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑,最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.      

稻田不同种类有机肥施用对后季麦田N2O排放的影响

以稻麦轮作系统为对象,研究水稻生长季基肥施用不同有机物料对后季麦田N₂O排放及年轮作系统CH₄和N₂O综合温室效应的影响.结果表明:与施用化肥(化肥处理)相比,施用菜饼加化肥(菜饼处理)对后季麦田N₂O排放量无影响;施用小麦秸秆加化肥(小麦秸秆处理)导致后季麦田的N₂O排放量减少15%;施用牛厩肥加化肥(牛厩肥处理)和猪厩肥加化肥(猪厩肥处理)分别增加29%和16%.就稻麦年轮作生长季总体而言,菜饼、牛厩肥和猪厩肥处理稻麦生长季N₂O排放总量较化肥处理分别增加6%、17%和7%,然而,小麦秸秆处理N₂O排放总量减少16%.20a或500a时间尺度上各处理稻田CH₄排放和该轮作周期水稻和小麦生长季N₂O排放的总GWP值由大到小的顺序分别为:菜饼处理>小麦秸秆处理>牛厩肥处理>猪厩肥处理>化肥处理或菜饼处理>牛厩肥处理>猪厩肥处理>小麦秸秆处理>化肥处理.单位产量的GWP以作物残体处理最高,农家肥其次,化肥处理最低.因此,稻田基施不同种类有机物料都相应地增加稻麦轮作系统CH₄和N₂O排放的综合温室效应.     

“2+26”城市2017年冬防减排效果及其潜在原因分析——以衡水市为例

近年来我国大气重污染频发,严重影响民生,其中以京津冀最为严重.2017年"总理基金"启动,同年冬防效果显著.衡水市作为"2+26"城市之一,空气质量排名常年处于倒数十名之内.经过2017年的冬防,空气质量明显改善,衡水市大气污染的改善在"2+26"城市中很具有代表性.本文以衡水作为切入点,利用后向轨迹和浓度权重轨迹分析(CWT)探讨了2017年衡水冬防效果及潜在源区变化,分别从气象轨迹和本地排放初探了潜在原因.结果表明,2017年冬防效果显著,PM_(2.5)浓度降低33%,优良天数增加32 d,重污染天数减少22 d.PM_(10)浓度降低41%,优良天数增加40 d.2017年冬季PM_(2.5)潜在源区由2016年同期衡水北部及以北地区向衡水南部及以南地区转移.PM_(10)潜在源分布变化与PM_(2.5)相似.两年气象条件的对比结果表明,气象变化较小,对潜在源分布影响不大,本地排放是潜在源区分布变化的主要原因,其中衡水北部工业锅炉和扬尘减排量显著高于衡水南部.研究表明,2017年衡水冬防效果显著,相比于气象条件,本地排放对大气颗粒污染及来源影响更大,本研究可为"2+26"城市大气颗粒污染研究提供参考.     

北京南郊区PM2.5中水溶性无机盐季节变化及来源分析

为研究北京偏南地区细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的变化特征,利用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分分析系统RCFP-IC,于2016年对北京南郊区大兴PM_(2.5)中9种水溶性无机离子(Cl~-、NO_2~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+))展开为期1 a的连续在线观测.结果表明,观测期间,9种水溶性无机离子总质量浓度为38.6μg·m~(-3),并呈现冬春高,夏秋低的特征,浓度水平高低顺序为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)NO_2~-Cl~-Na~+K~+Mg~(2+);在冬季,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度占比高达75.7%;春季次之,为72.8%;夏季最低,仅为60.2%.并且随着空气污染的加剧,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+浓度显著增加,这表明SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+与空气质量的恶化密切相关,但相比NO_3~-和NH_4~+,SO_4~(2-)在二次离子形成过程中占据主导地位;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+存在显著的日变化特征,SO_4~(2-)统计日变化为双峰型,峰值分别出现在10:00和18:00左右,而NO_3~-和NH_4~+呈单峰型,峰值出现在10:00左右.基于后向轨迹聚类分析结果发现,对南郊区污染有影响的气团主要有3类,分别来自东南方向、西部和来自蒙古高原的高空气团,东南方向气流会加重南郊区水溶性盐的累积,而偏北气流有利于污染物扩散和稀释;基于主成分分析发现,北京南郊区水溶性盐的污染来源分别为二次源、燃煤源和土壤风沙尘及建筑扬尘的混合源.利用潜在源贡献因子分析法对南郊区冬季水溶性盐的潜在污染源区进行分析发现,影响大兴水溶性盐浓度潜在源区主要分布在南郊区的东南部.     

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.